整体式除氚催化剂的制备及催化氧化性能

肖 超，杨 勇，陈志林

中国工程物理研究院 核物理与化学研究所，四川 绵阳 621900

氚是一种迁移性很强的放射性核素，对环境和人有极大的危害。凡是涉氚操作的工艺设备和场所必须设计相应的除氚系统以满足严格的辐射防护和环境排放要求。催化氧化联合分子筛吸收是除氚系统的核心工艺，其中含铂、钯的催化氧化催化剂又是除氚系统的关键材料[1]。对于大型核设施，如国际热核聚变实验堆(International Thermonuclear Experimental Reactor, ITER)、中国聚变工程实验堆(China Fusion Engineering Test Reactor, CFETR)等的除氚系统，其尾气流量很大，在102～103m3/h量级，此时使用低气阻的整体式催化剂(monolithic catalyst)是较为合适的选择。如使用传统的颗粒型催化剂(如Pt/Al2O3)，将产生很大的床层压降，极大地增加工艺设计和工程实施难度。此外，整体式催化剂还有活性组分利用率高、易于放大、无过热点、不易堵塞等优点[2]。

实际的含氚废气中往往含有大量的水蒸气，这就要求催化剂在湿条件下仍能有较高的活性。常用的Pt/Al2O3催化剂在接近室温时的耐湿性能很差[3]。Munakataa[4]、Uda[5]等制备了堇青石或不锈钢作为载体的整体式催化剂用于除氚系统，但催化剂的近室温活性较差，且在低体积空速(1 000 h-1)下测试，未能充分体现整体式催化剂的优势。虽然Iwai等[6]报道了颗粒型Pt/烷基苯乙烯-二乙烯基苯共聚物(ASDBC)催化剂，但存在导热差、强度低的缺点。

整体式催化剂由载体、涂层和活性组分三部分构成，涂层的制备和活性组分的负载是制备催化剂的两个重要步骤。本工作拟在堇青石整体式载体上，原位生长分子筛为涂层材料，然后以离子交换法负载活性组分Pt，得到催化性能较好的催化剂。……