水体环境中的放射性污染及测量

徐 园，孔海宇，王希涛，董伟洁

（中国辐射防护研究院，太原 030006）

随着核能和核技术应用事业的不断发展，环境中地表水、地下水以及海洋正受到越来越多放射性物质污染的威胁，主要污染途径有：

（1）多数核电厂和一些核工厂建在沿海地区，这些沿海核设施通常利用海水稀释其排放出的放射性物质。另外，海上运行的核动力舰船将放射性废物直接排入海洋。

（2）内陆核设施排放的放射性物质通过径流或大气输运进入土壤，渗透入地下水。各类海上核试验及其他核试验造成的大气放射性污染通过尘埃沉降和雨水等途径进入海洋及河流。

（3）核电厂或核潜艇发生事故时，会造成严重的水体放射性污染。据不完全统计，仅在21世纪的前10年内，全世界核潜艇就发生过5起重大事故，且均发生在远离岸基的中远海上[1]。震惊世界的日本福岛核事故也造成了大量放射性物质泄漏，一度引起当地居民的用水恐慌[2]。

水体放射性污染已引起国际社会的广泛关注，水体放射性探测成为环境污染监测的重要内容，加快开展水体放射性监测技术研究成为迫切需求，本文介绍了水体环境中存在的放射性污染及常用的水体放射性测量方法。

1 水体中的放射性污染

水体放射性核素包括天然放射性核素和人工放射性核素，通常所说的水体放射性核素指水体中的人工放射性核素。

首先，海洋（水体份额最大）人工放射性污染主要由核爆实验、核事故泄漏、核设施运行排放造成，总的来说主要包括裂变产物（如137Cs、131I、106Ru、90Sr、89Sr、95Zr、141Ce、144Ce、147Pm）以及活化产物（3H、14C、51Cr、54Mn、59Fe、58Co、60Co、65Zn、110mAg、124Sb、134Cs、239Pu、240Pu、241Pu）[3]。海洋放射性污染会对环境及生态系统产生长远的影响，尤其是半衰期较长、生物浓集系数较高的核素（如137Cs、90Sr、110mAg）。放射性核素可通过食物链在生态系统中传递，一些具有颗粒活性的放射性核素将吸附在海水颗粒物上，并沉降到海底沉积物中。

此外，与人们日常生活息息相关的内陆淡水也会受到各类放射性污染的威胁，这些威胁来自内陆核电厂运行、医用核设施应用、核燃料循环系统运行等，例如不同堆型核电厂在正常运行情况下将向环境排放一定量的人工放射性核素（137Cs、51Cr、54Mn、110mAg、124Sb、55Fe、58Co、60Co、63Ni、103Ru、131I），在核事故中释放的人工放射性核素主要有90Sr、110mAg、131I、134Cs、137Cs、239Pu、58Co、60Co、54Mn[4]。日本福岛核事故向环境排放了134Cs、90Sr、239Pu、131I等。考虑到水体中的α、β放射性对人体产生的内照射影响，生活用水（特别是饮用水）的α、β放射性比活度值得关注。通常饮用水中的放射性核素比活度总是略高于或接近于本底水平。我国诸多城市管网水样中的总α为（0.15±0.14）Bq/L，总β为（0.02±0.01）Bq/L。个别地区生活饮用水中的放射性比活度较低，总α为0.001 7～0.190 1 Bq/L，总β为0.003 1～0.335 5 Bq/L[5，6]。正常情况下，这些放射性物质不会影响人体健康，但是一旦生活用水被放射性污染且超出规定限值，过量的放射性污染物将随饮用水进入人体，产生内照射，造成严重后果。我国已将总α、总β放射性指标列入《生活饮用水卫生标准》（GB 5749—2006）的水质常规指标及限值，规定饮用水放射性比活度应为总α≤0.5 Bq/L，总β≤1 Bq/L。

最后，在核事故情况下，不同事故阶段的水体放射性污染将发生变化。在核事故早期，造成短期内照射剂量的主要核素是131I，其射线类型主要为β、γ，主要污染泄漏点周围水域的表层水体；核事故中后期，水体中放射性核素主要以半衰期较长的核素137Cs、134Cs、90Sr、110mAg、60Co、106Ru为主[7]，可在不同时期有针对性地制订监测计划和采取应急措施。

2 水体中的α、β放射性测量

由于α、β穿透能力小，一般不采用直接测定法检测水中的α、β放射性，参照《生活饮用水标准检验方法-放射性指标》（GB/T 5750—2006）和国际标准法，采用实验室样品分析法进行检测：需收集大体积（3～40L）水样才能满足测量制源残渣的需要，水样被运回实验室后，经酸化、蒸发浓缩、转换、灼烧（炭化、灰化），形成一定量的残渣，制备成浓缩的固体放射源，之后，对形成的固体源进行称重、制样、分析等复杂步骤。

采用传统的实验室样品分析法测量水中放射性的优点是灵敏度和准确度高，适用于饮用水的放射性检测、海洋环境放射性检测等。缺点是处理周期长且需耗费大量的人力物力，对于核事故后的应急监测，此法获取数据的效率低，不能实时给出监测结果。为快速获得α、β放射性污染情况，通常先进行总α、总β放射性测量，判断有无α、β放射性污染，只有在可能超过某核素污染限值时才进行进一步的核素分析。

3 水体中的γ放射性测量

与α、β相比，γ穿透力强，易达到探测装置灵敏体积内而被检测出来，因此，测量方法选择性更多、更灵活。可采用实验室样品分析法，每年若干次在重点水域若干点位取水样带回实验室进行制样分析，该方法精度高，但耗时长；亦可采用探测器直接对水样进行实时在线测量，免去了取样制样的烦琐步骤，时效性更强。探测器水下直接测量法是将探测器直接投放于水中，无须取样，可实时获取被测水域的放射性，探测装置一般分为水上部分（数据处理主机）和水下部分（探测器），二者之间通过电缆连接进行数据传输。以下几类设备均采用探测器水下直接测量法进行水体γ放射性测量：拖曳式水下γ谱测量系统、走航式γ测量系统、浮标定点式γ测量系统。

3.1 拖曳式水下γ谱测量系统

海洋放射性测量对海底沉积物运移研究、海洋环境评价等意义重大，对海底沉积物、岩石等物质中的天然放射性核素铀、钍、钾的含量探测可应用于海洋矿产资源勘探与开发，因此，国内外积极开展海底γ射线探测仪的相关研究及应用。拖曳式水下γ谱测量系统将探测器置于水下拖曳测量，国际上探测深度最高可达到水下2 000m，需要配套专门承载设备的运输船只及拖曳传输用的电缆绞车操作控制装置。探测器受水下环境影响较大，对于深水测量，研制中，需要考虑水下复杂的地貌环境，提高水下探测器防水、耐腐蚀等环境适应性。中国地质大学（北京）研制出了我国第一台海底拖曳式多道γ射线能谱仪[8]，达到了国际水平，并在渤海湾进行了现场实测，国内首次在现场测得了海底沉积物、岩石等的天然放射性核素铀、钍、钾（40K）的含量，其结构如图1所示。

图1海底拖曳式多道γ射线能谱仪整体结构示意图Fig.1 Thestructural diagram of thesea-bed towed gamma-ray spectrometer

3.2 走航式γ测量系统

随着我国海洋核动力舰艇的迅速发展，走航式水体放射性测量技术得到了进一步研究。走航式γ测量系统类型较多，大致分为两种：第一种类型是取样式测量系统，即主机和探测器均安装在船上，待测水样被连续泵入船上取样容器，探测器对取样容器中的水样进行在线测量，如图2所示；第二种类型是主机安装在船上，探测器固定安装在水下船底或水面以下舱室内壁，如图3、图4所示，探测器随着船的移动而监测不同水域的γ放射性。中国辐射防护研究院研制出的一款走航式水体γ在线测量系统[9]属于第一种类型，该测量系统将待测水域的水样抽入铅室内的取样容器中，采用3 in（7.62 cm）NaI探测器对取样容器中水样放射性核素进行探测，可就地取样并快速获取水中放射性核素比活度，如图5所示。该测量系统对137Cs的全能峰探测效率为0.072 2每秒计数/（Bq·L-1），在天然本底条件下，取95%置信度时，测量系统对137Cs的探测下限为0.982 Bq·L-1。

图2走航式γ测量系统（取样式）Fig.2 An underwayγradioactive detecting system(sampling type)

图3走航式γ测量系统（探测器在水下船底）Fig.3 Underwayγradioactive detecting system(the detector isat thebottom of boat dipped in thewater)

图4走航式γ测量系统（探测器在水面下舱室内壁）Fig.4 Underwayγradioactivedetecting system(the detector isin the cabin under the surface of the water)

图5走航式水体γ在线测量系统Fig.5 On-lineunderway waterγradioactive detecting system

3.3 浮标定点式γ测量系统

浮标定点式γ测量系统的探测下限低，灵敏度高，适用于水体环境放射性污染的长期监测。在每个监测网点配备一套浮标定点式γ测量系统形成辐射监测网络，可监测网点区域的水体放射性核素种类、含量及分布。浮标定点式γ测量系统大致结构如图6所示，探测器一般浸入水下3～6 m处进行探测，各个监测网点记录的数据通过无线传输方式上传给中央控制主机上，为减小探测器表面的生物淤积造成的本底增高的影响，需要定期清洗探测器表面。

图6浮标定点式γ放射性测量系统结构示意图Fig.6 Thestructural diagram of thefloat-typeγ radioactive detecting system

德国、希腊等国使用浮标定点式γ谱仪在所属海域内建立由若干海中或岸边监测站以及移动监测船组成的海洋放射性监测网络[10]，海中观测站设置在浮标上，岸边观测站设置在验潮仪上，还有一些设备安装在船只上，以便巡测定位人工放射性的热点地区，德国海洋放射性监测网点分布如图7所示。

图7德国海洋放射性监测网络Fig.7 Thesea radioactivemonitoring network of Germany

4 讨论及展望

综上，实验室样品分析法广泛适用于α、β、γ等类型的水体放射性监测，技术成熟，精度高，弊端是时效性差。探测器水下直接测量法则主要针对水体γ放射性监测，省掉了采样制样过程，时效性强。水体γ放射性监测系统的探测器中，NaI闪烁体应用最广。在能量分辨率要求高的情况下，可采样高纯锗[11]探测器（需要额外配备降温装置）。近年来，国内外一些机构开展了新材料探测器的研究，如溴化镧探测器[12]（常温下有较好的能量分辨率）。为满足不同实际应用需求，通过不断改进水体γ放射性监测系统的结构设计，已研制出拖曳式、走航式、浮标定点式等类型γ测量系统。该系统从具有单一的总γ放射性测量发展到具有γ谱测量及核素分析功能。

多年来，在国内沿海核电厂的外围辐射环境监测中，海水放射性监测都采用实验室采样分析法，这种非实时、非持续的监测方法获取数据时效性差且易受到核素半衰期的限制，无法满足核事故应急监测或快速监测的需求。随着我国核电建设的快速发展，迫切需要实现高效准确、实时在线的水体放射性污染监测系统，为核事故应急及水体环境放射性污染评价提供快速测量手段。研制具备在线监测功能的水体放射性监测系统已成为一个趋势。鉴于一般情况下，地表水、地下水及海洋环境的放射性核素比活度都是低水平或极低水平的，水体放射性污染测量技术未来的研究重点应是降低测量系统探测下限，提高设备灵敏度。本文认为，可通过增大水体采样体积、采取屏蔽措施降低环境本底影响、提高探测器探测效率等途径解决以上问题，以满足不同精度要求场合的实际应用，此外，应尽快组建我国主要核电水域的γ辐射监测网络，实现对水体放射性污染的长期在线连续测量。