三峡库区(重庆段)土壤硒分布特征及影响因素①

罗友进，韩国辉，孙协平，廖敦秀，谢永红，魏朝富



三峡库区(重庆段)土壤硒分布特征及影响因素①

罗友进1, 2，韩国辉1，孙协平1，廖敦秀1，谢永红1，魏朝富2*

(1 重庆市农业科学院，重庆 401329；2西南大学资源环境学院，重庆 400715)

重庆是我国缺硒(Se)的重点区域，多目标地球化学调查采用现代分析测试手段进行土壤Se元素的分布及富集的研究，对特色农业资源的开发利用具有重要意义。以每4 km21个表层和每16 km21个深层土壤数据对三峡库区重庆段土壤Se分布特征及其影响因素进行了分析探讨。结果表明：三峡库区(重庆段)表层土壤Se含量在0.006 ~ 5.79 mg/kg之间，平均值为0.16 mg/kg，以缺Se或潜在缺Se为主，其分布面积达到73.19%，足Se面积为25.77%，富Se或Se中毒区域仅为0.16%；深层土壤Se含量在0.03 ~ 0.62 mg/kg之间，平均值为0.12 mg/kg，缺Se面积占到67.36%，潜在缺Se面积也占到20.68%。不同类型间以黄壤表层土壤Se含量最高，其次是石灰土，且与水稻土和紫色土存在着显著性差异。不同土地利用方式间以林地与建筑用地表层土壤中Se含量相对较高，但各土地利用方式间不存在显著性差异。表层土壤Se含量相对于深层土壤表现出明显的富集特征，富集面积达到76.97%，但以弱富集区域为主，占到总面积的56.93%。土壤有机质、总氮含量与表层土壤Se含量存在较好相关性；与主要重金属以及S的相关性分析表明，其存在着较强的伴生关系，以Cd的伴生关系最为密切。表层土壤Se含量随着海拔和坡度的增加而增加，随着pH的增加而减少。此外，Fe、Al也是影响表层土壤Se含量的重要因素。

土壤硒；分布特征；影响因素；三峡库区(重庆段)

硒(Se)是人类饮食中必要的营养元素和必需的人体结构元素，具有营养、毒性和解毒三重生物学功能。Se摄入量不足会导致克山病等疾病的发生；摄入量过多则会导致如“碱性病”或“瞎撞病”、脱甲病等[1-4]。同时，Se也是对抗重金属的天然解毒剂，能在体内与重金属(如Hg、Pb、As和Cd等)、蛋白质结合成复合物而排出体外[5]。越来越多的临床研究数据表明人体补Se可以显著降低癌症的发病率及死亡率[6]，由此可见环境Se水平与人的健康密切相关。土壤Se是人体摄入Se的最终来源，因此，研究土壤Se对于区域农产品安全以及人体健康具有重要意义。

Se通过植物体进入食物链，但受一系列地质、地理因素控制。植物体内Se含量与其本身种属、生长环境、土壤Se的有效性等密切相关。戴慧敏等[5]研究认为铁锰氧化物、有机质、土壤类型、质地等理化性质对Se具有明显的富集作用，人类活动也是影响Se富集的主要因素。商靖敏等[7]研究发现黏粒含量与表层土壤中Se含量相关性较好，同时Se含量随着海拔的增高而显著增加，随pH增加显著减少，TOC、Fe和Al含量也是影响土壤Se含量的重要因素。陈显著和李就好[8]研究指出土壤Se含量主要受到成土母质的影响，土壤属性如pH、有机质含量及CEC等也对其有影响。章海波等[9]研究认为土壤Se含量的主要影响因素是成土母质、土壤pH、黏粒、有机质和Fe、Al含量。徐强等[10]研究指出土壤类型、成土母质、土地利用方式、土壤有机碳和土壤粒径分布等是影响土壤Se含量分布的因素。张光第等[11]研究认为控制高Se区Se元素分布的因素主要有土壤母质、富Se生物资源分布和出露的岩石。因此，对于土壤、植物系统中Se环境效应及其影响因素已进行了相应较多的研究，但其影响机理却仍不甚清楚。

Se在地壳中分布极不均匀，世界土壤Se含量范围为0.030 ~ 2.000 mg/kg。谭见安[12]从Se的生物学功能及环境病理学的角度指出在全国范围内存在一条从东北地区向西南方向经过黄土高原再向西南延伸到西藏高原的低Se带，其含量仅为0.1 mg/kg。三峡库区(重庆段)位于我国的西南地区，西南地区分布着较大面积的紫色土，属于“极低Se”土类。严明书等[13]研究指出重庆土壤Se含量分布受地层、母岩岩性、土壤类型、土壤层位等因素的影响；高Se土壤主要分布在三叠系、二叠系、志留系、奥陶系及寒武系的石灰土中。童建川[14]研究指出重庆地区紫色地层岩石属于地质极缺Se岩石，其发育成土的紫色土全Se含量也处于低-中等水平。而赵婉彤[15]对重庆江津地区土壤Se含量研究则发现江津地区农业土壤Se含量主要处于中等水平。由此可见，由于本地区母质岩层丰富、地形地貌复杂，土壤Se分布差异性较大且涉及不同土壤类型、不同地形地貌以及地质等影响因素等综合信息在本研究区域仍未见报道。因此，本研究以三峡库区《多目标区域地球化学调查》项目数据为基础，对三峡库区巫山-重庆段土壤Se含量进行统计分析，结合区域母质类型、地形地貌以及土地利用，探讨其土壤Se分布特征及影响因素，以期为本区域土壤Se的环境本底调查和表生地球化学研究以及涉及人体健康等奠定基础。

1 材料与方法

1.1 研究区域

本研究区域为三峡库区巫山-重庆段，位于四川盆地东部，总面积为12 326 km2(107°00¢~ 110°07¢E, 29°30¢~ 31°20¢N)，海拔为175 ~ 1 300 m，年平均降雨量为1 050 ~ 1 500 mm，年平均温度为13.8 ~ 18.8 ℃，其中96.2% 为丘陵山区，内有川东平行岭谷、齐耀山、大巴山等多种自然景观，地形高度、坡度变化大，地貌类型复杂，主要有河谷平原、侵蚀剥蚀台地、侵蚀剥蚀丘陵、侵蚀剥蚀中山、褶皱抬升低山、褶皱抬升中山、喀斯特地貌等；同时区内汇集长江及其支流，是保护长江母亲河生态环境的主要流域之一。属沉积岩广泛发育区，大面积出露侏罗系、三叠系，零星见二叠系，土壤类型主要为紫色土、黄壤、石灰土、水稻土等，主要土地利用方式为耕地、林地、草地、建筑用地、滩涂等，耕种作物主要有水稻、玉米、红薯、柑橘以及各类蔬菜等。此外，研究区人口众多，资源丰富，是中国东西部连接的重要交通通道和独具发展潜力的经济轴线，是西部乃至全国发展经济格局中的十分特殊的自然、经济区域，是长江流域经济和生态建设的重要地区。

1.2 样品采集与分析测定

研究区样品来源于三峡库区《多目标区域地球化学调查》项目，样品采集根据《多目标区域地球化学调查规范》，将研究区划分成1 km×1 km网格状，每个基本网格内采集土壤表层样品，采样深度为0 ~ 20 cm；同时按2 km×2 km网格状，采集深层土壤样品，采样深度为150 ~ 200 cm(土壤较薄区域采集发生层)，由于奉节至巫山一带土壤较薄，按4 km×4 km网格内采集样品；由于受到地形地貌以及交通等条件的限制，每个样品尽最大限度代表采样网格内的主要土壤类型。表层土样按2 km×2 km大格的4个基本网格内的样品进行分别加工，然后再等量缩分组合成1个分析样品，共计3 085个样品；深层土样按4 km× 4 km大格的4个基本网格内的样品进行分别加工，然后再等量缩分组合成1个分析样品，共计769个样品(图 1)。

图1 三峡库区(重庆段)表层与深层土壤样点分布图

分析Se、SiO2、Al2O3、Fe2O3、K2O、Na2O、CaO、MgO、S、N、有机碳、pH、As、Hg、Cd、Cr、Cu、Zn、Pb、Ni等元素指标。样品由成都地质综合岩矿测试中心进行分析，Se采用原子荧光法测定，SiO2、Al2O3、Fe2O3、K2O、Na2O、CaO、MgO等采用X射线荧光光谱法测定，S、N采用元素分析仪法测定，有机碳采用容量法测定，pH采用玻璃电极法测定，As、Hg采用原子荧光法测定，Cd采用火焰原子吸收法测定，Cr、Cu、Zn、Pb采用X荧光法测定，Ni采用电感耦合等离子体原子发射光谱法测定。测定过程及结果均受中国地质调查局分析质量监控组监控及检查验收。

2 结果与讨论

2.1 土壤硒含量分布特征

三峡库区(重庆段)表层土壤Se含量的统计分析表明(表1)，其平均含量为0.16 mg/kg，变异系数为103.1%，范围为0.006 ~ 5.79 mg/kg，呈偏右态、尖削峰分布。童建川[14]通过对重庆17个区县紫色土区Se环境的研究，指出其土壤中Se含量在0.077 ~ 0.566 mg/kg之间。赵婉彤[15]对重庆江津地区农业土壤Se含量的调查指出其土壤中Se含量 >0.2 mg/kg的样品占到总样品的90.2%，其土壤Se含量属于中等水平。与我国其他地方相关研究相比发现，三峡库区表层土壤中的Se含量较低，只高于黑龙江地区土壤Se含量[16]，低于其他地区以及全国土壤均值(表 1)。深层土壤Se含量的统计分析表明，其平均含量为0.12 mg/kg，变异系数为41.9%，变幅为0.03 ~ 0.62 mg/kg。

表1 三峡库区(重庆段)与全国各地表层土壤Se含量

基于谭见安[23]对我国Se元素生态景观安全阈值的划分，对本区域表层土壤中Se的丰缺情况进行了分析(表2、图2)。从表2可知，研究区域表层土壤主要为缺Se或潜在缺Se，其分布面积则分别占到39.25% 和33.94%，足Se面积为25.77%，富Se或Se中毒区域仅为0.16%；深层土壤缺Se面积占到67.36%，潜在缺Se也达到20.68%。从图2可以看出，三峡库区(重庆段)表层土壤Se含量空间分布存在明显差异，总体上呈条带状结合斑块状分布，在巫山老地层区、涪陵老地层区、红岩盆地、假角山背斜、铁峰山-碉村背斜、忠县背斜和方斗山冲断背斜等区域相对较高。

表2 三峡库区(重庆段)土壤Se含量分级统计

统计分析表明，本研究区域不同类型土壤中Se含量存在着显著性差异，具体表现为黄壤(0.215 mg/kg)≈石灰土(0.201 mg/kg)>水稻土(0.144 mg/kg)≈紫色土(0.141 mg/kg)(表3)；不同土地利用方式下土壤Se含量则不存在显著性差异，但其中以林地与建筑用地表层土壤中Se含量相对较高(表4)。这与前人研究结果基本一致。戴慧敏等[5]研究发现城镇用地土壤Se含量最高，其次是林地、旱地和水田，草地、林草混杂地、未利用地以及水域等则较低；商靖敏等[7]则研究发现林地土壤Se含量最高，城镇工矿用地、农业用地和草地明显低且三者间不存在显著性差异。这可能是由于土地利用方式对土壤Se含量的影响是多方面综合的结果。迟凤琴等[16]研究认为后期人类活动是影响土壤Se含量的主要因素，但这种影响在城镇地区比较复杂。以石油和煤为能源的电力、钢铁、冶金等企业排放的工业污染物如垃圾、废水等含有很高的Se[24]，可能会通过直接或间接排入土壤而使土壤Se含量增加，石油及煤的燃烧排放的废气会导致大气环境中Se含量增加，大气沉降到土壤上，也可能会导致土壤Se含量的增加[25]，城镇垃圾的堆放也可能会增加土壤中Se的含量。农田生态系统中，长期耕作会导致土壤中的Se 被植物大量消耗，而常规施肥不能补足损失的Se，从而致使农田土壤中Se含量较低；森林生态系统中Se 转化到有机物中，并最终在土壤表层累积，从而导致森林表层土壤Se 含量较高[26]。迟凤琴等[16]认为在耕种农田中则表现为首先使土壤质地发生变化，黏粒增加或减少、有机质变化等均会影响Se含量的增加或减少，耕种及耕种方式改变如水田改变为旱地后，可以使地表土壤酸碱度下降，向酸化方向演变，使土壤Se含量增加；耕种过程长期施肥行为也能导致Se元素的聚集[27]。

图2 三峡库区(重庆段)土壤Se含量丰缺分布特征

2.2 土壤硒富集特征

廖启林等[28]将同一空间内同一片土壤中的表层与深层元素含量进行对比计算得到元素的富集系数并将计算所得的值划分6段区间，分别为<0.6(强烈贫化)、0.6 ~ 0.85(弱贫化)、0.85 ~ 1.15(基本自然状态)、1.15 ~ 1.5(弱富集)、1.5 ~ 4.0(强烈富集)、>4.0(极强富集)。根据其研究，得到本研究区域土壤全Se表生富集系数分布(图3)。从中可知，本研究区域土壤表层Se相对深层富集明显，富集面积达到76.97%，其中以弱富集区域为主，占到总面积的56.93%，其分布格局与表层土壤Se含量分布格局极为相似，在涪陵老地层区、假角山背斜、铁峰山-碉村背斜、方斗山冲断背斜以及巫山老地层区部分区域等相对较高；强烈贫化与弱贫化区域呈星点状分布于研究区域；基本自然状态主要分布于梁平盆地、云阳至奉节沿江等区域。

表3 不同土壤类型Se含量(mg/kg)

表4 不同土地利用方式下表层土壤Se含量(mg/kg)

图3 三峡库区(重庆段)土壤Se富集系数分布

2.3 影响因素

影响土壤Se含量的因素众多，主要有成土母质、土壤性质、气候以及人为因素等。土壤Se含量主要来自于成土母质，而表层土壤中Se主要是母质风化和植物富集的结果[29]。

2.3.1 成土母质 母质是影响自然土壤Se含量分布的主要因素。王美珠和章明奎[29]通过对我国部分地区高Se、低Se土壤原因的初探，认为母质(母岩)类型是导致土壤Se含量高低的主要原因。陈俊坚等[20]的研究指出广东省土壤Se空间分布格局与区域成土母质密切相关，高Se土壤主要位于石灰岩和砂页岩区域，低Se土壤主要位于紫色页岩和花岗岩地区。贾士军[30]研究发现安徽省内侏罗纪火山岩、震旦纪-三叠纪地层、白垩和侏罗纪燕山期侵入岩对应的表层土壤中Se含量相对较高，空间上富Se土壤的分布与上述地层分布区一致。但戴慧敏等[5]通过对东北平原表层和深层土壤中Se含量的对比分析表明其表层土壤中的Se含量受控于深层土壤中Se含量较弱即继承成土母质的程度较弱。本研究区成土母质发育于二叠系、三叠系以及侏罗系，主要包括二叠系(P)、三叠系下统飞仙关组/大冶组/嘉陵江组(T1j/T1d/T1f)、三叠系中统巴东组/雷口坡组(T2b/T2l)、三叠系上统须家河组(T3xj)、侏罗系中下统自流井组(J1z-2x)、侏罗系中统沙溪庙组(J2s)、侏罗系上统遂宁组(J3sn)和侏罗系上统蓬莱镇组(J3p)等。根据本研究区成土母质的分布情况对其表层土壤中Se含量进行了统计分析，结果见表5。其结果表明，来自于二叠系母质发育的表层土壤中Se要明显高于其他地层母质发育的土壤，其次是发育于三叠系下统飞仙关组/大冶组/嘉陵江组的土壤，其余地层母质发育的表层土壤中Se含量相对较低且不存在明显的差异。

表5 不同成土母质区表层土壤Se含量(mg/kg)

2.3.2 土壤性质 众多研究表明，土壤Se含量与土壤理化性质关系密切。通过对本区域表层土壤Se含量与土壤属性的相关分析(表6)，表明表层土壤Se含量与有机质含量、总氮、总S、Fe等含量呈正相关关系，与Al、pH、K、Mg、Na等呈负相关关系；同时也发现与土壤中主要重金属均存在显著正相关关系(表7)，即表明存在伴生关系。

土壤pH是影响土壤Se含量的主要因素之一[1, 5, 31-32]。土壤pH可以影响Se在土壤中的存在价态、形态和土壤中Fe、Al、Ca、Mg等元素对其的吸附、解吸过程[33]。土壤中Se的主要存在形式有硒化物、有机硒、元素硒、亚硒酸盐和硒酸盐等，在酸性中性土壤中亚硒酸盐是主要的存在形式，碱性土壤中硒酸盐是主要形式，硒酸盐更易于迁移淋溶。同时，土壤pH越高，Se的甲基化越强，在土壤中的流失就越多。杨忠芳等[34]研究则认为在中碱性土壤中Se含量基本不受pH制约，而酸性土壤条件下，随着pH下降土壤Se含量可迅速增加。因此，土壤pH对土壤Se含量的影响相对复杂，涉及CEC、Eh等因素，其机理仍需进一步研究。

表6 土壤Se含量与土壤性质间的相关性

注 *表示相关性达到<0.01显著水平，下表同。

表7 土壤Se含量与土壤主要重金属间的相关性

土壤有机质也是影响土壤Se含量的主要因素[1, 5, 10, 16, 31-32]。Shand 等[35]指出在构建土壤Se元素分布图时，土壤有机碳是唯一需要考虑的土壤属性。土壤有机Se占到总Se含量的50%[36-37]，有些区域甚至可以达到80% 以上[38]。土壤有机质对土壤Se的吸附与固定起重要作用，土壤有机质含量高的土壤，其对土壤中Se的吸附能力越强，土壤中Se含量也相对较高。本研究中表层土壤Se含量与有机质呈正相关关系也进一步验证了此观点。

本研究中发现表层土壤中Se含量与Fe呈正相关，与Al、Ca、Mg呈负相关关系，在一定程度上证明了土壤中Se含量与成土过程存在联系。成土过程中，铁铝氧化物对Se的积累和淋溶具有重要影响。在湿润地区，Se与铁铝化合物一起流失，这也在一定程度造成本区域表层土壤Se含量相对较低。另外，本研究还发现表层土壤中Se含量与土壤中TN和TS呈正相关，这与李杰等[32]研究结果相一致，而与商靖敏等[7]研究结果则不同。土壤Se与土壤主要重金属的伴生关系密切，则表明在发展富硒产业时需考虑重金属元素的影响。

2.3.3 地形地貌 对采自不同区域表层土壤中Se含量与对应海拔、坡度以及坡向进行了相关分析(表8)。结果表明，本研究区表层土壤中Se含量与海拔、坡度呈显著正相关，而与坡向则不存在明显的相关关系。这与商靖敏等[7]、Yu等[39]关于土壤中Se含量与海拔之间关系的研究结果相一致。其认为可能原因是随着海拔高度的增加，气温降低，致使有机质分解缓慢，有利于土壤有机复合态Se的累积，同时土壤中易被淋溶和植物吸收的Se含量减少，最终使土壤Se得以富集。表层土壤Se含量与坡度也呈正相关，这可能与土地利用类型相关，本研究区域坡度相对较大区域主要土地利用类型为林地等。

表8 土壤Se含量与海拔、坡度、坡向间的相关性

3 结论

三峡库区(重庆段)表层土壤Se平均含量低于我国土壤Se平均含量。表层土壤和深层土壤均以缺Se或潜在缺Se为主要特征，呈条带状结合斑块状分布，在巫山老地层区、涪陵老地层区、红岩盆地、假角山背斜、铁峰山-碉村背斜、忠县背斜和方斗山冲断背斜等区域相对较高。表层土壤Se含量相对于深层土壤富集，以弱富集为主要分布特征。不同类型间以黄壤表层土壤Se含量最高，其次是石灰土，且与水稻土和紫色土存在着显著性差异。不同土地利用方式间以林地与建筑用地表层土壤中Se含量相对较高，但各土地利用方式间不存在显著性差异。土壤有机质、总氮含量与表层土壤Se含量存在较好相关性；与主要重金属以及S的相关性分析表明，其存在着较强的伴生关系，以Cd的伴生关系最为密切。表层土壤Se含量随着海拔和坡度的增加而增加，随着pH的增加而减少。此外，Fe、Al也是影响表层土壤Se含量的重要因素。

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Distribution of Soil Selenium in Three Gorges Reservoir Region (Chongqing Section) and Its Influential Factors

LUO Youjin1,2, HAN Guohui1, SUN Xieping1, LIAO Dunxiu1, XIE Yonghong1, WEI Chaofu2*

(1 Chongqing Academy of Agricultural Sciences, Chongqing 401329, China; 2College of Resources and Environment, Southwest University, Chongqing 400715, China)

Soil selenium (Se) is seriously deficient in Congqing of southwest China. A Multi-Purpose Regional Geochemical Survey (MPRGS) was performed in the Three Gorges Reservoir Region (Chongqing Section) in order to stimulate the development of native Se-rich agricultural resources. Soil were collected with the sampling density of 1 sample/4 km2for surface soil and 1 sample/16 km2for deep soil, respectively, and then the spatial distribution of soil Se and its influential factors were studied. The results showed that the content of Se in surface soil ranged from 0.006 to 5.79 mg/kg with a mean of 0.16 mg/kg, for the total region, about 39.25% and 33.94% were Se deficient and potentially deficient, 25.77% was sufficient, while only 0.16% is rich and poisoning. Se in deep soil ranged from 0.03 to 0.62 mg/kg with a mean of 0.12 mg/kg, and Se deficient and potential deficient accounted for 67.36% and 20.68% in area, respectively. Se content in surface soil varied significantly with soil type, with highest in yellow soil, followed by limestone soil, which were significantly higher than those in paddy soil and purple soil. There were no significant differences in Se contents among different land use types, but Se contents were higher in forestry and construction land types. The obviously Se enrichment in surface soil was found, which accounted to 76.97% of the total area but 56.93% of which was weak enrichment. Se content in surface soil was significantly positively correlated with soil organic matter and total nitrogen contents, altitudes and slope, but significantly negatively correlated with soil pH. The associated relationship was observed between Se and heavy metal contents (As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Zn and Pb) in surface soil, particularly of Cd. Furthermore, Fe and Al contents were also important influential factors of Se content in surface soils.

Soil selenium; Distribution; Influential factors; Three Gorges Reservoir Region (Chongqing Section)

国家“十二·五”科技支撑计划项目(2012BAD14B18)和国家自然科学基金青年项目(41401594)资助。

(weicf@swu.edu.cn)

罗友进(1984—)，男，浙江玉环人，博士，助理研究员，主要从事土壤质量与环境研究。E-mail: luoyoujin1984@163.com

10.13758/j.cnki.tr.2018.01.018

S159.2；S158.5

A