锁相热像方法实验测量Nb2O5 薄膜吸收率

刘 丰，GALLAIS Laurent

（1. 艾克斯-马赛大学，马赛 13013；2. 法国国家科学研究中心 菲涅尔研究所，马赛 13013；3. 马赛中央理工学院，马赛 13013）

引言

高功率激光系统[1-3]中光学器件的镀膜受生产工艺和使用环境的影响，不可避免地存在缺陷与污染。在使用中以其为吸收中心产生的热量会导致器件局部温升，转化为热机械应力，进一步导致波前畸变等限制系统功率容量的不良因素。因此，在高功率激光系统设计中，器件吸收损耗的测量对系统功率容量的设计具有重要意义。

极低吸收率的测量通常采用激光量热法（laser calorimetry）[4-5]，直接利用热传感器测量激光辐照下样品产生的热量，通过与入射光能对比，获得样品的吸收率。该方法需要足够长的辐照和冷却时间以获得准确的测量结果。此外多种基于光热效应的方法也被用来测量吸收率，例如光热偏折法[6-7]，光热解谐法[8-9]、表面热透镜效应法[10]，光热自相位调制法[11]等，通常这类方法需要使用非常灵敏的空间光位置探测器，还需要将测量结果通过一系列与材料本身有关的复杂标定程序，才能获得吸收率的绝对值。

随着红外热像仪和高功率激光器的普及，激光激发材料的温升可以直接被热像仪观测记录形成热像，在无损检测、功率耗散监测及生物医药[12-14]领域获得广泛应用，并为测量材料光吸收提供了可能性。但是对于吸收率极小的光学镀膜材料，吸收造成的温升往往难以达到热像仪的噪声等效温差（NETD），热像信噪比（signal-to-noise ratio, SNR）非常低，故很难提取到准确的温升值，为精确计算吸收率带来了困难。本文利用锁相热像（lock-in thermography, LIT）技术有效提升了热像信噪比，并利用标准样品标定法，实验测量了Nb2O5光学镀膜的吸收率。

1 锁相热像法

1.1 锁相热像法原理

锁相热像技术，也称热波成像[15-18]，是一种主动热成像技术。通过使用周期调制的热源（可为电-热，光-热等激励形式，调制频率称为锁相频率，记为flock-in）加载在待测样品上，在样品中形成周期调制的温度起伏（被称为热波），观测到的时变二维温度分布记为 T(x,y,t)，在实际实验条件下，热像仪记录的热波为离散的时间序列 Ti(x,y)（i=1～n，n 为相机采样率）。取同频同相的正弦相关函数Kj=2sin(2π(j−1)/n)，通过相关运算将热波的交变项提取出来，表示为

可以看到，仅同频交变的信号得以保留，并通过多周期的积分获得放大，而与调制非相关的热背景被平均和抑制，总体信噪比得到提升，同时还有效抑制了不同周期之间热漂移和背景杂散光。通过测得的光热信号可反演出吸收导致的温升信息，进一步可通过材料的热学特性计算出材料在激励激光作用下的吸收率。

1.2 光热吸收数值模拟

利用有限元方法（FEM）对薄膜光致热吸收和周期性热弛豫进行分析[19]。选择熔石英衬底通过Ti 离子注入形成的标准薄膜吸收样品，吸收率为7×10−5，光源为波长1 060 nm 的连续波激光，被调制为周期4 s 的方波信号，样品表面光斑尺寸173 μm（与热像仪像素尺寸相当），激励光功率密度为1.3 GW/m2，初始温度为26 ℃（299 K），得到的温升曲线如图1 所示。

图 1 4 个锁相周期中样品热吸收温升与随机热噪声Fig. 1 Thermal absorption temperature rise and random thermal noise in 4 lock-in periods

可以看到，薄膜吸收光能产生的热弛豫时间小于所选取的锁相周期，在每个锁相周期中，温度都已经达到了准稳态。而吸收造成的温升为0.35 K，与标准差为0.17 K 的背景噪声的比衬度仅为2。

2 实验

2.1 实验系统

本研究中搭建的LIT 实验系统框图如图2 所示。

图 2 LIT 实验系统示意图Fig. 2 Schematic diagram of LIT experimental setup

系统中抽运激光为红外连续激光（SPI redPOWER SP-200C），工作波长1 060 nm，通过TTL 控制激光电源产生T=4 s 的方波信号（flock-in=0.25 Hz），光束经透镜汇聚，以34°角入射到样品表面，光斑直径173 μm，中红外波段非制冷焦平面阵列热像仪（Optris PI 230，探测波长7.5 μm～13 μm）收集垂直于样品表面辐射出的热波信号，热像仪采样率设置为8 帧/s，通过控制计算机与抽运激光的调制信号谐调，实现触发采样和数据采集。

2.2 信噪比分析

本研究中将光热信号绝对幅度-背景噪声的比率定义为信噪比[20]。表达式为

实验研究了信噪比随锁相周期增加的提升，实验样品为标准Ti 离子注入吸收薄膜（样品特性及实验条件与2.1 中所述相同），结果如图3 所示。对比在激光辐照下获得的传统稳恒热像和实验获得的锁相热像，稳恒热像3(a) 中背景噪声水平约为0.17 K，信号幅度为0.19 K，热信号湮灭在背景噪声中，同时视场中不同温度的物体形成的复杂背景热像对点状激发区域中激光激发热温升的分析造成了影响；而通过8 个锁相周期的相关运算，背景噪声被抑制到0.02 K 的水平，信噪比逐步提升到15 dB，如插图3(b) 所示，此时提取到的激励点热温升信号PS 可认为全部来源于激光能量，有利于定量测量薄膜的吸收率。

图 3 LIT 信噪比随锁相周期数的提升Fig. 3 Increasement of LIT SNR by number of lock-in periods

2.3 标定

在线性吸收区，样品吸收率和产生的光热信号幅值存在简单关系[20]，如下式所示：

式中：A 为吸收率；PS 为激发点的光热信号强度幅值；系数C 仅依赖于样品特性和实验条件（薄膜厚度、薄膜和衬底的热容率及热导率、激励功率、入射角等），对同样条件，C 的取值相同。

为了获得样品的绝对吸收率，需要使用吸收特性已知的标准样品进行系统标定。对于标准样品有：

式中：ACS为使用其他标准方法测量获得的已知吸收率；PSCS为实验条件下测得的标定样品光热信号强度。研究中我们使用了一组自制的标准吸收样品，在熔石英衬底（型号C7980，直径25.4 mm，厚度2 mm）表面注入Ti 离子形成均匀吸收层[21]，离子注入剂量分别为2×1015/cm2、5×1015/cm2、2×1016/cm2、及5×1016/cm2，注入能量为70 keV，形成的吸收层厚度约为100 nm。利用标准分光光度法（spectrophotometric）[22]测量得到的吸收率-离子注入剂量关系如图4 所示。将锁相光热像法测量得到的光热信号与其相比较，得到系数CCS的值为7.1×105。

图 4 使用标准分光光度法测量的4 种样品的吸收率[22]和使用LIT 方法测量获得的光热信号幅度Fig. 4 Absorptance of the four calibrator samples measured by standard spectrophotometric method[22] and the photothermal signal achieved by LIT method for the same samples.

同时观察到光热信号幅度与吸收率的线性依赖度非常好，如图5 所示。对于待测样品，利用同样的实验条件和测量方法得到光热信号强度PSS，存在以下关系:

利用FEM 方法仿真计算可知，在实际薄膜厚度范围（＜1 μm）及材料热导率范围内（0.3 W/m·K ～10 W/m·K），样品关联系数CS与标准样品的关联系数CCS的偏差＜1%[17]，故可使用标准样品的系数来计算样品的吸收率。

2.4 测量结果

图 5 用LIT 方法测得的光热信号幅值与吸收率之间的线性关系Fig. 5 Linear relationship of measured photothermal signal with absorptance

实验测量了Nb2O5光学镀膜样品的吸收率。Nb2O5是一种广泛使用的高稳定性高折射率的光学镀膜材料。使用等离子辅助磁控溅射方法（HELIOS Bühler）在熔石英衬底（型号、尺寸与标准样品相同）上制作了4 种厚度的单层Nb2O5薄膜，制备中使用不同波长的单色激光透射测量控制样品厚度，监控条件、样品实际厚度与测得的折射率列于表1。

表 1 测量使用的4 块样品的制备监控条件及测量厚度、折射率参数Table 1 Optical prepared monitoring condition, measured thickness, and refractive index parameter of 4 samples in measurement

使用LIT 方法测量得到的光热信号-激励光功率关系如图6 所示，可见其关系位于线性区域。其中每次测量均在相同条件下在样品表面不同位置进行4 次，以确认样品的均匀性，并将其标准差作为误差线。

在LIT 测量中使用的激励激光波长为1 060 nm，亚波长厚度薄膜中由于干涉作用光场的分布将随厚度变化。由数值计算[23]获得薄膜中光强分布如图7 所示。干涉导致薄膜中光强不再等于入射光强，且光强随位置分布产生变化。

使用薄膜中光强的积分来归一化光热信号，并利用 (5) 式计算获得样品的吸收率数值，如图8 所示。可以看到，在所测量的4 种样品中，较厚的膜层中电场强度较弱，反之较薄的膜层中电场强度较强，积分获得的总光通量差异减小，故4 种不同样品作为标定试样测得的吸收量差异较小（＜20%），且本工作中运用LIT 方法测量得到的绝对吸收值可达80 ppm。

图 6 Nb2O5 薄膜样品的光热信号幅度与激励光功率关系Fig. 6 Relationship between photothermal signal amplitude and pump light power for Nb2O5 coating samples

图 7 数值计算获得的待测Nb2O5 薄膜样品中光强分布Fig. 7 Light intensity distribution in Nb2O5 film samples by numerical methods

图 8 测得的4 种薄膜样品的吸收Fig. 8 Measured absorptance value of 4 samples

3 结论

锁相热像法具有灵敏度高，可无接触无损测量的特点。将其应用于薄膜吸收率的测量，相比其他传统方法，体现出测量平台结构简单、测量速度快（本研究中单点测量均为8 个锁相周期，32 s 测量时长）、可室温操作、无需系统校准等优势，只需要使用与待测样品特性相似的样品进行标定，便可定量获得待测样品的吸收率数值。

本文分析了锁相热像信噪比的提升，比较了标准分光光度法测量的吸收结果和锁相热像法测量的结果，并利用1 060 nm 波长的抽运激光实验测量了不同厚度Nb2O5单层光学薄膜的吸收率数值，证明了该方法是测量低吸收率薄膜类材料的有效方法。