局域大自旋模型的热偏压输运特性

闫红叶,牛鹏斌

(山西大同大学 物理系,山西 大同 037009)

0 引言

自从Heersche等人在场效应晶体管几何结构中放置了一个单分子磁体后,由于其潜在的应用价值和科学研究价值,人们便开始了对单分子磁体输运特性的大量研究。磁性单分子晶体管的实现证实了分子与电子器件结合研究的可行性,并且自旋电子在单分子磁体量子输运的理论和实验研究中展现出了特有的输运特性,比如负微分电导[1-2],近藤(Kondo)效应[3],几何(Berry)位相导致的自旋阻塞和振荡[4]等。但是,由于单分子磁体本身的很多参数是固定的,很难改变,所以天然的单分子磁体是有一些弊端的。

人工分子磁体[5-10],其载流子会与半导体量子点中掺杂的磁性杂质-锰自旋相互作用,产生与分子磁体、与大自旋相关的类似的一些输运特性。它较天然的分子磁体有一些优点,例如由于人工合成,所以具有更强的可调控性,可用电学或磁学方法改变其大自旋所处势阱等参数。本文主要讨论受热偏压驱动的人工分子磁体电流特性。在温差驱动下,不同输运通道会产生费米面上方或下方的电流,进而叠加或抵消,展现出不同的电流特性。研究发现各向同性人工分子磁体自旋S无论为多大,输运通道始终只有两条,且通道都在费米面一侧时,大温差下的各单占据态概率趋于相等,对电流的贡献也一样大,通道分布费米面两侧时,大温差下费米面下方的反向电流幅度远大于上方的正向电流,电子输运中趋向处于低能态。这些结果对于理解基于单分子的热电能量转化现象、理解电子输运以及单分子热电器件的设计和应用都是非常有用的。

1 模型和理论方法

(1)

其中ε0表示分子轨道能级,U表示轨道上最多能占据两个电子时其库伦排斥能。sz,±为输运电子自旋算符,Sz,±为大自旋算符,两者之间的耦合是各向异性的,用γ描述。在这里我们只讨论一种特殊情况,即γ=1(表示各向同性)且U→∞(即只允许电子单占据)。相应的本征态和本征能量如下:

空占据态时对应的本征态和本征能量为:

HASMM|0,m〉=E0m|0,m〉,

E0m=0,m∈[-S,S],

S为大自旋角量子数。

单占据态中全极化态本征态和本征能量为:

|1,±(S+1/2)〉=

|α±,±S〉(α+=↑,α-=↓) ,

E1,±(S+1/2)=ε0+SJ/2。

单占据态中耦合态的本征态和本征能量为:

m∈[-S+1/2,S-1/2]。

为了处理大自旋,我们把(1)式用哈伯德(Hubbard)算符形式[11-13]表示出来。如下,

dσ=X0σ,sz=(X↑↑-X↓↓)/2,

此处Ymm=|Sm〉〈Sm|，相应的HT和HASMM写成

(2)

HASMM=ε0(X↑↑+X↓↓)+

(3)

其中,

同时,为了计算电流[13],我们采用格林函数方法[13-15],相应电流公式为

(4)

(5)

(6)

其中δσ=±1(σ=↑,↓),统计平均值P0m=和Pσm=的物理意义是态的占据概率。在单电子隧穿近似下,(5)和(6)式截断为

(7)

(8)

(9)

这里,

把(9)式带入推迟格林函数中,即得到

(10)

把(10)式代入(4)式中,

并在弱耦合近似下,

电流公式可进一步表示为

[fL(E+)-fR(E+)]+

[fL(E-)-fR(E-)]。

(11)

2 数值分析

我们首先讨论铁磁耦合[20]和反铁磁耦合[21-24]两种情况下的热偏压电流,在接下来的讨论中,铁磁耦合都取J=1,反铁磁耦合都取J=-1,取右电极的参考温度为TR=0.01 K,左电极TL=θ+TR,人工分子磁体自旋取S=1和S=3/2,能量单位取为毫电子伏。

图1和图2分别给出铁磁耦合和反铁磁耦合下,S=1时的人工分子磁体在不同能级下单占据本征态的占据概率及电流随温差θ的变化关系图。当S=1时,人工分子磁体的单占据本征态为|1,1/2〉+(|1,-1/2〉+、|↑,1〉和|↓,-1〉与其简并)和|1,±1/2〉-,输运通道为ε0+J/2和ε0-J。图1(a)中,当ε0=-1,两条通道都在费米面(E=0)下方,当θ=0 K,即左右电极没有温差时,单占据电子处于最低能态,P|1,1/2〉-=P|1,-1/2〉-=0.5,P0m=P|00〉=P|01〉=P|0-1〉=0,P|1,1/2〉+=0,随着温差的不断增大,左电极的激发电子会依次占据其他能态,并且最终达到稳定状态,而右电极电子则通过分子磁体移动到左电极激发电子后留下的空穴,从而形成了费米面下方的反向电流,从图1(d)ε0=-1曲线中可观察到。当ε0=0时,两条通道分别位于费米面上方和下方,θ=0 K时,单占据电子依然占据低能态,P|1,1/2〉-=P|1,-1/2〉-=0.5,P0m=P|00〉=P|01〉=P|0-1〉=0,P|1,1/2〉+=0。当温差增加时,各单占据态概率发生变化,但低能态占据概率明显高于高能态,从图1(b)中可以看出,因此费米面下方的反向电流有一部分会抵消费米面上方的正向电流,但最终表现为反向电流,从图1(d)ε0=0曲线中可看出。当ε0=2,两条通道都在费米面上方,θ=0 K时,P0m=P|00〉=P|01〉=P|0-1〉=1/3,P|1,1/2〉-=P|1,-1/2〉-=0,P|1,1/2〉+=0,当θ开始增大时,从图1(c)中可看到,占据态为|1,±1/2〉-的这条曲线明显高于占据态为|1,1/2〉+的这一条,是因为占据态|1,±1/2〉-所处的通道低于占据态|1,1/2〉+所处的通道,激发电子优先占据低能态。随着θ的不断增大,两条通道上的各占据态概率趋于稳定,并且激发电子也通过费米面上方的输运通道产生了正向电流,从图1(d)ε0=2曲线中可看出。在图2中,J=-1,两条输运通道的上下位置关系与图1中的恰好相反,由于各能态下占据态的个数不同,导致在温差θ=0 K时,低能态占据概率也不相同,在图2(a)和2(b)中,P|1,1/2〉+=1/4,P0m=P|00〉=P|01〉=P|0-1〉=0,P|1,1/2〉-=P|1,-1/2〉-=0。而且从图1(d)和图2(d)的对比中可以发现ε0=0和ε0=-1两条曲线相对位置关系的不同,图1(d)中ε0=-1时的电流明显大于ε0=0时的电流,是因为ε0=-1时,两条通道随着温差的不断增大最终对电流的贡献一样大。在图2中,两条电流曲线变化很接近,因为ε0=-1时,只有一条通道在费米面下方,因此只有一条通道贡献反向电流。

图1 铁磁耦合下S=1时不同能级下的态占据概率(a)-(c)和电流(d)随温差θ的变化图

图2 反铁磁耦合下S=1时不同能级下的态占据概率(a)-(c)和电流(d)随温差θ的变化图

图3和图4为铁磁耦合和反铁磁耦合下,S=3/2时不同能级下的态占据概率和电流随温差θ的变化图,当S=3/2时,人工分子磁体的单占据态为|1,1〉+(|1,-1〉+,|1,0〉+,|↑,3/2〉和|↓,-3/2〉与其简并)和|1,±1〉-(简并态|1,0〉-),通道为ε0+3J/4和ε0-5J/4。态占据概率和电流变化与图1和图2的情况比较类似,这里不再重复。从4幅图的相似之处,我们可以推出一些结论,无论S取多大,输运通道始终只有两条,所有通道不受外部条件影响,电子始终趋向处于低能态,当所有通道都在费米面一侧,在温差不断增大时,各单占据态概率最终趋于相等,且与空态占据概率之和等于1。当通道分别位于费米面两侧时,随着温差不断增大,反向电流和正向电流有一部分相互抵消,导致反向电流先增大后减小,只是这里ε0=0的温差电流曲线减小部分并不明显。

接下来,为了进一步验证输运通道分别在费米面两侧时正向电流和反向电流的竞争,我们在图5(a)、(b)中讨论ε0=1附近(S=1时)和ε0=1.25附近(S=3/2时)温差电流的变化规律，并且观察到在大温差时电流的变化趋于稳定,这时可以调节门电压ε0讨论温差电流的台阶现象,如图5(c)、(d)所示。在图5(c)中,当S=1,ε0<-0.5和ε0>1时,两条通道都在费米面的一侧,取较大温差θ=20 K,两条通道对电流的贡献一样大且同负或同正。当-0.5<ε0<1时,两条通道分别位于费米面两侧,特别是ε0=1附近可观察到是电流正负变化的拐点,从图5(a)可观察到在ε0=1附近,电流正负的明显变化。同理,从图5(c)中可观察到ε0=1.25附近是电流正负变化的拐点,并能从图5(b)中得到对比验证。在图5(d)中,当S=3/2,我们预期和S=1的情况相似,输运通道有两条,因此图5(d)中也出现了两个台阶。

图5 (a)-(b)铁磁耦合下S=1和S=3/2时不同ε0下电流随温差θ的变化关系图

3 结论

本文利用电流和格林函数之间的联系,讨论热偏压驱动的各向同性人工分子磁体的电流特性。在温差驱动下,不同输运通道产生费米面上方或下方的电流,进而叠加或抵消,展现出不同的电流特性。研究发现各向同性人工分子磁体自旋S无论为多大,输运通道始终只有两条,且通道都在费米面一侧时,大温差下的各单占据态概率趋于相等,对电流的贡献也一样大,通道分布费米面两侧时,大温差下费米面下方的反向电流幅度远大于上方的温差电流,说明电子输运中趋向处于低能态。