李莹莹, 张天瑞, 朱宇君
(黑龙江大学 化学化工与材料学院 功能无机材料化学教育部重点实验室,哈尔滨 150080)
固定源和移动源尾气中排放的NOx给人类健康和环境带来许多危害[1],因此,催化消除NOx具有重要的意义。V2O5-WO3(WO3)/TiO2是目前大型发电厂应用的氨选择性还原(NH3-SCR)脱硝催化剂,其适用于烟气温度为300~400 ℃,但不适合现有工业燃煤锅炉烟气除尘和脱硫后温度偏低的实际情况。因而,对于治理工业烟气给环境带来的污染等问题,研究开发低温高效脱硝催化剂具有重要的现实意义。
研究发现,Ni基氧化物催化剂因在中高温区具有一定的NH3-SCR催化活性,而且Ni掺入到其他金属氧化物中可以与其他金属发生相互作用,从而调节催化剂的氧化性。Wu等研究发现,Ni的掺入可以使FeVO4纳米粒子与TiO2载体之间的相互作用增强,这对于结构缺陷的形成是有利的,并且可以使催化剂的酸性和氧化性得到提升,有助于形成更多的表面吸附氧,从而提高催化性能[2]。Chen等将Ni掺入到NixMn1-xTi10(x= 0.1~0.5)催化剂中[3]。结果表明,Ni的加入可以使催化剂表面的Ni3+、Mn4+和化学吸附氧物种增多,从而影响催化剂的催化性能,同时,Ni的掺入能够抑制SO2氧化成SO3,从而提高催化剂的抗硫性能。
Cu基氧化物催化剂由于具有良好的氧化性,在低温脱硝领域中得到了广泛的应用,但纯CuOx催化剂工作窗口较窄,活性较差。因此,通过调节氧化还原性和酸性可以使Cu基催化剂的活性得到提高,同时也能够拓宽操作温度窗口。Wang等报道,在Ti-Nb催化剂中加入Cu可以使催化剂的低温活性显著提高,这主要归因于Cu的加入引起了Cu和Nb之间发生相互作用,导致催化剂的氧化性增强。……