接力催化剂催化合成气转化的研究进展

汪自强，吕 帅，张煜华，李金林

(中南民族大学，湖北 武汉 430074)

近年来，通过金属或金属氧化物与分子筛耦合构建的接力催化剂在催化合成气转化领域的研究备受关注，合成气通过金属氧化物-分子筛(OX-ZEO)接力催化剂体系制备高附加值化学品在C1催化转化领域得到了快速发展。相对于传统费-托合成(FTS)催化剂，接力催化剂表现出优异的产物选择性，产物分布不再局限于ASF分布。通过合理设计接力催化剂的组成，可实现合成气一步、高选择性制备烃类化合物及高附加值化学品。在接力催化剂体系中，金属氧化物与分子筛各司其职，金属氧化物活化CO及解离H2，生成中间体，中间体进一步转移至分子筛进行C-C偶联反应，生成目标产物(图1)。这就提供了一种思路，即分别对金属氧化物、分子筛进行调控，以实现对CO转化率、产物选择性的精确调控。作者主要介绍接力催化剂在合成气直接转化制低碳烯烃、芳烃、C2+含氧化合物、液体燃料、丙烷、异构烷烃等方面的研究进展。

图1 接力催化剂催化合成气转化的示意图Fig.1 Schematic diagram of relay catalysis for syngas direct conversion

1 合成气直接转化制低碳(C2～C4)烯烃

尽管通过费-托合成法将合成气直接转化为低碳烯烃取得了相当大的进展，但产物的选择性仍然是一个挑战。而接力催化剂展示了较高的低碳烯烃选择性。2016年，中国科学院大连化学物理研究所包信和院士课题组[1]设计了一种ZnCrOx/MSAPO催化剂体系，催化合成气直接转化制低碳烯烃，该催化剂体系巧妙地分离活性位点，使CO活化与C-C偶联两个步骤分别发生在不同活性位点，低碳烯烃选择性接近80%。……