膨润土颗粒混合物的堆积性质与水-力特性研究进展*

刘樟荣 叶为民② 张 召 崔玉军 王 琼② 陈永贵②

(①同济大学地下建筑与工程系， 上海 200092， 中国) (②同济大学岩土及地下工程教育部重点实验室， 上海 200092， 中国) (③法国国立路桥大学， 巴黎 77455， 法国)

0 引 言

核工业的迅猛发展产生越来越多的放射性废物，特别是放射性强、毒性大、半衰期长且发热量大的高水平放射性废物(简称“高放废物”)。高放废物一旦向生物圈泄露将对人类生存与发展构成重大威胁，对其进行安全处置是保障核能可持续利用、维护生态环境安全和事关子孙后代福祉的重大举措。目前，国际上公认最为可行的方案是深地质处置(潘自强等， 2009)，即将高放废物封存于500～1000im深的稳定地质体中，利用天然屏障(围岩)和工程屏障(缓冲/回填材料、废物罐和废物固化体)等多重屏障系统来阻滞核素泄露与迁移，使之与人类生存环境永久隔绝(图 1)。

图 1 处置库中的施工接缝与膨润土颗粒用途Fig. 1 Technological voids and pellets in HLW repository

高压实膨润土因其低渗透性、高膨胀性和强核素吸附能力，被许多国家确定为首选缓冲/回填材料(Ye et al.，2010)。国内外学者对高压实膨润土的热传导特性、水力特性、胀缩特性、微观结构演化规律和本构模型开展了大量研究(Lloret et al.， 2007; 刘月妙等， 2007; 叶为民等， 2009; 孙德安等， 2011; 刘毅， 2016; Cui， 2017)。然而，以高压实膨润土块体砌筑的工程屏障将不可避免地存在各种各样的施工接缝，包括块体与废物罐之间(B-C)、块体与块体之间(B-B)及块体与围岩之间(B-R)的缝隙(图 1)。施工接缝将成为地下水入渗与核素泄露的优势通道，直接影响工程屏障的形成及其缓冲性能，并最终威胁到处置库的长期安全运营(Wang et al.，2013; Mokni et al.，2016; 陈永贵等， 2017)。为此，学者们提出采用高密度膨润土颗粒混合物来填充施工接缝，或者取代压实膨润土块体直接用于屏障系统的填筑施工(Salo et al.， 1989)(图 1)。大型室内或地下原位试验均表明，膨润土颗粒混合物便于机械化制造、运输、填充和压实，且能够有效填充处置库中的各种施工接缝，因此已被许多国家的处置库概念确定为候选缓冲/回填材料(Dixon et al.， 2011)。

作为缓冲/回填材料，膨润土颗粒混合物承担着延缓地下水入渗、阻滞核素迁移、传递核素衰变热和维护处置库结构稳定性等关键水-力屏障功能，而其堆积性质是影响其水-力特性的关键因素(Hoffmann et al.，2007; Zhang et al.，2018; Liu et al.，2019a， 2019b， 2019c， 2020)。近年来，国内外学者针对膨润土颗粒混合物的堆积性质和水-力特性开展了试验和理论研究，取得了许多颇具学术价值与工程意义的研究成果(刘樟荣， 2019)。同时，我国首个高放废物深地质处置地下实验室已开工建设、并将于2026年左右建成(王驹， 2019)，颗粒混合物等相关研究也即将进入地下原位试验阶段。

本文针对膨润土颗粒混合物的堆积性质、持水特性、结构特征、渗透特性、胀缩特性及本构模型等方面的研究成果进行了系统回顾与总结，以期为进一步深入开展相关研究、特别是深地质处置库建设提供理论基础与工程经验。

1 膨润土颗粒混合物的堆积性质

膨润土颗粒混合物的堆积性质主要包括堆积干密度和堆积均匀性两个方面。研究表明，堆积干密度与均匀性是影响颗粒混合物水-力特性的关键因素：膨胀力随堆积干密度的增大而增大，饱和渗透系数随堆积干密度的增大而减小，而不均匀堆积的颗粒混合物可能会导致管涌、侵蚀甚至失稳等渗透破坏(Imbert et al.， 2006; Hoffmann et al.，2007; Karnland et al.，2008; Liu et al.，2020)。因此，研究颗粒混合物的堆积干密度与均匀性具有重要意义。

1.1 堆积干密度

瑞典SKB、芬兰Posiva、瑞士Nagra等废物处置研究机构开展了大量颗粒混合物填充试验，包括地下原位填充试验和室内模拟填充试验两大类。在地下原位填充试验中，采用螺旋输送管将颗粒混合物填充到废物罐与围岩之间的空隙区域内，然后在不同位置取样测试堆积干密度。结果表明，颗粒混合物的堆积干密度可达1.36～1.46 Mg·m-3(Masuda et al.，2007; Köhler et al.，2012)。在室内模拟填充试验中，采用自由倾倒或高压喷射法将颗粒混合物填充到长方体或圆环形透明槽缝中，通过测算颗粒混合物的总质量和总体积来计算堆积干密度。结果表明：堆积干密度与混合物级配密切相关，当满足Fuller级配(CPFT=(d/dmax)0.5×100，CPFT表示小于某粒径d的颗粒累计质量百分数，dmax为混合物中颗粒的最大粒径)时堆积干密度最大； 振动、锤击或高压喷射等手段能显著提高堆积干密度(Marjavaara et al.， 2011; Stastka， 2013)。

原位和室内填充试验成本高、工作量大且费时费力，所获得的试验结果较少且不够系统。同时，更多学者采用透明圆柱筒开展了较系统的颗粒混合物堆积试验研究(Kim et al.，2012; 张虎元等， 2016; 陈香波， 2018; Zhang et al.， 2018)。然而，这些研究大多仅针对不同配比的两粒组混合物或满足Fuller级配的多粒组混合物，未能系统反映堆积干密度随其他级配的变化规律。

在前人研究基础上，Liu et al. (2019a)系统研究了单一粒组、两粒组、三粒组和多粒组颗粒混合物在不同级配下的堆积干密度。结果表明：(1)单一粒组颗粒的堆积干密度与颗粒自身性质(大小、形状等)和容器性质(大小、形状和侧壁摩阻力等)有关； (2)两粒组混合物的堆积干密度随细粒组含量的增大而先增大后减小； (3)三粒组混合物的堆积干密度随任一粒组含量的增大而先增大后减小； (4)多粒组混合物的堆积干密度随Andreasen级配(CPFT=(d/dmax)q×100，CPFT表示小于某粒径d的颗粒累计质量百分数，dmax为混合物中颗粒的最大粒径，q为级配指数)指数的增大而先增大后减小； (5)堆积干密度峰值随最小粒径与最大粒径之比的减小而增大，当粒径比小于0.02时其影响较小(图 2)； (6)细颗粒的填充效应和粗颗粒的占位效应促进颗粒密实堆积，细颗粒的疏松效应、粗颗粒的壁效应以及颗粒间的楔效应抑制颗粒密实堆积，颗粒间相互作用是级配影响颗粒堆积干密度的内在机制(图 3)。然而，由于试样尺寸效应、试验方法和填充方法的影响，室内圆柱筒堆积试验获得的结果可能与地下原位试验结果存在一定差异。今后应在室内试验的基础上，进一步系统性地开展地下原位堆积密度试验。

图 2 堆积干密度峰值随粒径比的变化(Liu et al.，2019a)Fig. 2 Evolution of peak packing dry density with dmin/dmax(Liu et al.，2019a)

图 3 颗粒间相互作用(Liu et al.，2019a)Fig. 3 Interaction between pellets(Liu et al.，2019a)

在试验研究的基础上，人们提出了密度等模型用于描述颗粒混合物的堆积特性。陈香波(2018)建立了线性颗粒堆积密度模型，但该模型仅适用于粒径比小于0.5的颗粒混合物。Liu et al. (2019b)基于颗粒间相互作用机理，建立了非线性颗粒堆积密度模型。该模型能够很好地模拟两粒组、三粒组及多粒组颗粒混合物的堆积孔隙比，可用以设计目标干密度所需的级配。刘樟荣(2019)基于该模型计算和试验结果，确定了高庙子膨润土颗粒混合物堆积干密度相对最大时的“最佳级配”：

CPFT=(d/dmax)0.4×100

(1)

式中，CPFT为小于某粒径d颗粒的累计质量百分数；dmax为最大颗粒粒径(mm)。

1.2 堆积均匀性

膨润土颗粒混合物由不同粒径大小的颗粒混合而成。许多原位和室内填充试验均发现，倾倒、振动或拍击过程中不同粒径的颗粒趋于相互分离，导致颗粒在混合物中的空间分布不均匀，形成颗粒离析现象(Masuda et al.，2007; Köhler et al.，2012)。国外少数学者采用图像对比法对堆积均匀性进行了定性研究。Marjavaara et al.(2011)采用X射线成像法研究了不同填充方式对颗粒混合物堆积均匀性的影响，结果表明堆积均匀性由好到次依次为：自由倾倒并振实、自由倾倒不振实和高压喷射法。Molinero-guerra et al.(2017)采用μ-CT 对比了3种不同方式堆积的颗粒混合物，结果表明粗、细颗粒交替分层填充后的均匀性最佳。图像对比法成本高，仅能获得少量的、定性的结果，未能系统揭示影响堆积均匀性的因素及其机理。

Liu et al. (2020)针对不同粒组数量和级配的膨润土颗粒混合物开展了一系列堆积均匀性试验，提出采用加权变异系数(WCV，其值越大则越不均匀)来定量描述颗粒混合物堆积均匀性，采用颗粒特征指数(PCI)来综合反映不同粒组之间的质量比与粒径比，发现WCV随PCI的增大而增大(图 4)，并据此提出了提高颗粒混合物堆积均匀性的措施：增大细-粗质量比和粒径比，增加粒组数量及改进颗粒填充技术。与堆积密度试验类似，室内小型试验获得的结果可能与地下原位试验结果存在一定差异。今后应在室内试验的基础上，进一步系统性地开展地下原位堆积均匀性试验。

图 4 加权变异系数(WCV)随颗粒特征指数(PCI)的 变化(Liu et al.，2020)Fig. 4 Evolution of WCV with PCI(Liu et al.，2020)

综上所述，国内外学者已经对颗粒混合物的堆积性质开展了较系统的研究，重点考虑了级配等影响。但实际上，堆积方式(先混合再填充或粗细分层填充)和压实方式(振动、喷射、锤击或夯实)等均影响堆积性质； 此外，处置库现场施工条件下的接缝颗粒填充效果等也有待进一步研究。

2 膨润土颗粒混合物的持水特性

处置库建设和运营过程中，由于其极低的渗透性，膨润土颗粒混合物将长时间处于非饱和状态。描述非饱和土的一个重要本构关系是持水曲线，即非饱和土持水量(重力含水率、体积含水率、饱和度或含水比)与吸力之间的关系。非饱和土的持水特性与其渗透、强度和体变等水力-力学特性密切相关，是研究非饱和土水-力特性的重要基础。

国内外学者研究了单个颗粒和颗粒混合物的持水特性。结果表明，随着吸力的降低，自由膨胀条件下、单个颗粒的孔隙比持续增大而饱和度先增大后保持不变(Molinero-Guerra et al.，2019)。恒体积条件下高吸力范围内，颗粒混合物的持水特性与试样整体干密度无关； 低吸力范围内，干密度越大，相同吸力下的含水率越低(图 5)(Hoffmann et al.，2007)。

图 5 不同干密度FEBEX膨润土颗粒混合物的 持水曲线(Hoffmann et al.，2007)Fig. 5 Water retention curves of FEBEX bentonite pellets with different dry densities(Hoffmann et al.，2007)

图 6 高庙子膨润土单个颗粒、颗粒混合物和 压实膨润土块体的持水曲线(刘樟荣， 2019)Fig. 6 Water retention curves of single pellet， pellet mixture and compacted blocks of GMZ bentonite(Liu， 2019)

上述结果表明，侧限条件、干密度和初始孔隙结构对颗粒混合物持水性能的影响与吸力大小有关。其机理在于：高吸力范围内的主要持水机制为吸附作用，持水性能主要取决于矿物成分； 低吸力范围内的主要持水机制为毛细作用，持水性能主要取决于孔隙结构特征(与侧限条件、干密度和初始孔隙结构有关)。

研究表明，处置库内的颗粒混合物还将遭受核素衰变热作用。随着温度的升高，单个颗粒和颗粒混合物的持水能力均降低，且温度效应随吸力的降低而减弱，随温度的升高而增强(图 7)。其机理在于：高吸力范围内，升温抑制晶层对水分子的吸附过程(Le Chatelier原理)，导致吸附含水率降低； 低吸力范围内，升温引起水的表面张力、接触角和密度降低，同时引起封闭气泡膨胀排挤孔隙水，导致毛细含水率降低； 吸力和温度越低，温度对吸附作用和毛细作用的影响程度越小，故对持水能力的影响也越小(刘樟荣， 2019)。

图 7 不同温度下高庙子膨润土颗粒混合物的 持水曲线(刘樟荣， 2019)Fig. 7 Water retention curves of GMZ bentonite pellet mixtures at different temperatures(Liu， 2019)

在处置库长期运营过程中，在核素衰变热和地下水入渗共同作用下，颗粒混合物可能遭受温度循环、干湿循环以及地下水化学作用，对持水曲线产生温度效应、滞回效应和化学效应。因此，温度循环、干湿循环及地下水化学，以及各要素耦合作用下的膨润土颗粒混合物持水特性值得进一步研究。

3 膨润土颗粒混合物的孔隙结构特征

颗粒混合物的水-力特性与其孔隙结构特征密切相关。研究表明，颗粒混合物的孔隙结构特征与压实程度和干湿状态有关。压实、注水湿化或吸力降低过程中，颗粒混合物的孔隙结构都将随之变化，进而影响其水-力特性。目前，国内外学者主要采用MIP和μ-CT两种手段观测颗粒混合物的孔隙结构演化规律。通过MIP试验能够定量地分析颗粒混合物的孔径分布特征，但不适用于高吸力时的颗粒混合物，因为此时颗粒混合物处于松散状态； 通过μ-CT测试能够直观地分析颗粒混合物的宏观孔隙结构特征，但测试成本较高且测试精度不足以精确反映颗粒内部的孔隙结构特征。因此，宜将两者结合以研究颗粒混合物的孔隙结构演化特征。

3.1 干密度对孔隙结构特征的影响

Hoffmann et al. (2007)通过压汞试验(MIP)发现未经压实的FEBEX 膨润土颗粒混合物(干密度 1.￣35iMg·m-3)的孔径分布曲线呈三峰结构，而压实后的颗粒混合物(干密度1.45iMg· m-3和1.70iMg·m-3)的孔径分布曲线呈双峰结构，且大孔隙的平均孔径随干密度的增大而减小，但小孔隙的平均孔径基本保持 13inm 不变(图 8)。由此可见，压实能够显著减小颗粒间孔隙的体积和平均孔径，而对颗粒内的小孔隙影响较小。

图 8 不同干密度FEBEX膨润土颗粒混合物的 孔径分布曲线(Hoffmann et al.，2007)Fig. 8 Pore size distribution curves of FEBEX bentonite pellet mixtures at different dry densities(Hoffmann et al.，2007)

图 9 注水水化过程中颗粒混合物的结构演化 (Van Geet et al.，2005; Molinero-Guerra et al.，2018a)Fig. 9 Structure evolution of pellet mixture during water infiltration(Van Geet et al.，2005; Molinero-Guerra et al.，2018a)

3.2 注水湿化过程中的孔隙结构演化规律

颗粒混合物底部注水或两端同时注水过程中，采用μ-CT技术观测到(图 9)：(1)粗颗粒轮廓逐渐模糊，颗粒混合物由初始松散结构逐渐转变为胶结融合结构； (2)粗颗粒由于吸水膨胀而干密度逐渐降低，细颗粒受粗颗粒膨胀压缩作用而干密度逐渐增大； (3)经历5.5个月底部注水或100id两端注水后，试样各处的干密度近似相等，基本达到了宏观上的均一化状态(Van Geet et al.，2005; Molinero-Guerra et al.，2018a)。由此可推测，在地下水入渗作用下，处置库内初始松散的颗粒混合物将逐渐吸水膨胀，颗粒间孔隙逐渐减小而颗粒相互胶结融合，最终与压实膨润土的宏观孔隙结构特征相似。但是，若相互接触的颗粒混合物与压实膨润土均逐渐吸水湿化，两者孔隙结构之间可能存在相互竞争作用，从而导致孔隙结构演化特征更加复杂。目前尚无关于这一问题的研究报道。

尽管借助μ-CT技术能获得颗粒混合物结构的宏观连续演化过程，但限于分辨率无法定量描述颗粒胶结融合后的微观孔隙结构演化过程。为此，刘樟荣(2019)将经历不同注水水化时间后的颗粒混合物试样划分为上、中、下3层，分别取样进行了MIP试验，获得了不同层位、不同水化时间后的孔径分布曲线(图 10)。结果表明，颗粒混合物的孔隙结构表现出显著的多尺度特征，可划分为大孔(孔径大于2iμm)、中孔(孔径介于2～100inm)和小孔(孔径小于100inm)3个层次； 随着注水水化的进行，大孔孔隙比逐渐减小，中孔孔隙比逐渐增大，小孔孔隙比轻微减小(图 10)。这是因为集合体内的小孔隙不断吸持水分，促使层叠体裂解，导致部分小孔隙增大为中孔隙； 颗粒不断吸水膨胀、坍塌，导致颗粒间大孔隙逐渐被填充、堵塞，并逐渐减小为中孔隙。

图 10 不同注水时间后高庙子膨润土颗粒混合物的 孔径分布曲线(刘樟荣， 2019)Fig. 9 Pore size distribution curves of GMZ bentonite pellet mixture after different infiltration time(Liu， 2019)

值得注意的是，当注水720ih甚至1200ih以后，尽管试样已经达到了宏观上的饱和状态(膨胀力稳定且各处含水率基本相等)，但其孔径分布曲线仍然呈双峰结构(图 10)，与同等干密度、同等水化时间后的压实膨润土块体的孔径分布曲线基本重合。

3.3 吸力降低过程中的孔隙结构演化规律

不同吸力状态下颗粒混合物的孔隙结构特征是揭示其水-力特性机理进而建立其本构模型的关键基础。研究表明(图 11)：(1)随着吸力的降低，颗粒内部的集合体不断吸水膨胀并挤占颗粒间孔隙，导致中孔孔隙比增大而大孔孔隙比减小，孔径分布曲线从三峰形态变为双峰形态； (2)大孔平均孔径先减小后增大，而小孔平均孔径基本不变； (3)当吸力为0时，孔径分布曲线与同等干密度、同等水化时间后的压实膨润土块体的孔径分布曲线基本重合； (4)温度对孔隙结构的影响较小(刘樟荣， 2019)。

图 11 不同吸力下高庙子膨润土颗粒混合物的 孔径分布曲线(刘樟荣， 2019)Fig. 11 Pore size distribution curves of GMZ bentonite pellet mixture at different suctions(Liu， 2019)

综上所述，在室内试验时间尺度内，颗粒混合物的孔隙结构从三孔结构逐渐转变为双孔结构，而在实际处置库时间尺度(数万年至数十万年)下可能进一步演化为单孔结构。因此，在模拟预测颗粒混合物的长期水-力特性时，应当考虑其孔隙结构的演化特征。

高吸力(>4.2iMPa)时的颗粒混合物尚处于松散状态，难以取样开展MIP试验。今后可考虑采用μ-CT技术进一步研究高吸力状态下颗粒混合物的孔隙结构特征，进而获得全吸力范围内颗粒混合物的孔隙结构演化规律。此外，如前所述，处置库条件下颗粒混合物将遭受干湿循环、温度循环和地下水化学作用，为了揭示干湿循环、温度循环和地下水化学作用下颗粒混合物水-力特性机理，有必要开展相应条件下的孔隙结构演化规律研究。

4 膨润土颗粒混合物的渗透特性

在地下水入渗作用下，处置库内的膨润土颗粒混合物将从非饱和状态逐渐转变为饱和状态，因此其渗透特性包括饱和渗透与非饱和渗透两个方面。

4.1 饱和渗透特性

研究表明，颗粒混合物的饱和渗透系数随干密度的增大而减小，随温度的升高而增大； 相同干密度条件下，颗粒混合物与压实块体的饱和渗透系数近似相等(Hoffmann et al.，2007; 刘樟荣， 2019)。但有的学者发现相同干密度条件下，饱和渗透系数随颗粒粒径的增大而增大(苏振妍， 2019)，这可能是由于试样尚未达到完全饱和状态或者试样孔隙结构尚未完全稳定。

渗透试验开始时，试样内存在大量相互连通的颗粒间孔隙，故渗透系数较大； 随着试验的进行，颗粒吸水膨胀导致颗粒间大孔隙急剧减小并逐渐被堵塞，因此渗透系数逐渐降低至稳定值(图 12)。可见，颗粒混合物渗透过程伴随着剧烈的孔隙结构演化，后者又反过来影响渗透特性。这一特点是建立颗粒混合物本构模型的关键难点之一，也是评价其缓冲性能时必须考虑的关键问题之一。

图 12 膨润土颗粒混合物渗透系数随时间变化关系 (Hoffmann et al.，2007; 刘樟荣， 2019)Fig. 12 Evolution of hydraulic conductivity with time for GMZ and FEBEX bentonite pellet mixtures (Hoffmann et al.，2007; Liu， 2019)

4.2 非饱和渗透特性

关于颗粒混合物非饱和渗透特性的研究成果鲜见报道。Molinero-Guerra et al. (2018a)针对 MX80 颗粒/粉末混合物(80/20)试样开展了两端注水情况下的非饱和渗透试验，监测了试样不同高度处的相对湿度和侧向膨胀力、轴向膨胀力以及孔隙结构变化，分析了初始颗粒/粉末和局部孔隙分布的不均匀性对非饱和膨胀-渗透特性的影响，发现相对湿度变化特征与颗粒混合物的初始不均匀分布有关，注水800id后试样仍未达到完全饱和状态。

刘樟荣(2019)采用自主研制的温控非饱和渗透仪，针对高庙子膨润土颗粒混合物开展了不同温度下的非饱和渗透试验，获得了不同高度处相对湿度和侧向膨胀力随时间的变化，并基于瞬时截面法计算了非饱和渗透系数。结果表明(图 13)，相同温度条件下，非饱和渗透系数随吸力降低先减小后增大，并最终趋于饱和渗透系数； 相同吸力下，非饱和渗透系数随温度升高而增大。其机理在于：随着吸力的降低，颗粒混合物中颗粒间孔隙逐渐减少而集合体间孔隙逐渐增大，吸附作用减弱而毛细作用增强，对孔隙水的驱动作用先减小后增强； 随着温度的升高，吸附水的活动性增强，毛细水的表面张力、黏滞系数和密度减小，导致孔隙水渗流更易于被驱动。

图 13 高庙子膨润土颗粒混合物非饱和 渗透系数随吸力的变化(刘樟荣， 2019)Fig. 13 Evolution of unsaturated hydraulic conductivity with suction for GMZ bentonite pellet mixtures(Liu， 2019)

综上所述，颗粒混合物的饱和渗透与非饱和渗透特性均与其孔隙结构特征密切相关。值得注意的是，饱和渗透试验(直接以1000ikPa水压注水)开始后的数十秒内，观察到了明显的管涌和侵蚀现象，该现象随后由于颗粒间孔隙闭合而逐渐消失(刘樟荣， 2019)。实际处置库可能位于地下 500～1000im深的地质体中，颗粒混合物可能遭受高压地下水的入渗作用。高压地下水渗流可能会侵蚀部分外围细小颗粒或胶体，导致颗粒混合物缓冲性能衰减。因此，有必要研究地下水渗流对颗粒混合物的侵蚀作用及防治措施。

此外，处置库中的颗粒混合物将同时遭受核素衰变热和地下水入渗作用。温度梯度、水力梯度和地下水化学共同作用下颗粒混合物的渗透特性是今后的一个重要研究方向。

5 膨润土颗粒混合物的胀缩特性

在处置库长期运营过程中，膨润土颗粒将在围岩裂隙地下水的入渗作用下水化膨胀，密封周围施工缝隙及围岩裂隙。随着水化的进行，膨润土颗粒混合物将在近似侧限条件下产生膨胀力。此外，在处置库内复杂应力场(如围岩应力、自身重力、周边压实膨润土块体膨胀形成的挤压力等)的耦合作用下，膨润土颗粒混合物也将发生压缩变形。因此，膨润土颗粒混合物的胀缩特性研究对处置库内工程屏障系统的长期稳定性具有重要的意义。

5.1 膨胀特性

近年来，膨润土颗粒混合物的膨胀性能研究引起了国内外学者的广泛关注。研究表明，在处置库运营过程中，工程屏障缓冲/回填材料可能处于恒体积、恒定应力以及介于两者之间的复杂应力状态(Tang et al.，2019)。目前，膨润土颗粒混合物膨胀特性研究主要包括：恒体积边界的膨胀力特性和恒荷载边界膨胀变形特性。

在膨胀力特性研究方面，Imbert et al.，(2006)采用FoCa膨润土颗粒/粉末混合物进行了膨胀力试验。结果发现，与纯膨润土压实块体类似，混合物的膨胀力时程曲线呈“双峰”特征(叶为民等， 2020)。Seiphoori(2014)通过开展MX-80膨润土颗粒混合物的膨胀力试验也发现了类似的现象。Hoffmann et al. (2007)开展了FEBEX膨润土颗粒混合物的膨胀力试验，同压实FEBEX膨润土粉末进行对比发现，颗粒混合物最终膨胀力只与试样干密度有关，而与试样的组成形式无关。Ye et al. (2018)通过不同级配组成的GMZ膨润土颗粒混合物膨胀力试验表明，在相同干密度条件下，粒径组成主要影响膨胀力的发展特征，而对最终膨胀力影响不大。图 14总结了几种膨润土颗粒混合物的最终膨胀力与干密度的关系。从图中可以看出，颗粒混合物的膨胀力与干密度呈指数关系。

图 14 不同膨润土颗粒混合物膨胀力与干密度的关系 (Imbert， 2006; Hoffmann et al.，2007; Karland et al.，2008; Stastka，2013; Zhang et al.，2019)Fig. 14 Evolution of swelling pressure with dry density for several bentonite pellet mixtures(Imbert et al.， 2006; Hoffmann et al.，2007; Karland et al.，2008; Stastka，2013; Zhang et al.，2019)

处置库长期运营过程中，高放废物释放的残余衰变热对工程屏障系统的缓冲性能有着重要影响。为此，Pusch(2003)开展了室温(25i℃)和高温(150i℃)条件下、MX-80膨润土颗粒混合物的膨胀力试验发现，高温条件下混合物的膨胀力明显降低。Karland et al. (2008)经对室温条件下水化饱和的MX-80膨润土颗粒混合物进行升温处理后，也发现膨胀力随温度的升高而降低。对此，一些学者认为温度升高会引起黏土集合体收缩，抑制了黏土颗粒膨胀，进而导致膨胀力降低(Romero et al.，2005)。

当然，考虑到处置库内工程屏障系统所处的热-水-力耦合环境，有必要进一步开展考虑温度影响的膨润土颗粒混合物膨胀特性的研究。

图 15 不同吸力条件下GMZ膨润土颗粒 混合物压缩曲线(Zhang et al.，2020)Fig. 15 Compression curves of GMZ bentonite pellet mixtures at different suctions(Zhang et al.，2020)

5.2 压缩特性

膨润土颗粒混合物的压缩特性受吸力影响较大。Zhang et al. (2020)研究发现，在高吸力阶段，GMZ膨润土颗粒混合物的压缩曲线呈明显非线性，而卸载曲线则呈线性(图 15a)。在高吸力下，水主要存在于颗粒内部，颗粒结构明显。在加载过程中，粒间孔隙随着荷载的增加逐渐坍塌，混合物的压缩特性与颗粒错动和破碎有关(Seiphoori， 2014)； 而在低吸力下，混合物的压缩主要包括粒间孔隙的压缩和颗粒自身的压缩两部分。待达到饱和状态，粒间孔隙完全被填充，混合物微观结构接近饱和压实块体，两者的压缩特性具有一致性。值得注意的是，卸载回弹曲线也呈双线性且回弹变形较大(图 15b)。类似的压缩变形特征也在其他膨润土颗粒土体中被发现，例如MX-80膨润土颗粒混合物(Seiphoori， 2014; Molinero Guerra et al.，2019)和FEBEX膨润土颗粒混合物(Lloret et al.，2003; Hoffmann et al.，2007)。Cui et al. (2013)指出，对于饱和膨胀性黏土材料，高荷载下回弹曲线与黏土颗粒的力学作用有关。而当荷载低于某一应力值，回弹变形明显增加，这主要与黏土颗粒的物理化学作用(physico-chemical effects)有关(Zhang et al.，2020)。Zhang et al. (2019)指出，饱和膨润土材料卸载回弹曲线的双线性拐点对应于相同孔隙比下的膨胀力。

然而，目前关于膨润土颗粒混合物压缩特征的机理分析仍处于定性层面。高吸力阶段颗粒混合物的破碎特征研究，不同吸力下压缩过程中孔隙结构的演化特征研究，以及在膨润土颗粒充填过程中，颗粒的空间粒径分布不均匀对混合物压缩特性的影响(Masuda et al.，2007)等方面的研究都将是今后的工作方向。

6 颗粒混合物的本构模型

目前，膨润土颗粒混合物本构模型的相关研究报道不多。Hoffmann et al. (2007)基于传统的巴塞罗那模型(BBM)对FEBEX膨润土颗粒混合物的胀缩变形特征进行了模拟，并通过加载-坍塌(LC)屈服面分析了该种材料的体变特征。Gens et al. (2011)将FoCa颗粒/粉末混合物近似为两个不同干密度膨润土块体组成的混合物材料，并基于传统非饱和膨胀土模型(BExM)建立了非饱和水-力耦合本构模型，较好地模拟了膨润土颗粒/粉末混合物的膨胀力时程曲线。为了表征不同水化形式对颗粒混合物变形特征的影响，Alonso et al. (2011)将膨润土颗粒混合物看作由等尺寸球形颗粒组成的多孔结构材料，采用BExM本构模型表征颗粒内部的体变特征，混合物整体的变形特征采用BBM模型表征。该学者构建的非饱和水-力耦合本构模型较好地反映了不同水化方式下膨润土颗粒混合物的变形特征。

实际上，由于水化过程中膨润土颗粒混合物孔隙结构变化较为复杂，孔隙结构如何划分及其相互作用如何表征都是有待深入探讨的。同时，现有本构模型多将膨润土颗粒混合物看作是一连续性介质，而实际上在膨润土颗粒混合物的水化过程中，其结构特征是逐渐从粗粒土向黏性土过渡的。因此，有必要建立一个反映全吸力范围内、膨润土颗粒混合物体变特征的统一本构模型。

7 结论与展望

膨润土颗粒混合物是一种理想的适用于高放废物深地质处置的缓冲/回填材料。20世纪末以来，国内外学者针对膨润土颗粒混合物的堆积性质、持水特性、结构特征、渗透特性、胀缩特性及本构模型等方面，开展了较多试验和理论研究工作，形成了一些重要的科学认识：

(1)颗粒混合物的堆积干密度随任一粒组质量分数的增大而先增大后减小，堆积干密度峰值随最小与最大粒径之比的减小而增大，堆积不均匀性随颗粒特征指数(PCI)的增大而增大。

(2)低吸力范围内颗粒混合物的持水特性与侧限条件、干密度、初始孔隙结构和温度等因素有关，高吸力范围内则不相关。因为高吸力范围内的主要持水机制为吸附作用，持水性能主要取决于矿物成分； 低吸力范围内的主要持水机制为毛细作用，持水性能主要取决于孔隙结构特征(与侧限条件、干密度和初始孔隙结构有关)。

(3)在室内试验时间尺度内，随着吸力的降低，颗粒混合物由初始松散结构逐渐转变为胶结融合结构，孔隙结构逐渐趋于均一化，进而影响颗粒混合物的水-力特性。

(4)颗粒混合物的饱和渗透系数随干密度的增大而减小，随温度的升高而增大； 非饱和渗透系数随吸力的降低而先减小后增大，随温度的升高而增大。

(5)颗粒混合物的膨胀力随干密度的增大而增大，随温度的升高而降低，随吸力的降低而增大； 通水迅速水化或高吸力作用下，颗粒混合物发生“坍塌”变形，这与颗粒破碎和颗粒错动有关。高吸力下压缩曲线呈明显非线性，卸载曲线呈线性； 低吸力下压缩曲线和卸载曲线均近似呈双线性。

(6)颗粒混合物的本构模型较少，且均为基于连续介质的水-力耦合本构模型，缺乏反映全吸力范围内颗粒混合物体变特征的统一本构模型。

综观国内外研究现状，处置库温度循环、干湿循环及地下水化学等耦合作用下的堆积和压实方式等对堆积性质影响，膨润土颗粒混合物的持水特性、渗透特性、孔隙结构演化规律、胀缩特性，以及反映全吸力范围内膨润土颗粒混合物体变特征的本构模型构建等均将是未来重要的研究方向。