原位聚合表面修饰的金属锂负极

刘亚，郑磊，谷巍，沈炎宾，陈立桅

1中国科学技术大学纳米科学技术学院，江苏 苏州 215123

2中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所，国际实验室卓越纳米科学中心，江苏 苏州 215123

3中国科学技术大学纳米技术与纳米仿生学院，合肥 230026

4上海科技大学物质科学与技术学院，上海 201210

5上海交通大学化学化工学院，上海 200240

1 引言

金属锂负极不仅理论比容量(3860 mAh·g−1)远高于商业化石墨负极材料(372 mAh·g−1)，具有最低的氧化还原电位(−3.04 Vvs.SHE)，而且能够和不含锂源的正极搭配，制备锂硫电池(Li-S)和锂空气电池(Li-O2)等高能量密度电池，因此被誉为高能量密度锂电池电极材料的“圣杯”1-8。然而，锂离子在金属锂负极表面容易发生不均匀沉积，形成锂枝晶，造成电池内短路，从而引发电池内部热失控，带来严重的安全隐患9,10。另一方面，金属锂活性太强会与电解液反应形成不均匀的固态电解质膜(solid electrolyte interphase，SEI)，且在充放电循环过程中，SEI会因为金属锂电极的体积膨胀而不断破裂和再生，造成电解液迅速消耗，影响电池的循环寿命11。因此，虽然锂金属作为二次电池负极的研究已有几十年，至今未能实现商业化。

近年来，国内外研究者研究了多种策略来解决金属锂负极存在的问题，如通过设计三维集流体提高比表面积和锂离子诱导成核抑制锂枝晶，以及通过金属锂负极表面修饰和使用电解液添加剂等提高锂金属的界面稳定性12-16。近期，我们课题组开发出了一款锂碳复合微球(Li-CNT)负极材料，比容量高达2000 mAh·g−1，而且由于该复合微球直径约为5 μm，比表面积比锂金属片显著增加，能够抑制锂枝晶形成，该材料展现出较好的电化学性能17,18。……