倾斜溅射FeCoDy薄膜静磁性能与磁化反转机制

李　霞，徐　展，张　志，胡　芳，刘　二，徐　锋

（南京理工大学 材料科学与工程学院，江苏 南京 210094）

1　引言

最近，有关在微波器件上应用软磁薄膜的研究逐渐增多．研究目的之一是期望得到大的可调控零场铁磁共振频率（fr）[1]．为满足微波器件工作频率不断提高的要求，需要制备高磁各向异性[2]的薄膜．目前调节薄膜磁各向异性的手段已经有了实质性进展，主要包括非磁元素掺杂[3－5]，利用多层薄膜之间的交换偏置[6－9]或交换耦合[10－11]等．

由于过渡金属3d电子与稀土元素的4f电子之间存在增强的L－S耦合作用，近年来，在软磁薄膜中掺杂重稀土元素得到了一定的关注[12－14]．Xi等人预测FeCoSm薄膜中的磁各向异性可达1200 Oe[15]．我们之前的研究也表明，掺杂Dy会增强FeCo薄膜的Gilbert阻尼，提高其共振频率[16]．

根据Kittel关系[1－2]，软磁薄膜的共振频率取决于单轴面内磁各向异性，而后者可通过不同方向磁反转特性的差异反映出来．然而，与对微波特性的研究相比，人们对稀土元素掺杂如何影响磁反转的认识仍不足，需要进一步探讨[17－18]．这将有助于该类材料在高频领域的应用．

本文研究了掺杂Dy的FeCo薄膜的静磁特性和磁反转机制．该薄膜通过倾斜磁控溅射制备而成，薄膜的面内单轴磁各向异性可通过改变倾斜溅射角度来有效调节．在溅射角为39°时，得到最大磁各向异性场达898.1 Oe，其共振频率可达10.9 GHz．并通过分析薄膜的矫顽力和剩磁比率对其磁反转机制进行了讨论．

2　实验

采用磁控溅射的方法制备了不同倾斜溅射角度的（Fe65Co35）92.2Dy7.8（FeCoDy）薄膜．薄膜厚度均控制为100 nm. 真空腔体的本底真空度优于2×10－5Pa，溅射氩气气压保持在0.2 Pa. 通过在Fe65Co35靶表面上呈圆环状对称放置Dy薄片实现复合溅射. 通过调控Dy薄片数目来改变薄膜成分. 倾斜溅射角度范围为27°～45°. 样品成分通过电子能谱（EDS）进行确定. 薄膜晶体结构通过X射线衍射（XRD）进行测量．静磁性能采用Lakeshore 7304振动样品磁强计（VSM）进行表征．

3　结果与讨论

图1为Fe65Co35与39°倾斜溅射的（Fe65Co35）92.2Dy7.8薄膜的XRD谱图. 对于FeCo薄膜，在44.6°位置可以观察到一个明显的衍射峰，来自bcc结构的FeCo薄膜的（110）晶相．而FeCoDy薄膜中该衍射峰消失，表明Dy元素的掺杂导致薄膜结构非晶化[3]．

图1　Fe65Co35薄膜样品与倾斜溅射角度为39°的（Fe65Co35）92.2Dy7.8薄膜的XRD

通过施加平行或垂直于薄膜易磁化方向的磁场，可获得FeCoDy薄膜易轴与难轴方向的面内磁滞回线. 图2（a） ～图2（f）为27°到 45°溅射角度样品的难轴与易轴的磁滞回线. 易轴方向的磁滞回线均表现出良好的方形度，而难轴方向的磁滞回线表现出高饱和场. 最高的饱和场出现在39°沉积的薄膜中，显示出了大的磁各向异性．

图2　（a）27°；（b）31°；（c）35°；（d）39°；（e） 42°；（f）45°） 溅射角样品的难轴（蓝圆）与易轴（橘方形）的磁滞回线

图3（a）与图3（b）分别为矫顽力（Hc）与剩磁比（Mr/Ms）随溅射角度的变化关系图. 沿难轴方向上的矫顽力保持在20 Oe左右，而沿易轴方向的矫顽力大体随溅射角度增加而增加——这是在倾斜溅射的薄膜中经常可以观察到的现象[1,19]. 由于薄膜样品易轴磁滞回线的高方形度，易轴方向的剩磁比保持接近1.0；而沿着难轴方向的剩磁比随着溅射角度的增加逐渐接近0. 这是由于薄膜良好的面内单轴各向异性使得退磁态中几乎全部磁矩都沿着易轴方向排列．

图3　（a）（b）（c）分别为矫顽力（Hc）；剩磁比（Mr/Ms）；（Fe65Co35）92.2Dy7.8面内各向异性Hk随溅射角度变化关系

图3（c）为各向异性场与倾斜溅射角度的关系．各向异性场的大小通过难轴方向磁滞回线中线的延长线与饱和磁滞回线反向延长线的交点来确定．随着溅射角度从27°升高到39°，FeCoDy薄膜的Hk从224.3 Oe升高到898.1 Oe. 随着溅射角度进一步升高到45°，各向异性场减小至593.3 Oe. 在倾斜溅射的Co90Zr10薄膜中也观察到相似的现象[1,19]. 在低倾斜角度时，由于自阴影效应，柱状晶垂直于倾斜溅射平面生长，随着溅射角度增加，自阴影效应更显著[1]. 在高角度时，由于阴影极限，柱状晶开始消失．因此柱状晶结构的变化带来了各向异性场随溅射角度的增加而先增加后减小．

为了进一步研究磁化反转机制，我们测量了FeCoDy薄膜样品角度依赖的矫顽力与剩磁比．

在单轴各向异性系统中磁化反转存在两种机制．第一种为一致旋转模型，可以通过Stoner－Wohlfarth的矫顽力的角度依赖关系描述[20－21].

第二种为畴壁移动（成核与反钉扎）模型[22－23]，可以采用Kondorsky的矫顽力变化关系描述．通常情况下，一致旋转模型用于解释一致旋转的孤立单畴[24]，而畴壁移动模型用于描述高交换耦合作用的连续薄膜中的畴壁移动或非一致切换．

如图4（a）所示，矫顽力的角度依赖关系曲线在0到180°范围内呈M型，表明体系存在着两种磁化反转机制．当外场取向靠近难轴时曲线与一致旋转模型相吻合，表明此时一致旋转占磁化反转机制主导．而当外场取向，此时畴壁的反钉扎过程主导磁化反转．图4（b）为FeCoDy薄膜样品的面内不同方向的剩磁比．采用余弦函数可以很好地对数据进行拟合，拟合结果进一步确认了倾斜溅射的FeCoDy薄膜样品中存在强的单轴各向异性．

图4　（a） （b）分别为溅射角度为39°时（Fe65Co35）92.2Dy7.8薄膜矫顽力与剩磁比依赖于角度的关系曲线

零场铁磁共振频率对于高频应用是一项关键参数，决定了软磁材料的最高工作频率．基于LLG方程，面内单轴各向异性薄膜的磁导率谱如下[25]：

图5　溅射角度27°和39°的（Fe65Co35）92.2Dy7.8薄膜计算磁导率谱

4　结论

我们研究了倾斜溅射（Fe65Co35）92.2Dy7.8薄膜的磁特性和磁反转机制，该类薄膜展现出良好软磁性能和明显的面内单轴各向异性．易轴方向的矫顽力随溅射角度增加而增加．一致旋转模型与畴壁移动模型可分别有效解释作用场难轴与易轴的磁反转机制．随着溅射角度从27°增加至45°，磁各向异性场从224.3 Oe增加至898.1 Oe，在39°时得到最大磁各向异性．相应地，fr从5.3 GHz增加至10.9 GHz，有望满足不同频率微波应用的需求．

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