钱家店铀矿床辉绿岩元素及同位素地球化学特征

刘汉彬，金贵善，韩娟，张建锋，李军杰，张佳，石晓

（核工业北京地质研究院，北京 100029）

松辽盆地钱家店铀矿床矿区及周围地层内发育辉绿岩侵入体［1-3］，辉绿岩与矿体产状、空间分布密切相关，在铀成矿过程中提供了热流体，该流体在铀成矿作用中使砂岩发生蚀变等热流体改造、滞水等作用［1-4］，是该矿床重要的成矿因素。虽然该矿床辉绿岩的热改造作用引起了不少学者的高度关注，但该地区辉绿岩元素、同位素地球化学特征研究较少，且缺乏系统性。笔者在对该矿床辉绿岩岩石学、元素含量、同位素组成、成岩年代学进行研究的基础上，结合区域地质背景，探讨了其成岩环境、岩浆源区来源等问题，进一步深化辉绿岩成岩及在铀成矿过程中物理化学作用的认识。

1 地质概况

钱家店铀矿床位于开鲁坳陷东北部的钱家店凹陷（图1）。地层主要由白垩系、古近系、新近系和第四系组成；NE向深大断裂F1、F2是矿区主要断裂构造，控制着基性岩浆活动，在矿床附近地层中见有相对较大面积的辉绿岩体。

图1 松辽盆地钱家店铀矿床铀矿化带与辉绿岩分布叠合图（据颜新林，2018修改）Fig.1 Superimposition of uranium mineralization zone and diabase distribution in Qianjiadian uranium deposit，Songliao basin（Modified after YAN Xinlin，2018）

砂岩型铀矿含矿目的层为上白垩统姚家组，其岩性为一套红杂色沉积建造，分为上、下两段，其中下段为主要赋矿层位。矿体形态主要呈透镜体状，部分呈板状、似层状，矿体产状与地层基本一致，相对较平缓。

在辫状河道沉积体系内，辉绿岩侵入促进了地层内含铀砂体铀的活化、迁移、聚集，使该矿床透镜状矿体、灰色砂体、辉绿岩体三者空间分布高度重叠，铀成矿作用空间位置受辉绿岩侵入体分布的控制。

2 地球化学特征

选择钱家店铀矿床0202-13号钻孔孔深243 m处的辉绿岩样品（样品号QJD-1），进行了元素含量、同位素组成分析。样品分析由核工业北京地质研究院分析测试研究中心完成。

2.1 岩石组成

辉绿岩主要发育在钱家店铀矿床白垩系姚家组、嫩江组，钻探及地球物理勘查表明，岩体形态总体呈树枝状，岩体侵入白垩系分支厚度一般为几米至几十米。铀矿化好的区块基本对应发育有辉绿岩［1-3］。

钻孔岩心辉绿岩为灰黑色或灰绿色，致密块状、坚硬。镜下鉴定及激光拉曼分析表明，主要矿物成分为基性斜长石、辉石及橄榄石。斜长石约占45%，呈板状、长板状、自形程度较高，粒度在0.1～0.5 mm；辉石约占50%，呈粒状、短柱状充填于斜长石粒间，粒度大多在0.1～0.3 mm，个别达0.5 mm；橄榄石约占4%，呈粒状、球粒状，粒度在0.2～0.5 mm。岩石具有明显的辉绿结构，黑色的呈针状、粒状磁铁矿零星散布。此外，气孔构造发育，且气孔内大多为晚期菱铁矿碳酸盐矿物所充填（图2）。

图2 辉绿岩岩石学特征Fig.2 Petrological characteristics of diabase

2.2 常量元素

钱家店铀矿床辉绿岩常量元素含量分析数据结果见表1。其中，SiO2含量为49.69%，Al2O3含量为13.79%，MgO含量为7.14%，Na2O含量为2.93%，K2O含量为0.37%，TiO2含量为1.62%。辉绿岩具有富镁、低硅特征。TAS图显示样品分布在玄武岩区，属亚碱性系列（图3）。Na2O/K2O为7.91，反映出较弱的岩浆分异作用。

表1 钱家店铀矿床辉绿岩常量元素分析结果/%Table 1 Major elements content/% of diabase in Qianjiadian uranium deposit

图3 辉绿岩TAS分类图和AFM图Fig.3 Classification diagram of TAS and AFM for the diabase

2.3 稀土元素

辉绿岩稀土元素含量见表2，图4为辉绿岩稀土元素配分图解。∑REE为65.680×10-6，LREE/HREE为3.700，（La/Yb）N=3.710，两比值相近，轻、重稀土元素之间的分离较为明显，稀土配分模式呈右倾的轻稀土元素富集型特点。δEu=1.130，Eu显示弱的正异常，表明成岩过程中有少量的斜长石分离结晶。

图4 辉绿岩球粒陨石标准化REE型式图Fig.4 Chondrite-normalized REE pattern of diabase

2.4 微量元素

火山岩的岩浆演化过程和源区的组成，可以利用微量元素之间分异能力进行衡量［5］。辉绿岩微量元素含量分析结果见表2。辉绿岩原始地幔标准化、MORB标准化微量元素蛛网图见图5，从原始地幔标准化微量元素蛛网图中可以看出，微量元素分布曲线总体平坦，部分微量元素含量约是原始地幔标准值的10倍，大离子亲石元素（LIHE）Th、U、K相对呈现亏损状态，高场强元素（HFSE）分布形式不平坦，说明具有一定程度的分异，特别是Ce、P、Ti三个元素弱亏损。金红石、钛铁矿的分离结晶可能造成Ti元素亏损，磷灰石的分离结晶可能造成P的亏损，斜长石的分离结晶作用可能造成Ce的亏损。从MORB标准化微量元素蛛网图中可以看出，微量元素分布曲线明显右倾，高场强元素（HFSE）分异程度明显。

图5 辉绿岩原始地幔标准化、MORB标准化微量元素蛛网图Fig.5 Primitive mantle normalized，MORB normalized trace elements spider diagrams of diabase

表2 钱家店铀矿床QJD-1样辉绿岩稀土和微量元素数据/10-6Table 2 REE and trace elements content/10-6 of diabase Sample QJD-1 in Qianjiadian uranium deposit

2.5 同位素组成

钱家店铀矿床辉绿岩样品Sr、Nd、Pb同位素组成见表3。样品的87Rb/86Sr为0.104 1，87Sr/86Sr（±2σ）为0.704 198±0.000 013，与原始地幔现在值0.704 5相比略低；样品的147Sm/144Nd为0.176 7，143Nd/144Nd（±2σ）为0.512 875±0.000 005，与原始地幔现在值0.512 638相比略高；样品的εtNd为4.75，为较高的正值，反映出地幔源区相对亏损或有亏损地幔源区物质的加入。样品在87Sr/86Sr-143Nd/144Nd图上的投影点位于亏损地幔（DM）演化线范围内，在全硅酸盐地球（BSE）和经常观测到的普通地幔（PREMA）之间，具有过渡型地幔特征（图6）［6］。

辉 绿 岩 样 品 的208Pb/204Pb（±2σ）为38.252±0.006，207Pb/204Pb（±2σ）为15.511±0.003，206Pb/204Pb（±2σ）为18.258±0.003。在206Pb/204Pb-207Pb/204Pb图上，样品投影点位于大洋中脊玄武岩（MORB）区域边缘，并且位于下部大陆地壳区域附近位置，说明岩浆源区有下地壳物质的加入（图6）。

图6 辉绿岩87Sr/86Sr-143Nd/144Nd和206Pb/204Pb-207Pb/204Pb图解（据Rollison H R，杨学明，等译，2000）Fig.6 87Sr/86Sr-143Nd/144Nd and 206Pb/204Pb-207Pb/204Pb diagrams of diabase（After Rollison H R，translated by Yang Xueming，et al.2000）

辉绿岩的全岩氧、硅、硫同位素结果（表3）：δ18OV-SMOW为8.9‰，在87Sr/86Sr-δ18OV-SMOW图上，样品投影点位于地壳混染作用区域（图7），地幔中Sr与混染物中Sr的相对比值在4：1左右，混染物相对地幔的比例（X）为0.6左右，在岩浆侵入过程中有部分下地壳物质的混入。

图7 源区混染作用和地壳混染作用对地幔熔体的Sr和O同位素组成制约效应的假设混合作用图解（据James，1981）Fig.7 Hypothetical mixing diagram of Sr and O isotopic compositions of mantle melts influenced by source contamination and crustal contamination（After James，1981）

表3 钱家店铀矿床QJD-1样辉绿岩Sr、Nd、Pb、O、S、Si、He、Ar同位素组成Table 3 Sr,Nd,Pb,O,S,Si,He,Ar isotopic composition of diabase Sample QJD-1 from Qianjiadian uranium deposit

硅同位素分析结果表明，δ30SiNBS-28为0.1‰，与攀枝花岩体两个辉长岩的δ30SiNBS-28值（分别为0.1‰、0.3‰）相近，并且处于基性岩硅同位素组成的范围之内［7］。

基性岩的δ34SV-CDT变化范围较大，大约为-5.7‰～7.6‰，平均值接近2.7‰，比陨石和超基性岩富34S［8］。辉绿岩样品的δ34SV-CDT为2.0‰，34S相对富集，可能与地壳硫的混染作用有关。

辉绿岩矿物包裹体稀有气体组成分析结果（表3）：3He/4He为1.56×10-6，40Ar/36Ar为316.8，38Ar/36Ar为0.2。大气中3He/4He的比值定义为Ra，地质体中3He/4He的比值定义为R。根据已有的数据，地幔（MORB）R/Ra=8，地壳R/Ra<0.1，大气40Ar/36Ar=299，地壳40Ar/36Ar=299～100 000（M.A.Kendrink and P.Burnard，2013），当Ra取值为1.4×10-6时，辉绿岩R/Ra=1.12，岩浆成分应来源于地幔，辉绿岩40Ar/36Ar比值高于大气，在岩浆上升过程中，有部分地壳物质的混染作用。因此，岩石来源于地幔并且有地壳物质的加入。

3 成岩背景分析

3.1 成岩年龄

本次研究采用40Ar-39Ar法对钱家店铀矿床辉绿岩进行年龄测定。样品经过600～1 300℃的温度内9个阶段的分步加热（表4）。经数据处理，等时线年龄为50.7±0.3 Ma，加权平均方差MSWD=0.31，得到初始40Ar/36Ar=329.6±9.2。反等时线年龄为50.6±0.3 Ma，加权平均方差MSWD=0.31，得到初始40Ar/36Ar=329.9±9.2。可以看出，等时线年龄与反等时线年龄的MSWD都小于1.0，得到年龄值可信度较高，在误差范围内等时线年龄、反等时线年龄二者基本一致（图8）。初始40Ar/36Ar组成为329.9±9.2，比大气40Ar/36Ar比值299（M.A.Kendrink和P.Burnard，2013）稍高，说明岩石形成过程中有很少量的捕获过剩Ar。

图8 辉绿岩40Ar-39Ar法等时线和反等时线年龄图Fig.8 40Ar-39Ar isochron and reverse isochron ages of diabase

表4 钱家店铀矿床QJD-1样辉绿岩40Ar-39Ar年龄测定数据Table 4 The 40Ar-39Ar dating data of diabase Sample QJD-1 in Qianjiadian uranium deposit

该矿床已有的辉绿岩40Ar/36Ar成岩年龄为53.0±2.3、45.8±8.0［3］、49.0 Ma［2］，K-Ar法年龄为50.1 Ma［9］，本次测定钱家店铀矿床辉绿岩40Ar-39Ar法年龄在误差范围内与前人研究一致。钱家店铀矿床成矿年代学研究表明，49±4 Ma是该地区层间氧化主成矿阶段，主要构造活动为反转构造及辉绿岩侵入［1］。区域上，松辽盆地南部双辽地区新生代火山岩橄榄玄武岩K-Ar法定年结果为49.1±1.68、48.4±1.74、47.4±1.75 Ma［10］。因此，钱家店铀矿床辉绿岩40Ar-39Ar法测定年龄为50.7±0.3 Ma，揭示该地区在始新世早期发生一期岩浆侵入活动。

3.2 岩浆源区性质

钱家店铀矿床辉绿岩具有高镁、低硅的特征，表明该类岩石具有地幔的源区性质，且岩浆分离结晶作用不明显，δEu=1.13，Eu的弱异常也说明了这一现象。

辉绿岩原始地幔标准化、MORB标准化微量元素蛛网图说明辉绿岩源区与原始地幔具有一定的成因联系（图5）。辉绿岩微量元素Nb/U=30.70，比下地壳值（Nb/U=25，R.L.Rudnick et al，2003）和上地壳值（Nb/U=4.44，R.L.Rudnick，et al，2003）高，显示源区以地幔物质为主。Nb/Ta=15.64，比原始地幔值（17.5±2.0，R.L.Rudnick，et al，2003）略低，Zr/Hf=32.21，比原始地幔值（36.27±2.0，R.L.Rudnick，et al，2003）略低，也说明地幔是源区物质的主要来源。在辉绿岩Zr-Y和Zr-Nb图解上（图9），同样显示岩浆来源于过渡型地幔。

图9 辉绿岩Zr-Y和Zr-Nb图解（据Le Roex，et al，1983）Fig.9 Zr-Y and Zr-Nb diagrams of diabase（After Le Roex，et al，1983）

辉绿岩的87Sr/86Sr比值相对较低，且εtNd为相对较高正值，综合考虑87Sr/86Sr-143Nd/144Nd图（图6）、206Pb/204Pb-207Pb/204Pb图（图6）和δ18OV-SMOW-87Rb/86Sr图（图7）投影结果，说明辉绿岩来源于亏损地幔和下地壳物质的混合源区。

3.3 构造背景

某些微量元素含量在岩浆熔体与残留相之间的比值相对稳定，比如Zr、Ti、Nb、Y、Sr等，是火山岩构造环境判别的重要手段。辉绿岩样品的微量元素图解见图10。辉绿岩在Nb-Zr-Y图解中处于板内碱性玄武岩和板内拉斑玄武岩区内，在Ti-Zr-Y图解中处于板内玄武岩区内，在Ti-Zr-Sr图解中处于钙碱性玄武岩区内，在Zr/Y-Zr图解中处于板内玄武岩区内。综上所述，推测辉绿岩应处于板内玄武岩构造环境，显示出构造背景为强度相对较弱的伸展作用。在辉绿岩成岩岩浆上升过程中，侵入速度相对较慢，因此可能会发生地壳混染作用。

图10 辉绿岩Nb-Zr-Y（据Meschede，1986）、Ti-Zr-Y、Ti-Zr-Sr（据Pearce and Cann，1973）和Zr-Zr/Y（据Pearce and Norry，1979）图解Fig.10 Nb-Zr-Y（After Meschede，1986），Ti-Zr-Y，Ti-Zr-Sr（After Pearce and Cann，1973）and Zr-Zr/Y（After Pearce and Norry，1979）diagrams of diabase

松辽盆地处于欧亚大陆板块和太平洋板块的接触带。晚侏罗世以后，中国东北部构造演化格局深受古太平洋板块的俯冲、碰撞作用的控制［11］。俯冲作用的高峰期是晚侏罗世-白垩纪，产物是钙碱系列的中酸性火山-侵入杂岩带。碰撞造山作用主要发生在早白垩世末期，洋壳上的古陆块朝东亚陆缘拼贴增生是其原因。在晚白垩世-古近纪，由于俯冲带倾角变陡、弧后区微型扩张和壳幔作用，松辽盆地发生了伸展减薄、裂解活动，形成了裂陷盆地群，伴随有规模不大的碱性岩浆活动。根据成岩年龄测定资料［10］，古新世到始新世期间的岩浆活动，主要分布在松辽盆地南部，钱家店铀矿床辉绿岩即该时期岩浆活动的产物。

地幔岩浆侵入，辉绿岩成岩过程中，对地层沉积砂岩具有烘烤、蚀变作用［4］，提供的大量热能使含铀砂体中的铀高度浸出，并富集成矿，这是主成矿期次与辉绿岩成岩时间相对应的原因。也正是辉绿岩的热作用，引起了地层砂岩中钛铀矿、磁铁矿等中高温矿物的生成，并且呈现胶结物包体温度较高等地球化学特征［12］，说明辉绿岩在钱家店铀矿床成矿过程中具有独特作用，应对其作用机理进行更加深入的研究。

4 结论

1）松辽盆地钱家店铀矿床辉绿岩40Ar-39Ar法成岩年龄为50.7±0.3 Ma，该地区在始新世早期发生一期岩浆侵入活动，与松辽盆地南部双辽地区新生代火山岩橄榄玄武岩可能为同一时期岩浆作用形成的产物。

2）钱家店铀矿床辉绿岩侵入体来源于过渡型地幔和下地壳物质的混合源区。

3）钱家店铀矿床辉绿岩处于板内玄武岩构造环境，显示出构造背景为强度相对较弱的伸展作用。该岩体在侵入地层过程中，提供热流体，促进铀在地层中的活化、迁移、富集，对砂岩型铀矿形成具有重要作用。