M310核电机组一回路主要沉积源项调查分析

(福建福清核电有限公司，福建 福清 350318)

在核电站，集体剂量是衡量辐射防护水平的重要指标。如何降低集体剂量是核电站辐射防护人员不断探索的方向，其方法包括源项控制，提高设备可靠性，优化辐射工作流程等，其中通过源项控制降低现场辐射水平是最有力的手段之一。沉积源项调查分析，可以了解现场放射性系统中沉积源项的核素种类、沉积量及沉积规律，为去除沉积源项，降低现场辐射水平提供基础数据。本文围绕福清核电站沉积源项调查实践，从沉积源项的调查方法、产生机理、降低措施等方面介绍核电站沉积源项的相关工作，给出降低沉积源项的建议。

1 福清核电站首个燃料循环一回路沉积源项调查实践

1.1 调查方法

1.1.1 测量原理

对于运行核电站而言，难以通过传统的取样测量方法测量沉积在管道内壁的放射性核素，但可以使用无损就地辐射源项测量方法来测量运行核电站一回路沉积源项。

通过就地无损测量可获取特定测量条件下被测管道的就地γ谱、本底测量谱及管道表面剂量率；在获得被测管道的几何条件、材质、探测器有关参数等后，通过γ谱分析、无源效率刻度、活度计算等过程，计算出管道内表面的核素类型及其累积水平(表面活度或活度浓度)。在此基础上，利用Sterm-MC软件可计算沉积源项在管道外表面产生的剂量率及其贡献。同时，将剂量率计算值与测量值进行对比，可以验证测量的准确性。

测量时将探头置于管道外一定距离进行测量，通过多道分析器获得就地γ谱，进而得到不同能量γ射线的全能峰净计数率；在获取探测器、准直器几何尺寸、管道尺寸、探头到管道距离等测量条件后，结合γ全能峰探测效率，和核素γ射线分支比，进而可以依据管道内的放射性核素类型计算出管道内的表面活度。计算公式为：

(1)

式中，As—被测管道内壁沉积核素的表面活度，单位为Bq/cm2;

nE—γ普中能量为E的全能峰净计数率(现场测得);

εE—能量为E的光子能量峰探测效率(根据被测管道材质、直径、壁厚、与探测器相对位置、准直器几何尺寸，结合探测器固有效率，利用Sterm-MC软件计算得到);

S—管道内表面积(通过被测管道长度、直径和壁厚计算得到)，单位为cm2;

ξE—分支比。[1]

1.1.2 测量位置

借鉴EDF 30年沉积源项测量经验，将测量位置选在一回路系统及其辅助系统主要管道及较易发生腐蚀产物沉积的位置，详见表1。

表1 沉积源项调查测量点

1.2 测量设备

福清核电站就地沉积源项测量设备为：高纯锗就地γ辐射源项测量系统和碲锌镉就地γ辐射源项测量系统。

就地γ辐射源项测量系统由探测器、准直器/屏蔽体、多道分析器、移动小车构成。探测器选用P 型高纯锗探测器 GEM30P4和CPG 型碲锌镉探测器，其主要性能参数见表2。

表2 探测器主要性能参数表

1.3 结果分析

1.3.1 反应堆冷却剂系统(RCP)

选取RCP系统管道中9个测量点进行沉积源项调查，其管道内壁沉积的放射性核素表面活度值见表3。从中可看出RCP系统中58Co为主要沉积核素，其他核素有60Co、54Mn、59Fe、51Cr、

95Zr、95Nb、65Zn等。

除稳压器波动管外，RCP系统其他管道内壁沉积的58Co表面活度在105～106Bq/cm2量级范围，60Co和54Mn的沉积量在103～104Bq/cm2量级。稳压器波动管中这三种核素的沉积量则各小1～2个量级左右。

表3 RCP系统管道内壁主要沉积核素表面活度1)

1.3.2 余热排出系统(RRA)

选取RRA系统管道中3个测量点进行沉积源项调查，其管道内壁沉积的放射性核素表面活度值见表4。从中可看出RRA系统中沉积的主要核素有58Co、95Zr、95Nb、54Mn、59Fe、60Co等。

该系统中，58Co沉积的表面活度在104Bq/cm2左右，比RCP系统沉积活度小一个量级。58Co在余排连接管中沉积最多、余排泵上游管道中最少，60Co则正好相反。

表4 RRA系统管道内壁主要沉积核素表面活度

1.3.3 化学和容积控制系统(RCV)

选取RCV系统管道中7个测量点进行沉积源项调查，其管道内壁沉积的放射性核素表面活度值见表5。从中可看出，RCV系统管道内壁沉积的主要核素是58Co。在树脂床后管道、容控箱下游管道和上充泵出口管道中，59Fe的含量也较多，其他次要核素有60Co、51Cr、95Zr、95Nb、54Mn、65Zn等。此外在树脂床后管道中测到了少量的124Sb。

表5 RCV系统各管道内壁主要沉积核素表面活度

RCV系统各管道沉积58Co的表面活度比60Co大2个量级左右。通过比较RCV系统过滤器上游和下游管道各沉积核素的表面活度，可以发现由于过滤器的过滤作用，各沉积核素的表面活度有较大降低。

1.3.4 硼回收系统(TEP)

选取TEP系统前储槽泵上游为测量点，其管道内壁沉积的放射性核素表面活度值见表6。从中可看出，该管道内壁沉积的主要核素是58Co、59Fe和51Cr，其他次要核素有60Co、95Zr、

95Nb等。

表6 TEP系统管道主要沉积核素表面活度

1.3.5 测量不确定度分析

已知管道核素表面活度的计算公式为：

(2)

管道内壁表面积S和产额ξE的误差较小，可忽略。按照测量不确定度评定与表示(JJF1059—1999)的规定，分析管道内壁核素表面活度As的合成标准不确定度uc(AS)为：

式中，u(nE)—全能峰计数的相对标准偏差；

u(εE)—探测效率计算的相对标准偏差。

在实验室中,通过放射源模拟的方式测量计算得到高纯锗测量系统的管道γ源项测量不确定度uc(AS)约为15%，CZT测量系统约为25%；核电站现场测量条件下，考虑了探测器固有偏差、准直器偏差、现场测量偏差(包括测量点高度、探头到管道距离、管道尺寸、被测管道内壁沉积源项的均匀性、现场其他管道的干扰等)后，利用Sterm-MC计算的到高纯锗测量系统的管道γ源项测量不确定度uc(AS)约为40%，CZT测量系统约为50%。

1.3.6 小结

根据各系统管道内壁沉积核素的表面活度，福清核电首个燃料循环各系统管道中的58Co和51Cr的表面沉积活度较大；根据核素性质，利用Sterm-MC软件计算出各种核素对剂量率的贡献，其中58Co是剂量率贡献的主要核素，贡献了大约80%左右。

2 沉积源项的形成原理

核电站一回路及其辅助系统管道中沉积的放射性核素绝大多数来自活化腐蚀产物[2]。反应堆运行过程中，活化腐蚀产物的形成过程主要有两种：一是堆芯设备被活化,金属表面被冷却剂冲刷、腐蚀，进入冷却剂；二是堆芯外设备、管道内表面金属在冷却剂的冲刷、腐蚀作用下，脱落形成腐蚀产物进入冷却剂，并随冷却剂进入堆芯，被活化形成活化腐蚀产物。活化腐蚀产物在随冷却剂运动过程中会逐渐沉积在管道设备的内表面，特别是死角、缝隙和低流速处，进而形成厂房中的辐射源项。

3 降低沉积源项的主要方法

3.1 材料控制

根据福清核电站首个燃料循环沉积源项调查结果，58Co对现场辐射水平贡献最大，约占82%。60Co对现场辐射水平的贡献虽然目前只约占4%，但根据运行核电站经验，随着机组运行时间增长，60Co沉积会逐渐增多，且其能量高(1.17 MeV，1.33 MeV)，半衰期较长(5.3 a)，对现场辐射水平的贡献将逐渐显现并增加。

3.1.1 含镍材料控制

58Co主要来自于含镍材料，包括奥氏体不锈钢和镍基合金等，其形成反应式为：58Ni(n，p)58Co。奥氏体不锈钢和镍基合金在核电站的应用非常广泛，压力容器钢覆面、主管道均为奥氏体不锈钢，蒸汽发生器传热管材料(Inconel alloy 690型镍基合金)则为典型镍基合金。在反应堆运行过程中，这些设备在冷却剂的作用下，会逐渐腐蚀，腐蚀产物58Ni被冷却剂带入堆芯活化生成58Co，并随冷却剂运动，最终沉积在RCP系统及其辅助系统的管道、设备中，影响现场辐射水平。因此，在选择核电站一回路材料时需重点控制含镍材料的使用，在运行时亦需加强对58Co的监测。

3.1.2 含钴材料控制

60Co主要来源于含钴材料，主要是司太立合金，其形成反应式为：59Co(n，γ)60Co，司太立合金主要应用于轴承元件、阀座、泵轴颈和耐磨部件表面硬化材料。在反应堆运行时，这些设备部件磨蚀和腐蚀产生的59Co会随冷却剂进入堆芯，进而被中子活化生成60Co。60Co的半衰期长达5.3年,因此核电厂运行越久，60Co对辐射水平的贡献比例越高。运行核电站经验表明，在反应堆运行寿期中间段，60Co对个人剂量的贡献占据主要位置。故含钴材料的使用亦是核电站材料控制的重点工作。

3.2 冷却剂pH控制

不锈钢或镍基合金在高温水或蒸汽长期作用下，表面生成一层具有保护作用的尖晶石型氧化膜，而提高冷却剂的pH值可以促进这层膜更加迅速地形成。另外，金属表面对OH-离子有一定吸附作用，OH-离子浓度越高，吸附作用越大，当pH值达到一定数值时，吸附的OH-离子可阻止其他物质同金属表面发生作用[3]，故提高pH值对结构材料的腐蚀有较好的抑制作用。

在反应堆正常运行过程中，通过向冷却剂中添加氢氧化锂将冷却剂调整至弱碱性，但锂浓度过高会增加燃料包壳碱腐蚀的风险，因此一回路pH一般控制在6.9～7.4范围内，最佳pH在7.2～7.4，在保证堆芯安全的前提下，尽可能地减少了活化腐蚀产物的产生。

3.3 氧化运行

压水堆核电站氧化运行即通过停堆期间向一回路系统引入氧化剂，促使腐蚀产物快速、集中释放，实现集中处理。

机组停堆初期通过除锂和硼化使冷却剂进入酸性还原性环境，促使堆芯和一回路系统内表面腐蚀产物沉积膜分解和溶解，生成二价铁离子、金属镍和金属钴。机组停堆末期通过向主系统注入过氧化氢使冷却剂进入酸性氧化性环境，强制将生成的金属镍和钴等金属氧化，形成金属离子，集中释放到冷却剂中。氧化反应完成后加大RCV系统下泄流量，通过净化回路将金属离子去除。从而降低现场辐射水平，减少大修集体剂量。

3.4 一回路及辅助系统沉积源项去除

随着反应堆运行时间的增长，长寿命的活化腐蚀产物在一回路内表面的沉积，使设备周围的辐射水平升高，去除沉积的放射性核素是源项控制的良好手段。主回路及辅助系统沉积源项去除主要依靠化学手段，即通过氧化、还原、络合等化学作用使得设备表面的氧化沉积层溶解，再通过过滤、除盐等净化工艺，去除沉积在设备表面的放射性核素，降低现场辐射水平。

另外，增强净化单元的净化能力(如将RCV001FI过滤器芯子孔径由0.45 μm修改为0.1 μm)也能降低冷却剂中活化腐蚀产物的含量，减少沉积源项的产生。

4 结 论

根据福清核电站首个燃料循环沉积源项调查结果，M310机组首个燃料循环各系统管道中沉积的核素有：58Co、60Co、59Fe、54Mn、51Cr、95Nb、95Zr、65Zn和124Sb等。其中主要的沉积核素为58Co，其对管道表面剂量率的贡献在80%左右。但一次调查仅能了解沉积源项的核素种类和沉积量，无法了解沉积规律，故结合国际上主要的沉积源项管理项目现状，提出如下建议：

1)长期开展沉积源项监测工作，累积沉积源项数据，为源项降低与剂量控制等辐射防护措施的实施提供基础数据；

2)结合核电站水化学数据、日常辐射水平测量数据、个人剂量数据等，综合分析、评价沉积源项的来源、沉积影响因素以及对职业照射剂量的影响；

3)关注材料科学发展，如有可替代镍基合金、含钴材料、含银材料等的新型材料，可考虑部分设备换型，以减少活化腐蚀产物的产生；

4)关注、研究国内外沉积源项控制方法，合理引进，以提高福清核电沉积源项控制水平，降低集体剂量；

5)与设计单位保持良好沟通，及时反馈沉积源项调查结果及建议，尽可能从设计层面减少沉积源项的产生。