我国高硫煤资源勘查工作思路探讨

秦云虎， 杨 柳， 吴 蒙， 吴国强， 朱士飞， 毛礼鑫， 王双美， 张 静

(1.江苏地质矿产设计研究院，江苏徐州 221006;2.中国煤炭地质总局煤系矿产资源重点实验室，江苏徐州 221006; 3.中国煤炭地质总局，北京 100038)

长期以来，煤炭资源作为我国重要的基础能源和工业原料，为保障国家能源安全和社会经济稳定发展作出了突出贡献。在石油能源逐渐枯竭，低硫煤资源分布有限的背景下，开发利用高硫煤是解决能源安全的重要途径之一[1-3]。然而，高硫煤燃烧会产生大量的SO2等有害排放物，造成大气严重污染，为此国家出台了限产和停产高硫煤的政策措施[4-6]。在现行规范煤炭工业指标中将含硫量指标定为≤3.0%[7]。我国山东、山西、宁夏、贵州、四川等省的部分生产矿区随着低硫煤层开采资源日渐紧张，开发利用下部太原组或龙潭组煤层的需求越来越强，如果能够开采下组煤层将省去了重新建井成本，也能够大大延长矿山寿命[6-8]。同时，随着煤炭勘查技术手段、煤质测试方法、煤质评价方法、煤炭洗选及综合利用方法的不断创新和改进，早期的科研成果已不能完全满足现阶段高硫煤清洁利用的需求。本文分析了我国高硫煤产业背景和技术政策、开发利用现状、评价高硫煤的技术方法、发展建议及方向，以期为高硫煤的勘探开发提供一定的借鉴意义。

1 国内政策、标准和规范

高硫煤是指含硫量大于3%的煤。现行的国家标准《中国煤中硫分等级划分标准》(GB/T 15224.2—2010)对高硫煤的定义仍延续之前3%的划分标准，并将中硫煤和低中硫煤合并为中硫煤(1.01%3.0%的高硫煤不予资源储量评审。对硫分大于2%的中高硫煤也要求经过洗选后销售。

我国的煤炭储量是世界煤炭储量的十分之一以上，但是，我国煤炭总储量中有三分之一的煤炭属含硫量较高的高硫煤，如此丰富的高硫煤资源如何开发利用值得广大学者深入思考。现阶段，煤炭清洁利用技术日趋成熟，煤质评价方法不断完善，煤层开采技术逐渐革新，给高硫煤的综合利用带来很大契机，珍惜利用高硫煤资源和执行严格的环保政策是完全可以兼顾的。

2 高硫煤资源分布与成因

我国煤层中硫的平面分布规律呈现“南高北低”的特征[5]。华北地区石炭二叠系煤层中硫分在剖面上表现出“上低下高”[7]。山西组煤层以低硫煤和特低硫煤为主，太原组主要煤层含硫从北向南呈现特低硫-低硫-中硫-中高硫-高硫的规律性变化[6-8]。华南地区贵州、重庆、四川龙潭组高硫煤所占比例最高[6]。高硫煤主要分布于北方晚石炭世，南方早二叠世和南方晚二叠世聚煤区(图1)，煤炭资源储量分别占全国煤炭资源总量的26%和5%[5-6]。其中，华南赋煤区的浙江、湖北、广西、贵州等省煤中全硫的平均含量均接近或高于3.00%，华北赋煤区的山西、山东、河北、河南等省高硫煤所占比例为1.56%～7.34%，东北赋煤区的辽宁、吉林、黑龙江高硫煤的比例相对较低。截至到2018年全国保有煤炭资源储量为1.95×1012t，2 000 m以内总煤炭资源储量为5.9×1012t[7]。按照高硫煤炭资源储量占总煤炭资源储量的9.00%[8]，可计算得出，我国高硫煤的保有煤炭资源储量为1.755×1011t，2 000 m以内高硫煤的煤炭资源储量为5.31×1011t，探获煤炭资源储量为1.818×1011t，预测资源储量为3.492×1011t。据2019年国家能源集团委托中国煤炭地质总局承担的“国家大型煤炭基地开发潜力研究”提供的资料不完全统计[9]，表明南方主要产煤的贵州、四川和云南高硫煤炭资源量分别为2.82×109t、3.16×109t和3.97×108t。

图1 中国高硫煤资源分布Figure 1 Sulfur high coal resources distribution in China注：地理底图来源于自然资源部，审图号：GS(2016)1579号

刘大锰等[10]指出鄂尔多斯盆地煤中硫分主要受聚煤古地理环境影响，包括海水介质中硫酸盐的浓度和pH值。代世峰等[11]对乌达矿区高硫煤层的成因机制研究发现低硫煤层中硫来源于原始植物，中-高硫煤中硫来自原始植物、侵入泥炭沼泽中海水的硫酸盐浓度。一般认为，高硫煤泥炭化过程中煤层顶板沉积以及海水硫酸盐的侵入给煤中硫的聚集提供了硫源，并且硫酸盐还原细菌作为转换媒介将环境中的硫聚集于煤层中[4-5,12]。凝胶化作用和还原性水介质环境有利于煤中硫的富集[11]。赵福平等[13]发现成煤早期海水的浸泡及后期渗流是海相高硫煤形成的重要条件，聚煤作用早期微生物对硫酸盐的还原作用是煤中硫聚集的主要因素[14]。王胜建等[15]认为煤中硫的聚集受海水影响较大，古气候环境潮湿的泻湖相泥炭沼泽环境形成的煤层硫分普遍较高。李碧等[15]指出海进期的煤层硫分普遍高于海退期，煤层中硫的聚集受成煤同生阶段和早期成岩阶段沉积微相共同控制[16-17]。华北地区晚古生代煤层中硫分含量的差异主要受泥炭沼泽演化过程和成煤之后海水的直接或间接影响[3-6,18-19]。

3 高硫煤清洁利用方向

我国大部分高硫煤以无机硫为主，同时含有不同比例的有机硫。因此对高硫煤的清洁利用应该综合考虑两类硫的比例及黄铁矿的分布情况，分析脱硫可选性，制定合理的降硫对策。目前高硫煤脱硫技术分为物理脱硫法[20]，化学脱硫法[21]，生物脱硫法[22]、直接液化法[23]、煤炭气化法[24]、煤制烯烃法[25]和煤炭地下气化[26]。我国煤炭资源储量所含无机硫(黄铁矿硫)较高，决定了物理脱硫法成为高硫煤脱硫的首选[27-28]。物理脱硫法是以矿物表面的润湿性、可选性和磁性除去煤中无机硫的方法。化学脱硫法是利用化学试剂将煤中的硫分转化为可溶物，进而脱除有机硫和无机硫的方法。生物脱硫法是利用微生物产生的酶分解有机硫化物，生物还原作用产生硫化物或H2S后，再经生物氧化生成单质硫而去除的方法。煤炭气化法指在特定的设备内，适合的温度和压力条件下使煤中有机质与气化剂发生化学反应去除硫的方法。直接液化法是将低煤化度的高硫煤在使用铁质催化剂的情况下，煤中硫分可以作为一种助催化剂促进煤炭液化。煤炭地下气化是清洁利用高硫煤的一种潜在途径。该方法受广大学者广泛关注，中为能源鄂尔多斯唐家会矿区煤炭地下气化技术工业化示范项目已成功投产，该项目首次实施“实时”地下气化炉工艺监控系统，首次实施“安全可控”地下点火和供氧系统，首次实施“多通道、多功能”注入井和产品井系统，首次实施“连续生产”高温产品井系统，首次实施“实时”地下环境监测系统。煤基甲醇制汽油是建设一个以高硫煤为原材料，制取甲醇，再由甲醇合成汽油的煤制油工程。这些技术的不断完善和革新，都标志着高硫煤的清洁利用可以逐步实现(表1)。

潞安化工集团有限公司建成的潞安高硫煤清洁利用油化电热一体化示范项目，以自产高硫煤为原料，采用国际先进技术集成耦合，通过生产高端蜡、无芳溶剂、特种燃料、高档润滑油、专属化学品等五大类高端精细化学品及配套115MW余热发电，实现了煤炭的清洁高效利用和高硫煤的变废为宝，延伸了山西省乃至全国的煤炭开采利用的生命周期。

表1 高硫煤清洁利用途径

4 典型矿区高硫煤精准勘查实例

宁夏任家庄矿区地质勘探报告最早于20世纪70年代提交，40多年来很少补充勘探报告，当时的技术条件与现今相比有很大差距，如钻探质量差、测试手段单一、煤层分层简单或者缺失薄煤层资料，都导致了煤层、煤质评价出现较大偏差，进而限制了煤层的有效开采，造成资源浪费。加之成煤环境影响，研究区石炭二叠系太原组煤层大部分为高硫煤[3-7,17,29]。同时，北方大部分生产矿区随着山西组煤层开采资源日渐紧张，开发利用下部太原组煤层的需求越来越强。通过收集整理旧的钻孔资料绘制任家庄煤矿9号煤层硫分等值线图和可采煤层分布图，发现矿区硫分介于1.51%～4.09%，平均值为3.15%，可采煤层主要分布在煤矿的中东部、北部范围[18,30]。总体上，煤层中硫分含量从北向南表现出“先减小后增加”的趋势(图2)。

针对上述问题，结合任家庄矿区以往的勘探资料，发现1977年任家庄煤矿钻井布点存在密度稀疏不均，局部地区布点密度十分稀疏，例如最北端只有J-141、J-5和J-71三口钻孔，中东部的J-24、J-25、J-13、J-2和J-16钻孔，难以较为全面的表征研究区煤层硫分含量分布。因此，2019年中国煤炭地质总局一七三勘探队承接宁夏宁鲁煤电有限责任公司任家庄煤矿的储量核实项目，首先补充钻井，特别是矿区钻井密度稀疏的地区，分别在最北端增加B306、B308，中东部增加B608、B206、B94、B83和东北部的B15，B61，增大了研究区钻孔布点网格密度，有利于全面研究煤中硫的平面分布规律(图3)。

其次，1977年钻井取心率低，多处于45%～60%，随着钻井技术的提高，2019年钻井取心率均大于70%，多处于80%以上(图4)。

再次，实验室设备的更新换代，测试方法和精度较1977年有很大提高，对任家庄煤矿9号煤层刻槽采样，包括煤层顶底板泥岩、砂岩和煤矸石。在煤层精细划分的基础上，然后化验测试，分析矿区煤岩煤质特征，硫分垂向变化，形态硫特征、显微组分和成因机制等[4,18,30]。

最后，分析任家庄煤矿太原组煤层测井曲线形态及煤层顶底板岩性组合特征，初步判识煤中硫分含量，结合测井参数与煤中硫分含量建立多元线性拟合模型。

基于以上定性和定量方法初步实现了高硫煤层中划分出硫分含量≤3.0%的煤层，进而绘制任家庄煤矿9号煤层硫分等值线图和可采煤层分布图(图5)，在结合配煤、型煤、焦化用煤和煤炭气化等建议[25-26]，经过审批，成功释放近8 000万t可采煤炭资源，占该矿资源储量的24.88%，大大延缓了该矿区的开采寿命和建井成本。

图2 任家庄煤矿9#煤层硫分等值线图和可采煤层分布示意图(根据前人资料绘制)Figure 2 Renjiazhuang coalmine coal No.9 sulfur contents isogram and mineable coal seam distributions sketch(based on previous data)

图3 1977年和2019年钻井位置分布Figure 3 Boreholes layout in 1977 and 2019

图4 1977年和2019年钻井岩心取心率示意图Figure 4 Schematic diagram of borehole core recoveryin 1977 and 2019

5 建议

综合分析以往的勘探资料发现，早期钻井取心率低，极大地限制了煤层勘查的精细程度。总体来看，通过现今科学技术手段和评价方法，可以从以下几个方面加强“解放”高硫煤资源量的研究(图6)：

1)高硫煤资源的分布特征及现阶段的煤矿开采、建井情况，判断高硫煤层是否存在“解放”资源的潜力。

高硫煤资源分布需要考虑矿区钻孔布点密度、取心率和分层采样程度。钻井布点密度集中、煤样取心率高和分层采样细致可以较充分地反映矿区高硫煤平面和垂向分布特征。取心率的提高， 现阶段取心率均值在75%以上，最高可达96%，使得资料的可靠性提高，极大弥补了早期打丢煤层的缺陷，也为煤质分析提供基础。其次，分层结果极大影响煤质评价结果，在样品采集后，煤质分析的精准测试，能够提高煤层勘查精细程度。最后，全硫及形态硫的同时测试可以增加分层开采的可信度，为判识高硫煤层是否存在可采煤层奠定坚实的基础。

2)高硫煤层精细分层的方法，如何划分全硫含量≤3.0%和>3.0%的赋存区域和煤分层，是当前亟需解决的重要问题。

加强高硫煤层的精细分层和样品采集，进行工业分析、元素分析、全硫、形态硫和显微组分等测试，对高硫煤层中硫的分布规律、煤相分析、沉积环境等展开研究。研究全硫含量≤3.0%和>3.0%的煤层测井曲线形态特征、岩性组合特征和沉积环境，结合

图5 任家庄煤矿9#煤层硫分等值线图和可采煤层分布(根据本研究绘制)Figure 5 Renjiazhuang coalmine coal No.9 sulfur contents isogram and mineable coal seam distributions(based on this study)

图6 高硫煤判识步骤流程Figure 6 Sulfur high coal identification procedures

地球物理测井运用数据处理方法，建立煤层中硫的预测模型，进而全面反映矿区可采煤层和高硫煤层区域。

3)高硫煤层精细评价方法，如何系统采集煤样，探讨煤质、煤中硫的形态和赋存特征，进行煤层对比，划分可采煤层有利区，寻找精细评价和满足实际需求的最佳平衡点。系统采集煤样是建立在测试准确、取心率高和钻孔布点密度合适的基础上，进行高硫煤的分层研究，开展煤质与地球物理测井研究、煤中硫的测井响应特征研究，结合测井曲线形态、岩性组合特征和数据处理方法划分可采煤层和高硫煤层。通过煤层对比、煤中硫的赋存形态研究，可采煤层有利区，结合煤炭地下气化、配煤、型煤和炼焦用煤等方法开采利用高硫煤，进而为生产矿井解决可开采出全硫含量小于3%的资源或通过洁净煤技术实现清洁利用的煤炭资源，“解放”高硫煤中被早期评价技术“禁锢”的煤炭资源，可以大大提高我国的能源安全保障程度。

6 结论

1)截至2018年我国高硫煤的保有煤炭资源储量为1.755×1011t，2 000 m以内高硫煤的煤炭资源储量为5.31×1011t。煤中硫的聚集受成煤植物、细菌、pH值和水动力条件等聚煤环境的影响。

2)煤中有机硫和无机硫所占比例决定了高硫煤清洁利用途径。无机硫脱硫技术较成熟，有机硫脱硫技术尚待进一步研究。

3)通过技术手段的不断改进，解放高硫煤中可采资源和执行严格的环保政策是完全可以兼顾的，高硫煤分布与开采工艺、精细分层和评价方法是现阶段释放高硫煤层中可采资源量的科学技术难题。