基于TUV模式的银川光化辐射通量特征及其影响因子

严晓瑜 杨苑媛 缑晓辉 刘建军 苏占胜 吴保国 龚晓丽

(1.中国气象局旱区特色农业气象灾害监测预警与风险管理重点实验室，宁夏 银川 750000；2.宁夏气象防灾减灾重点实验室，宁夏 银川 750000； 3.宁夏气象服务中心，宁夏 银川 750000； 4.银川市气象局，宁夏 银川 750000)

引言

近年来，随着城市规模扩大，汽车数量激增，近地面臭氧污染问题日益突出，已成为影响空气质量达标率的主要因素[1-3]。作为一种重要的温室气体和强氧化剂，对流层臭氧浓度增加，不仅会改变地球辐射平衡影响全球气候变化，而且会改变大气氧化性，同时还对人类健康和植物生长造成严重危害[4-6]，因而备受国内外关注。

光化辐射是指能引发光化学反应，使大气组分发生光解的太阳光辐射，包括紫外辐射和部分可见光，波长通常在290—700 nm之间。单位体积中所有方向的有效光化辐射的积分称为光化辐射通量[7]。近地面臭氧是由NO2在太阳光的作用下经过一系列化学反应生成的。同时，臭氧会光解产生OH·，OH·是大气中重要的氧化剂，会将挥发性有机物VOCS氧化成HO2、RO2等活性自由基，活性自由基又和NO反应生成NO2，进一步提供生成臭氧的NO2源[8-10]。因此，光化辐射作为大气光化学反应的驱动力，是影响对流层臭氧生消的关键因素，与近地层臭氧浓度密切相关[11-15]，深入研究光化辐射通量演变规律以及相关因子的影响机理，对于探究城市臭氧污染形成机制和大气光化学污染潜势具有重要参考价值。

研究表明[16-17]，云对光化辐射的影响较大，其会减少云下的光化辐射通量，而云滴的后向散射特性能增大云上的光化辐射通量，同时还受到云滴中污染内含物及其不同内混合方式的影响。散射性气溶胶能增大有效光化辐射通量[18]，吸收性气溶胶黑碳的存在可减少光化辐射通量[19]。此外，气溶胶所处位置不同，对光化辐射通量的影响也不同，边界层上气溶胶会增加光化辐射通量，近地面气溶胶会减少光化辐射通量[20-21]。臭氧能吸收一部分UV-B，整层大气臭氧柱浓度对350 nm以下光化辐射通量具有明显衰减作用[22]。NO2柱浓度对早晚光化通量的衰减作用明显比其他时段大[22]。目前，国际上有关光化辐射通量的研究已是热点[23-24]，但国内在光化辐射通量方面的观测工作开展较少，主要利用模式计算光化辐射通量[25-26]。TUV(Tropospheric Ultraviolet-Visible Radiation Model)辐射模式由美国国家大气研究中心(NCAR)开发，模式波长121—735 nm，可计算对流层紫外辐射与部分可见光辐射，还可以计算光化辐射通量、分子光解速率等，误差只有 5%左右，目前已在辐射计算、化学模式、生态研究等方面得到广泛应用[27-29]。

近年来，银川市臭氧浓度逐年攀升，已反超PM10和PM2.5成为影响银川市环境空气质量的主要污染物[30]。作为典型的西北内陆城市，银川气候干燥、太阳辐射强烈，年日照时数为2905 h，日照百分率为65%，年均太阳总辐射为6024 MJ·m-2，在全国省会城市排名第3[31]。因此，深入研究具有高辐射少云干旱气候背景的银川市的光化辐射通量特征，探讨不同因子对银川市光化辐射通量的影响，对于深入理解银川市臭氧污染特点和生成机理，因地制宜、科学合理制定银川市臭氧污染减排措施至关重要。

1 资料与方法

1.1 辐射传输模式介绍

TUV辐射传输模式是美国国家大气研究中心(National Center of Atmospheric Research，NCAR)的Madronich和FIocke等共同研究开发的计算对流层紫外线与部分可见光辐射的模式，其不仅可以计算紫外线辐射的生物影响和紫外辐照度，还可以计算光化学辐射通量、分子光解速率等。采用2流δ-爱丁顿计算方法求解辐射传输方程时，TUV可以计算波长范围在280—420 nm的紫外辐射。采用4流离散坐标法求解辐射传输方程时，可以对121—735 nm间的156档进行积分求解光化辐射通量，还可以计算73个光化学反应的光解速率[10,27]。

TUV辐射模式中光化辐射通量Ι(λ)的计算公式为

(1)

式(1)中，L(λ,θ,φ)为辐照度；θ为天顶角，积分范围为(0,π)；φ为方位角，积分范围为(0,2π)。

这里需区分光化辐射通量Ι(λ)与辐照度Ε(λ)，辐照度(辐射通量密度)是指单位时间内投射到单位面积上的辐射能[32]，其计算公式为

(2)

通过I(λ)和E(λ)的表达式可以看出，光化辐射通量Ι(λ)为来自任何方向的辐照度的累加，公式中没有cosθ项，而辐照度E(λ)为垂直于光照方向的单位面积的辐射功率，式中有cosθ项。辐照度和光化辐射通量对太阳天顶角的积分范围不同，且两者单位也不同，辐照度单位为W·m-2，光化辐射通量单位是光子数·cm-2·s-1。

TUV模式考虑了瑞利散射，云、气溶胶粒子的散射和吸收，还考虑了O2、O3、SO2、NO2等气体的吸收作用[33]。主要输入参数有3类，一是基本信息：经度、纬度、时间、波长、高度；二是地面及气体参数：地表反照率、气压、气温、空气密度、臭氧柱浓度、NO2柱浓度、SO2柱浓度；三是气溶胶和云参数：气溶胶光学厚度、气溶胶单次散射反照比、波长指数、云底高度、云顶高度、云光学厚度等。

1.2 资料来源及处理方法

由于缺乏光化辐射通量观测数据，因此，本文首先利用TUV模式对2019年银川国家气象站紫外辐照度进行模拟，并与实况监测数据进行对比，以评估TUV模拟性能。为与观测所用紫外辐射表ZWPC-2的观测波段统一，模式辐照度积分波长范围选取280—395 nm。在此基础上，利用TUV模式计算银川光化辐射通量，并开展敏感性试验，定量评估不同因子对银川光化辐射通量的影响。需要注意的是，由于气象站紫外辐射观测为自上而下的辐照度数据，因此模拟紫外辐照度时，TUV模式中difup设置为0，而光化辐射通量为所有方向的辐照度，因此计算光化辐射通量时difup需设置为1。

银川气象站东侧为典农河，南侧为公园绿地，西侧为居民小区，北侧为学校，设置地表反照率为0.1[34]。模式中输入的云光学厚度(Cloud optical depth,COD)、云顶高度、气溶胶光学厚度(aerosol optical depth,AOD)、气溶胶单次散射反照比 (single scattering albedo,SSA)、波长指数 (Angstrom exponent,AE)和臭氧柱浓度(total ozone content,TOC)数据均来自于MODIS(Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer)三级大气产品，分辨率为1 km×1 km。MODIS产品存在上午星(Terra)数据和下午星(Aqua)数据，考虑到每日模拟时间为06:00—18:00，因此模式输入的逐日MODIS监测值均取上午星和下午星的平均值，缺测时用全年平均值。同期NO2柱浓度数据来源于OMI 逐日L2产品。许多学者已对MODIS云和气溶胶产品的适用性做了分析，研究表明MODIS云光学厚度与AERONET云光学厚度相关系数为0.77[35]。MODIS深蓝算法适合于城市区域气溶胶反演[36]，拟合精度R>0.8[37]。MODIS反演臭氧总量数据与中国常规臭氧观测站数据和美国的TOMS(臭氧总量测绘光谱仪)资料都具有较好的相关性[38]。OMI NO2柱浓度与地面观测NO2浓度有明显正相关[39]，部分地区相关性可达0.7以上[40]。以上研究均说明MODIS大气产品和OMI NO2资料在中国地区具有较好的适用性。模式中输入的气压、气温、空气密度等同期气象资料均来源于银川气象站，经度、纬度、海拔高度均根据气象站实际情况代入。

利用光化辐射通量衰减率分析云光学厚度、气溶胶光学厚度、臭氧柱浓度和NO2柱浓度等不同因子对光化辐射通量的衰减作用，其计算公式为

(3)

式(3)中，Icontrol为无云、无气溶胶、无臭氧、无NO2晴天条件下的控制试验的TUV模拟光化辐射通量；Isensitive为敏感性试验的TUV模拟光化辐射通量。

2 结果分析

2.1 模式模拟紫外辐照度与观测的对比

由2019年银川紫外辐照度观测与TUV模拟结果的对比可知(图1)，TUV模式能够较好地捕捉到紫外辐照度的月际变化和日际变化特征，除5—9月外，其他各月相关系数均在0.8以上，尤其是12月和1月，相关系数分别高达0.95和0.94。但模式对银川紫外辐照度整体有所高估，1—5月最明显，平均偏差均在6 W·m-2以上，4月高达15.7 W·m-2，其余月份高估幅度较低，平均偏差普遍在5 W·m-2以下，7月略有低估，TUV与实况平均偏差为-0.9 W·m-2。模式模拟紫外辐照度变化幅度整体较实测的大，1—5月模拟与实测标准差偏差普遍在5 W·m-2以上，6—12月标准差偏差较低，普遍在3 W·m-2以下，特别是7月，实测标准差为9.9 W·m-2，模拟标准差为10.3 W·m-2，两者相差仅0.4 W·m-2。

图1 2019年银川紫外辐照度观测与TUV模拟结果的比较(a)及模拟误差(b)

总体来说，TUV对紫外辐照度变化趋势的把握能力较好，但存在高估现象。分析发现TUV模拟偏差受输入参数中云光学厚度、相对湿度、臭氧柱浓度和云顶高度的影响较大，而云光学厚度、臭氧柱浓度和云顶高度资料均来自MODIS遥感产品，因此TUV对银川紫外线的高估可能与遥感反演资料的不确定性有关，这种不确定性一方面来自于时间匹配，遥感反演资料为MODIS上下午星的平均值，仅反映卫星过境时的云参数和臭氧柱浓度值，不能完全代表TUV模拟时段(08:00—18:00)内各参量的变化；另一方面来自于遥感资料反演误差。

比较而言，7—9月TUV模拟与实测的平均偏差和标准差偏差较其他月份小。韦惠红[41]对TUV模式结果与2001年5月到2002年4月南京信息工程大学农业气象观测站的紫外线观测数据进行了比较，结果显示7月误差平均百分率最低，与本文结论基本一致。为此，本文后续光化辐射通量研究主要基于7—9月这3个月模拟结果来进行。

图2给出了2019年7月银川紫外辐照度观测与TUV模拟结果的对比，其中7月5—7日、13日、14日、19日和26—29日实测紫外辐照度缺测。从图2可以看出，TUV模拟与实测数据相关系数为0.75，除8日、9日、19日、21日、23日和24日降水天气外，TUV能够准确模拟出紫外辐照度的日变化特征，并且能较好地捕捉到紫外辐照度的主要日际变化特征，模拟结果能够很好地反映出7月8日、21日紫外辐照度大幅下降的变化趋势。

图2 2019年7月银川紫外辐照度逐小时观测与TUV模拟结果的比较

为研究云光学厚度、气溶胶光学厚度、气溶胶单次散射反照比、波长指数、臭氧柱浓度、NO2柱浓度对光化辐射通量的影响，本文选取TUV模式模拟较好的7月30日，并设计了几组敏感性试验，定量化分析不同因子对光化辐射通量的影响，具体试验方案说明参见表1。

表1 TUV敏感性试验方案设计

2.2 光化辐射通量时间变化特征

图3a为TUV计算的2019年7—9月银川逐日光化辐射通量，可以看出，随天气条件变化光化辐射通量日际变化较大，7月平均光化辐射通量为6.5E+16光子数·cm-2·s-1，最大为7月26日晴天条件下(表2)的1.2E+17 光子数·cm-2·s-1，最小为7月8日的2.9E+16 光子数·cm-2·s-1。8月平均光化辐射通量为5.6E+16 光子数·cm-2·s-1，最大为1.0E+17 光子数·cm-2·s-1，出现在晴天条件下的8月12日，最小为1.8E+16 光子数·cm-2·s-1，出现在雨天的8月23日。9月平均光化辐射通量为4.7E+16 光子数·cm-2·s-1，最大为9月2日的8.8E+16 光子数·cm-2·s-1，最小为出现降水的9月12日，光化辐射通量为1.7E+16 光子数·cm-2·s-1。

图3 2019年7—9月银川光化辐射通量月(a)和日(b)变化

表2 2019年7—9月逐月光化辐射通量最大值、最小值对应日期的污染物浓度及气象要素

图3b给出了2019年7—9月逐月光化辐射通量的日变化，可以看出，各月光化辐射通量日变化特征基本一致，均呈现明显的倒“U”型分布，最大值出现在13:00，7—9月日最大值分别为1.3E+17 光子数·cm-2·s-1、1.2E+17 光子数·cm-2·s-1、1.1E+17 光子数·cm-2·s-1。

2.3 光化辐射通量随波长变化

图4给出了2019年7—9月各月光化辐射通量随波长的变化特征，可以看出，不同月份其变化特征基本一致，早晚时分光化辐射通量随波长增加变化较小，越接近午后13:00，光化辐射通量随波长增加变化越明显。波长在325 nm以下时，光化辐射通量随波长增加缓慢上升，波长在325—480 nm之间时，光化辐射通量随波长增加迅速升高，当波长大于480 nm时，光化辐射通量随波长增加变化幅度减小，且在385 nm、400 nm、430 nm、485 nm、520 nm和660 nm附近有较强的吸收带。

图4 2019年7月(a)、8月(b)、9月(c)银川光化辐射通量随波长变化

2.4 不同因子对光化辐射通量的衰减作用

分析云光学厚度、气溶胶光学厚度、臭氧柱浓度和NO2柱浓度对光化辐射通量的衰减作用(图5)。从日变化来看，云对光化辐射通量的衰减作用早晨和晚上较强，午后13:00最弱。云光学厚度为10、30和50时，06:00光化辐射通量衰减率分别高达93%、96%和98%，变幅仅为3%和2%，18:00光化辐射通量衰减率分别为71%、85%和90%，变幅分别为6%和5%，13:00光化辐射通量衰减率分别减小至17%、57%和71%，但变幅却增加至40%和14%，说明随云光学厚度增大，光化辐射通量衰减越明显，且越接近午后13:00，这一特征表现越突出，表明云光学厚度的大小对中午前后光化辐射通量的影响最显著。另外，随着云光学厚度的增加，光化辐射通量衰减率的变幅也逐渐减小。

图5 COD(a)、AOD(b)、臭氧柱浓度(c)和NO2柱浓度(d)对银川光化辐射通量的衰减作用

气溶胶光学厚度对光化辐射通量衰减作用的日变化也呈“U”型分布，光化辐射通量衰减率在10:00之前随时间推移迅速减少，10:00—16:00变化不大，16:00后明显增大。光化辐射通量衰减率随气溶胶光学厚度增加而明显增大，特别是10:00—16:00表现最明显，但光化辐射通量衰减率的变幅随气溶胶光学厚度增加变化不大，如AOD为0.5、1.0、1.5、2.0和2.5时，13:00光化辐射通量衰减率分别为8%、22%、35%、47%和57%，变幅分别为14%、13%、12%和10%。

臭氧柱浓度对光化辐射通量衰减作用的日变化呈“L”型分布，06:00—08:00光化辐射通量衰减率随时间推移明显下降，此后变化缓慢。臭氧柱浓度为250、300、350、400和450时，06:00光化辐射通量衰减率分别为24%、28%、31%、35%和38%，13:00光化辐射通量衰减率分别为2.6%、3.1%、3.6%、3.6%和4.1%，表明随臭氧柱浓度增加，光化辐射通量衰减率缓慢增加，且在06:00—08:00表现略明显一些。

光化辐射通量受NO2柱浓度的影响无明显日变化特征，且随NO2柱浓度增加，光化辐射通量衰减率略有增加，如NO2柱浓度为0.3和0.9时，06:00光化辐射通量衰减率分别为0.7%和2.3%，13:00分别为0.5%和1.0%。

整体而言，对光化辐射通量衰减作用由大到小的顺序为，云光学厚度>气溶胶光学厚度>臭氧柱浓度>NO2柱浓度。随云光学厚度、气溶胶光学厚度、臭氧柱浓度、NO2柱浓度增加，光化辐射通量衰减率均增加，比较而言，云光学厚度和气溶胶光学厚度对光化辐射通量的衰减作用具有明显的“U”型日变化，即早晚衰减大，午间衰减小，但气溶胶光学厚度对光化辐射通量衰减作用的“U”型波形更为宽广，敏感影响时段更长。光化辐射通量衰减率对中午前后云光化厚度和气溶胶光学厚度的变化更敏感，且光化辐射通量随气溶胶光学厚度增加而下降的变率要比随云光学厚度增加而减小的变率小。光化辐射通量衰减率对较低的云光学厚度的变化更敏感。

2.5 云光学厚度、气溶胶光学厚度对光化辐射通量的影响

云光学厚度和气溶胶光学厚度对光化辐射通量的协同作用的研究结果如图6a所示，可以看出，随云光学厚度的增加，光化辐射通量随气溶胶光学厚度增加而减小的幅度逐渐减小，如当云光学厚度为10时，气溶胶光学厚度为0.5、1.0、1.5、2.0和2.5时，光化辐射通量分别为1.2E+17 光子数·cm-2·s-1、8.9E+16 光子数·cm-2·s-1、6.8E+16 光子数·cm-2·s-1、5.2E+16 光子数·cm-2·s-1和4.0E+16 光子数·cm-2·s-1。而当云光学厚度为50时，气溶胶光学厚度为0.5、1.0、1.5、2.0和2.5时对应的光化辐射通量分别为3.3E+16 光子数·cm-2·s-1、2.1E+16 光子数·cm-2·s-1、1.4E+16光子数·cm-2·s-1、9.7E+15 光子数·cm-2·s-1和6.8E+15 光子数·cm-2·s-1。图6b给出了云光学厚度为10时不同气溶胶光学厚度下光化辐射通量的日变化，以进一步对云光学厚度较低时气溶胶光学厚度对光化辐射通量的影响特征进行分析，可以看出，当气溶胶光学厚度为0.5时，光化辐射通量峰值为1.2E+17 光子数·cm-2·s-1，当气溶胶光学厚度为2.5时，光化辐射通量峰值为4.3E+16 光子数·cm-2·s-1。这表明云光学厚度一定时，随气溶胶光学厚度增加，光化辐射通量正弦日变化的峰值浓度明显降低。

图6 不同光学厚度、不同气溶胶光学厚度下光化辐射通量(a)及云光学厚度为10时不同气溶胶光学厚度下光化辐射通量日变化(b)

2.6 气溶胶光学厚度、单次散射反照比对光化辐射通量的影响

气溶胶光学厚度和单次散射反照比对光化辐射通量的协同作用的研究结果如图7a所示，可以看出，气溶胶光学厚度越小、单次散射反照比越大，光化辐射通量越大，且单次散射反照比低于0.6时，光化辐射通量随气溶胶光学厚度增加而减小的幅度逐渐减小，随单次散射反照比增加而增加的幅度较小，单次散射反照比高于0.6时，光化辐射通量随气溶胶光学厚度增加而减小的幅度逐渐变大，随单次散射反照比增加而增加的幅度较大，表明光化辐射通量对强散射性气溶胶的变化更敏感，且此特征随气溶胶光学厚度的增加整体表现更明显，如当气溶胶光学厚度为0.5时，单次散射反照比为0.2、0.4、0.6、0.8和1.0时，光化辐射通量分别为6.6E+16 光子数·cm-2·s-1、7.8E+16 光子数·cm-2·s-1、8.6E+16 光子数·cm-2·s-1、1.0E+17 光子数·cm-2·s-1和1.4E+17 光子数·cm-2·s-1，而当气溶胶光学厚度为2.5时，单次散射反照比为0.2、0.4、0.6、0.8和1.0时对应的光化辐射通量分别为5.9E+15 光子数·cm-2·s-1、1.0E+16 光子数·cm-2·s-1、1.9E+16 光子数·cm-2·s-1、4.1E+16光子数·cm-2·s-1和1.2E+17 光子数·cm-2·s-1。

图7b和图7c分别给出了气溶胶光学厚度为0.5和2.5时，单次散射反照比从0.2变化至1.0时光化辐射通量日变化的差异，可以看出，光化辐射通量峰值随单次散射反照比增加，先缓慢增加，然后快速增加，且气溶胶光学厚度为2.5时较0.5时表现更显著。

图7 不同气溶胶光学厚度、不同单次散射反照比下光化辐射通量(a)及气溶胶光学厚度为0.5(b)和2.5(c)时不同单次散射反照比下光化辐射通量日变化

2.7 气溶胶光学厚度、波长指数对光化辐射通量的影响

图8a为光化辐射通量随气溶胶光学厚度、波长指数的变化特征，可以看出，气溶胶光学厚度越小、波长指数越小，光化辐射通量越大，且随气溶胶光学厚度增加，光化辐射通量随波长指数增加而减小的幅度越小，如当气溶胶光学厚度为0.5时，波长指数为0.5、1.0、1.5和2.0时，光化辐射通量分别为1.17E+17 光子数·cm-2·s-1、1.16E+17 光子数·cm-2·s-1、1.15E+17 光子数·cm-2·s-1和1.14E+17 光子数·cm-2·s-1，当气溶胶光学厚度为2.5时，对应的光化辐射通量分别为4.14E+16 光子数·cm-2·s-1、4.09E+16 光子数·cm-2·s-1、4.07E+16光子数·cm-2·s-1和4.07E+17 光子数·cm-2·s-1。图8b给出了气溶胶光学厚度为0.5时，不同波长指数下的光化辐射通量，可以看出，光化辐射通量日变化峰值随波长指数增加略有下降，总的来看，波长指数对光化辐射通量的影响较小。

图8 不同气溶胶光学厚度、不同波长指数下光化辐射通量(a)及气溶胶光学厚度为0.5时不同波长指数下光化辐射通量日变化(b)

3 结论与讨论

(1) 2019年7—9月银川月平均光化辐射通量分别为6.5E+16 光子数·cm-2·s-1、5.6E+16 光子数·cm-2·s-1和4.7E+16 光子数·cm-2·s-1；光化辐射通量日变化呈明显的倒“U”型分布，最大值出现在13:00；波长在325 nm以下时，光化辐射通量随波长增加缓慢上升，波长在325—480 nm之间时，光化辐射通量随波长增加迅速升高，当波长大于480 nm时，光化辐射通量随波长增加略有增加，此特征在中午前后较早晚时分表现更明显。

(2)对光化辐射通量衰减作用由大到小的顺序为云光学厚度>气溶胶光学厚度>臭氧柱浓度>NO2柱浓度；云光学厚度和气溶胶光学厚度对光化辐射通量的衰减作用均具有明显的“U”型日变化特征，但气溶胶光学厚度对光化辐射通量衰减作用的“U”型波形更为宽广；光化辐射通量随气溶胶光学厚度增加而减小的变率要比随云光学厚度增加而减小的变率小；光化辐射通量衰减率对较低的云光学厚度的变化更敏感。

(3)随云光学厚度的增加，光化辐射通量随气溶胶光学厚度增加而减小的幅度逐渐减小；光化辐射通量对单次散射反照比大于0.6的强散射性气溶胶的变化更敏感，且此特征随气溶胶光学厚度的增加整体表现更明显；波长指数对光化辐射通量的影响相对较小。