Pd/CeO2催化剂在CO2加氢反应中催化性能的研究

汪姗姗 姜 枫 刘小浩

(江南大学 化学与材料工程学院，江苏 无锡 214122)

在过去的几个世纪中，对化石燃料的过度依赖所导致二氧化碳的大量排放，被认为是造成一些严重环境问题的主要原因，例如气候变化，全球变暖，海洋酸化等[1]。因此，利用二氧化碳为原材料开发有价值的产品，不仅有利于控制大气中二氧化碳的浓度，而且还可以替代化石资源的使用。在过去几十年中，各国科学家已经提出了包括光化学、电化学和热化学方法在内的各种二氧化碳转化策略来提高二氧化碳的利用效率[2]。在这三种方法中，热化学方法因其高效、可控的选择性以及巨大的工业应用价值而备受关注，特别是将二氧化碳直接加氢成有价值和吸引力的化学品燃料[3]的研究更是吸引了众多研究者。

CO2加氢反应通常使用氧化物负载型金属催化剂，其中氧化物用于CO2活化，金属用于H2活化。二氧化铈(CeO2)是一种著名的功能性稀土材料，广泛用于催化，燃料电池和氧气传感器等方面[4]。CeO2作为载体可起重要作用，是因为其具有出色的储氧能力和与小分子的强相互作用[5]。目前尽管关于Pd/CeO2在CO2加氢中的应用有所报道，但研究主要集中在反应器，耐硫性，强金属-载体相互作用(SMSI)效应和催化剂失活上[6,7]，仍然缺少金属粒径和反应温度对催化性能影响，特别是对CO、CH4和CH3OH的选择性影响的报道。

1 试验材料和方法

1.1 催化剂制备

采用传统的等体积浸渍法制备Pd/CeO2催化剂。在室温下将所需量的Pd(NO3)2·2H2O(购于Aladdin)水溶液浸渍CeO2(购于Aladdin)载体。……