电加热卷烟传热传质和关键物质释放规律研究进展

高峄涵，黄洁洁，高 洁，吴晋禄，谢 焰*，高乃平*

1.上海新型烟草制品研究院，上海市浦东新区秀浦路3733号 200082 2.同济大学机械与能源工程学院，上海市杨浦区四平路1239号 200092

在现有的加热不燃烧卷烟类型中，电加热卷烟是市面上的主流产品，代表产品有菲莫国际的IQOS和英美烟草公司的GLO等。常见的电加热卷烟主要包含两部分：①由烟草原料（烟丝、烟片或颗粒）填充制成的烟支；②供烟支插入并提供热源的加热装置［1-2］。根据加热方式可分为内加热和外加热两种形式，内加热指加热体插入烟支内部，加热时热量从烟支内部向外周传递；外加热指热源放置在烟支外，加热时热量从烟支外围向中心传递。大多数电加热卷烟的工作温度在400℃以下，被加热后烟草的温度（350℃以下）低于传统卷烟的燃烧温度（600～900℃），因此，由烟草高温燃烧产生的有害成分大大减少，侧流烟气和环境烟气释放量也大幅降低［3-4］。相比于传统卷烟，电加热卷烟的有害和潜在有害物的释放量降低至少62%，其主流烟气总粒相物和气相组分的细胞毒性分别降低82%和65%［5-6］。电加热卷烟通过电加热器加热烟草基质，当发烟段的温度达到烟碱和香料等物质发生蒸馏的温度时，物质从烟草中释放出来，形成气溶胶。其中，水分、甘油和烟碱3种组分共占气溶胶比例的80%以上［7-8］，是影响电加热卷烟吸食性能的关键物质。

目前，国外对电加热卷烟的研究多集中在烟气成分［7,9］、毒理学评价［6,10-11］等方面，国内研究集中在烟草材料的物理化学性质分析［12-13］、发烟段烟草基质的热分析［14-17］以及烟气释放特性［18-20］等方面。为更好地了解电加热卷烟内部的传热传质机理以及烟草原料在加热状态下发生的物理化学反应，明晰电加热卷烟中关键物质（水分、甘油和烟碱）的释放规律，本研究中从电加热卷烟工作过程分析、关键物质释放规律分析和现有的数值模拟研究3个方面展开综述，旨在为电加热卷烟产品的开发和品质改善提供参考，并为后续电加热卷烟相关的研究工作提供思路。

1 电加热卷烟工作过程分析

1.1 电加热卷烟内部传热传质

在电加热卷烟系统工作期间，加热器温度保持在400℃以下，以保证发烟段能产生烟雾但不燃烧［2］。加热烟草原料的热量由电加热器提供，以内加热型产品（图1）为例，在加热过程中，热量从电加热器表面传至烟丝表面，再由烟丝表面传导至内部。水分、挥发性成分从烟草内部以液态或气态形式透过物料传递到表面，之后扩散到烟气中。热传导发生在电加热器表面与烟丝表面之间、烟丝内部以及不与电加热器接触的不同烟丝之间。在抽吸过程中，空气通过内外设备间隙进入，抽吸带入的空气与烟丝发生强制对流换热，同时带走烟草颗粒间隙中挥发出来的关键物质。此后烟气向中空段（包含支撑段和降温段）和滤嘴段流动，中空段与滤嘴段的传热形式包含烟支轴向的热传导，以及高温烟气与侧壁及滤嘴纤维的对流换热。

图1 电加热卷烟的传热过程［21］Fig.1 Heat transfer process during the operation of an electrically heated tobacco product［21］

针对IQOS发烟段的热电偶实测研究［21-22］表明：烟支径向温度分布不均匀，外围烟丝温度明显低于靠近加热器表面的烟丝温度，同时抽吸过程带入的空气会对烟草起到短暂的降温作用。由于IQOS采用卷制的烟草原料，烟草基质的整体形态类似于多层烟草材料，发烟段中的这种各向异性减少了径向上与流动相关的热扩散，热通量主要由加热器向外方向的热传导控制［21］。层状形态和低有效热导率使发烟段径向的传热效果不佳。对于无序堆积的丝状原料而言，发烟段中同样存在明显的各向异性，热扩散和热传导的影响同时存在。

在烟草堆积体中，每一个丝状颗粒可视为一个传热传质单元。在颗粒内部，烟草物料以热传导方式传热，遵循傅里叶定律［23］，而传质机理比较复杂，可能包含液态扩散、气态扩散等过程［24］。在抽吸过程中，传热和传质在对流条件下进行，其阻力主要集中在成为气膜的边界层中。传热的推动力为加热体和烟草物料表面的温差以及不同烟丝颗粒表面的温差，传质推动力为表面蒸汽压与气相中蒸汽分压之差。

目前，多数电加热卷烟还存在烟雾量不足、香气成分浓度低和抽吸释放特性不佳等问题［25］，电加热卷烟关键物质释放过程的本质是发生在体系内部复合物理、化学反应的传热、相变和传质的问题。研究难点主要体现在两个方面：①加热过程中烟草内部发生一系列物理化学反应，烟草自身密度、孔隙率、表面特性和导热系数等参数随温度和时间发生变化，涉及的多种复杂化学反应无法用明确的化学反应式完整表征，同时烟草原料中雾化剂、香精等添加剂对反应类型和释放性能产生影响；②抽吸过程中内部形成的高温烟气与室温空气相遇，发生冷凝，烟气的流动为包含不凝气体和冷凝液滴的多相流动，高温烟气在流经中空段和滤嘴段时与材料进行热交换，且在流动过程中部分烟气粒子可能发生凝并，引起烟气气溶胶颗粒浓度和粒径发生变化，粒径较大的气溶胶颗粒可能被碰撞截留，影响各关键成分的逐口释放量。

1.2 加热不燃烧状态下生物质烟草的变化

电加热卷烟的烟草原料主要为再造烟叶，再造烟叶以烟梗、烟丝或废弃烟草粉末为基质，并添加了水分、发烟剂和香精，通过特定加工工艺将上述物料混合重组，形成具有一定抗张强度和较高发烟剂负载能力的再造烟叶［26］。

生物质烟草由多种组分组成，包含半纤维素、纤维素、木质素、果胶、糖、蛋白质、有机酸、水和烟碱等［27］。在加热过程中，生物质烟草被加热到100℃以上时，会发生许多热反应，如生物质发生脱水、脱羧和脱羰基等热解反应，导致气态产物中水和碳氧化物的浓度增加，最终形成3种主要产物：未冷凝的气态产物、液体冷凝产物和残余固体。未冷凝的气态产物主要包含水、CO、CO2、氢气、氮氧化物以及少量有机成分。凝聚相产物组成复杂，随热解温度而变化［28-29］。在电加热卷烟的工作温度下，烟草基质主要经历干燥、挥发物蒸发和焙干（温和热解）3个过程。

室温至150℃，发生吸热蒸发过程，自由水和部分结合水首先在低温下释放出来，随后热量被传导至生物质内部。在100～220℃的温度区间内，主要是烟碱、雾化剂和其他低温挥发物（如香精香料）的释放［15］。低分子量碳水化合物（单糖和双糖）在150℃左右开始脱水，导致结构重排，烟草失去恢复原有结构的能力，热裂解产物包括脱水糖、脱水糖酸和具有呋喃结构的化合物，以及脱羧形成的CO2［30］。果胶和木聚糖分别在150、200℃开始软化或融化，烟草角质层发生分离和降解，形成熔融相，烟草的机械强度降低［31］。在加热时烟草原料内形成囊泡，当囊泡破裂时，挥发性产物转移到气相中［31-32］。

焙干过程（初级热解）在温度高于200℃时开始，独立于燃烧反应，初级热解可在没有氧气的情况下发生，导致挥发物的释放和焦炭的形成。在200～300℃之间，大多数分子间和分子内氢键以及C—C键和C—O键断裂，导致小分子量气体（如CO、CO2和氨气）、醛、酮、小分子量碳氢化合物和芳烃的形成［29,33-34］。果胶、半纤维素、纤维素和木质素等大分子化合物在高于220℃时分解，大分子化合物发生解聚并产生重排的多糖结构，果胶和木聚糖在高温下形成多孔结构，烟草基质本身发生结构变化［31,35-36］。果胶在210～270℃范围内发生热分解［37］，半纤维素是一种带有短支链的高分子化合物，聚合度低，稳定性差，在225～325℃范围内发生热分解。纤维素为高线性、无支链结构的聚合物，通常在325～375℃热解［38］。在烟草叶片的茎和维管束中发现的木质部细胞（Xylem cells）含有木质素，木质素的热解温度范围较宽，通常为250～500℃，并且反应缓慢［32,39-40］。纤维素、半纤维素等大分子难挥发化合物的热降解会形成各种永久性气体（Permanent gases）、焦油和固体残留物［33］。

温度高于250℃时残留的固体呈黑色，该物质本质上为脂肪族和芳香族化合物［28,32］；更高温度时会导致剩余固体的芳香性增加，释放出轻质气体、芳烃和多环芳烃、含氧和含氮的芳烃以及多环芳烃［34,41］。低于300℃时产生的液体冷凝物主要是由烟草中自然存在的水和其他挥发性、半挥发性物质的蒸发产生的。在更高温度下，热解反应形成的冷凝物来自烟草碳水化合物、脂肪酸、蜡、酚类化合物、脂类化合物、生物碱、蛋白质、肽、氨基酸和有机盐的热降解和解聚产物的冷却和冷凝［21］。

300℃以上，除了发生挥发物的固相自由基反应外，还可能存在气相自由基反应。在挥发性物质形成过程中，可能同时发生气相热解反应，较大分子量的挥发性产物被裂解成不凝气体，例如小分子量的碳氢化合物、CO和CO2［42］。

在250℃以下形成的原焦炭，在400℃以上时进行化学转化，产生更稳定、相对有序的碳结构［43］。在温度高于400℃且存在氧化剂（如氧气）的情况下，剩余的固相可燃物被点燃并开始燃烧，直到可燃物被消耗完毕［44-45］。原始烟草结构的性质、颗粒的传热速率以及颗粒能达到的最终温度均会显著影响挥发性产物的化学成分和物质的释放量［46］。

2 关键物质释放规律研究

2.1 关键物质释放特性

发烟段的烟草中包含自由水和结合水。自由水包括烟草中吸附的和孔隙中的水，具有流动性，结合力较弱；结合水包括烟草中与蛋白质、纤维素、果胶质等成分通过氢键结合的水分，结合力较强［47］。烟草样品的加热实验［19］表明，烟雾中的水分来源于再造烟叶自身水分的迁移和再造烟叶的热解。通过热重（TG）-傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析烟草热解过程中水分的释放特性发现，水分在加热过程中几乎是连续不断地生成，自由水和结合水低于沸点温度时就开始蒸发，160℃以下存在两个水分释放峰值；由于半纤维素、果胶和纤维素侧链中羟基的裂解，335℃左右出现一个水分释放峰值［48］。

混合或加工过的烟草基质中常添加甘油作为发烟剂，因此，在烟草样品的低温加热过程中，甘油是放出气体的主要成分。Gómez-Siurana等［49］的快速热解实验结果显示，甘油不会大量热解，大部分原型转移到烟气中，其热解产物中只有少量丙烯醛和乙醇酸。基于固定床反应器的烟草热分解研究中，甘油的释放主要发生在150～250℃之间［48］，低于常压下甘油的沸点温度（291℃）。添加甘油使烟叶表面的沟槽纹理发生变化，同时添加甘油可能会改变烟草中化合物的热解途径，导致在大约240℃下释放出水、CO2、羰基和羧基化合物以及含有—CH2和—CH3基团的化合物，并且在纤维素热解的温度范围内CO2释放量明显增加［49］。其次，加入甘油导致在较低温度（低于190℃）下和在对应于甘油失重的温度范围（约235℃）内水分释放量增加［49］。如表1，当烟草中甘油添加量从5%提高至15%，释放的烟雾中焦油量、水分分别增加0.55、0.39 mg/支。由于填充质量一定，加入甘油后使烟草原料质量所占比例减小，因而，烟碱的释放量减少0.117 mg/支，整体表现为与其吸湿效果一致的稀释效果［50］。

表1 含甘油的对照组和测试组烟支主流烟气成分的释放量①［50］Tab.1 Releases of mainstream aerosol components in tobacco samples containing glycerin［50］ （mg·支-1）

在烟草基质中，烟碱存在状态与环境pH有关，大部分烟碱与有机酸结合成盐，以质子态的形式（单质子态烟碱［NicH+］和双质子态烟碱［NicH22+］）存在，非质子化的游离态烟碱［Nic］的量较少［51］。在烟碱挥发的温度范围内，烟碱-羧酸盐可能会发生两类复杂的化学反应：第一类涉及羧酸抗衡离子的解离、脱水和分解（图2）；第二类涉及不同形态烟碱之间的质子转移，如单质子态烟碱的歧化反应。在抽吸条件下，烟碱的释放发生在水分蒸发之后，烟草基质中烟碱释放的主要温度范围为110～220℃，较低的温度范围（115±5）℃对应于从弱酸解离或单质子态烟碱通过歧化反应生成的游离态烟碱的蒸发；较高温度（160～210℃）下抗衡离子的热稳定性下降，双质子态烟碱［NicH22+］被释放出来；300～400℃的加热温度足以将烟碱完全转移到烟气中［52］。非挥发性的质子态烟碱只存在于粒相物中；游离态烟碱挥发性强，主要以气相形态存在。游离态烟碱比质子态烟碱具有更强的亲脂性，更易于穿透口腔黏膜，从而快速被人体吸收，烟碱的存在形态会显著影响呼吸道沉积和烟碱吸收动力学特性，游离态烟碱质量分数高的卷烟的吸食劲头更足［53］。核磁共振氢谱实验结果表明，IQOS烟气中的烟碱主要为质子态烟碱，几乎只存在于粒相物中，气相物中游离态烟碱的释放量较低，导致电加热卷烟的吸食口感与传统卷烟相比“满足感”低［54］。

图2 羧酸抗衡离子的解离、脱水和分解［52］Fig.2 Dissociation,dehydration and decomposition of carboxylic acid counter ions associated with nicotine［52］

2.2 关键物质释放的影响因素分析

由于烟草本身包含多种化学物质，且烟草的微观结构十分复杂，孔隙中可能包含水分、添加剂等多种物质，因此其传热传质行为具有复杂性。影响关键物质释放和转移的因素包括加热温度［18,55］、发烟剂添加量［55-57］、含水率［58］、加热方式［25,59］、抽吸模式［60-62］、烟草材料性质［63］以及滤嘴类型、结构［20,64］等。其中，温度是最主要的影响因素，不同烟草基体在加热不燃烧状态下的烟气总粒相物释放量与温度显著线性相关［63］，在不同温度下电加热卷烟烟气的释放成分差异较大，在200～320℃范围内随加热温度升高，烟气释放成分的种类增加，不同加热温度下的烟气释放实验结果［18,65］表明：260℃以下烟碱的释放随温度升高而增加，260℃以上烟碱几乎挥发完全；160～290℃时甘油的释放与温度正相关，290℃以上甘油发生聚合、分解反应使其质量分数下降；温度上升至470℃后烟气成分基本保持不变；温度对气溶胶粒径分布特性的影响不大。

发烟剂常被添加到烟草原料中以改善烟丝的耐加工性和发烟特性，常见的发烟剂种类有甘油、1,2-丙二醇和山梨醇等［66］。电加热卷烟烟草原料中，常添加10%～25%（质量分数）的甘油［67-68］。添加甘油可以缩短烟草发烟的起始时间，促进烟气和香气成分的释放，同时可使烟气气溶胶粒径分布变宽［55,69］。相关学者［49,56］探究了甘油添加量对烤烟、3R4F参比卷烟烟气释放特性的影响。如图3，云南C3F烤烟样品中增加0～10%（质量分数）的甘油，TPM、甘油和烟碱的释放量均明显增加，但甘油添加量从10%增加至15%，TPM释放量无显著变化，烟碱释放量减少；添加甘油能显著增加烟气中水分的释放，甘油添加量＞5%后3个样品的水分释放差异不显著。

图3 不同甘油添加量下烤烟样品TPM、甘油、水分和烟碱的释放量（数据源于文献［56］）Fig.3 Releases of TPM,glycerol,moisture and nicotine in flue-cured tobacco samples at different glycerol additions(data from literature［56］)

电加热卷烟气溶胶中，水分所占比例达60%以上，原料含水率对烟支的释放性能及抽吸口感有重要影响，含水率过低会使烟气干涩，而过高又会使烟气吃味不佳［3,70-71］。目前，国外市售电加热卷烟的含水率在5%～20%之间［58,67］。相关研究结果［58］表明，较高的加热温度下，水分释放能促进甘油的释放；但烟支加热温度较低时，烟草原料含水率过高，烟支中可燃成分的质量较低，同时蒸发水分所需的能量和时间增加，烟碱和香气成分等不能充分挥发，烟气逐口释放均匀性差、吃味不佳。对比两种电加热卷烟烟支在不同相对湿度条件平衡后的烟气释放性能（图4），可知，经50%相对湿度平衡后的卷烟样品（含水率7.58%～8.74%）烟气水分、烟碱的组分迁移性能最佳，证明存在最佳的烟支含水率范围，使烟支水分、烟碱更有效地释放，且不同类型电加热卷烟设定的含水率不同，以获得更好的发烟效果［58］。

图4 两种电加热卷烟烟支中以及捕集烟气中水分、甘油、烟碱的含量（或释放量）和组分迁移率（数据源于文献［58］）Fig.4 Moisture,glycerol,nicotine contents in two types of electrically heated tobacco products and the releases and transfer rates in trapped aerosol(datafrom literature［58］)

3 数值模拟研究

由于新型烟草制品的出现时间较晚，对于电加热卷烟的数值模拟研究（表2）仍只有少数［72-78］，采用的模拟软件主要有ANSYS Fluent、Open FOAM和COMSOL Multi-Physics。现有数值模拟工作主要为对烟支内部传热特性、烟气流动特性、烟支传热与关键物质释放耦合的模拟以及对电加热器温度场模拟。针对传热方面的模拟，主要研究了发烟段温度分布以及滤嘴对烟气的降温特性。在烟支传热与关键物质释放耦合的模拟中，主要研究水分、甘油和烟碱3种关键物质的释放，模型中关键物质的释放由阿伦尼乌斯（Arrhenius）反应动力学参数控制，动力学参数可以通过多元解卷积技术从在受控的低加热速率下进行的TG-FTIR实验中提取［48,79］。对电加热器的模拟主要探究了内部通电后热量在不同涂层材料或结构之间的传递效果。

表2 电加热卷烟相关模型Tab.2 Related numerical models of electrically heated tobacco products

电加热卷烟的工作过程涉及多孔介质、多相流和相变传质等多领域，同时包含上百种化学物质的相关化学反应，因此相关数值模拟研究一般考虑采用宏观方法。Jiang等［72］基于多孔介质理论和能量、质量、动量守恒方程对电加热卷烟的发烟段建立了基础的传热模型，可用于预测静止加热和抽吸状态下发烟段内部的温度分布，但模型仅考虑了气相，且未考虑气固两相之间质量传递对气相总质量的影响。肖卫强等［73］建立了包含外周加热和恒速抽吸气流同时作用下的加热卷烟传热与烟气流动模型，模拟结果表明，层流边界层充分发展后，烟丝的总传热系数稳定在3.4 W/（m·K），烟气流动对发烟段温度分布影响较小。Nordlund等［74］对整个电加热卷烟装置建立了较为完备的数学模型，同时考虑了气相组分在各向异性的多孔介质中的流动、热量和物质转移，以及多组分气溶胶瞬态的体积、质量变化等（模型方程见表3），但模型未考虑加热过程中烟草基质热物性和质量的变化。

表3 Nordlund等建立的电加热卷烟装置模型［74］Tab.3 Models of electrically heated tobacco product devices established by Markus Nordlund［74］

热源技术是电加热型卷烟关键技术之一，加热体性能对电加热烟草制品的关键物质释放和消费者使用感受具有重要影响［75］。孙志伟等［76］详细研究了电加热卷烟片状加热体的涂层材料、物理结构及相关尺寸，根据导电拉普拉斯方程和热传导泊松方程建立了电热仿真模型。模拟结果显示：片状加热体轴向温度差异明显，从加热体尖端至加热体底部，温度分布大体上呈先增大后减小的趋势，正常使用工况下轴向温差超过250℃；径向温差相对较小，且从尖端至底部这种差异越来越小，径向从中间至边缘的最大温差约为50℃。加热体温度分布显著受电子浆料位置分布的影响。时春鑫等［77］通过设计实验和模拟仿真，研究了加热元件在电压激励下的温度响应，建立了热-电耦合求解加热元件非稳态温度场分布的数值模型。魏信建等［78］利用COMSOL Multi-Physics有限元软件对电磁式加热卷烟发热元件在空载条件下的温度场分布规律进行了数值模拟，分析了430不锈钢和35钢作为加热器材料对温度分布的影响，发现35钢作为材质的发热元件时其表面温度均匀性较好，430不锈钢作为材质的发热元件的热转化效率更高。

现有的电加热卷烟相关模型，多是对其部分组件或某一区域的特性进行了模拟，模型尚不全面；并且大多对发烟段进行了均匀假设，将烟草基质宏观考虑成均匀的多孔介质，而实际发烟段由卷制的丝状或片状烟草组成，可能存在较为明显的各向异性。针对丝状颗粒的传热传质，可参考朱立平等［80-81］的相关研究。电加热卷烟关键物质释放的数值模拟研究中，释放规律由实验获得，再将实验结果耦合到模型中，由此建立的模型虽与各自的实验结果吻合良好，但在适用性方面仍存在问题，其化学反应模型的优化可参考传统卷烟的相关研究［82-83］。此外，相变过程中烟气粒径的变化以及发生在滤嘴段的颗粒截留作用的相关研究还不够充分，可引入传统卷烟烟气截留规律的研究方法［84-85］。在今后的模型研究工作中，可尝试将微观尺度的丝状颗粒传热与详细的热化学、热动力学、颗粒沉积模型联合起来，建立更加全面系统的电加热卷烟传热传质数学模型，以期获得更接近真实情况的温度场分布和组分迁移分布规律。

4 结论与展望

随着市场的驱动，电加热卷烟将是未来烟草行业的重要发展方向和研究热点之一。对电加热卷烟工作过程进行分析并对现有的实验和模拟研究进行梳理，得到以下结论和展望：

（1）电加热卷烟中主要包含热传导和对流换热两种传热形式，发烟段的各向异性会影响径向上与流动相关的热扩散与各向的热传导，其关键物质释放过程本质是发生在体系内部复合物理、化学反应的传热、相变和传质的问题，研究难点在于涉及多种化学反应、多相流动和截留作用等。

（2）烟草基质在加热过程中发生的物理过程包括水分蒸发、烟气流动和气溶胶颗粒凝并等，发生的化学过程较为复杂，涉及单糖、小分子物质的热裂解和大分子物质（如半纤维素、纤维素）的分解等，并且雾化剂和香精香料的添加可能会改变烟草中化合物的热解途径，导致生成其他热解产物。

（3）电加热卷烟水分的释放主要源于160℃以下发生的自由水、结合水的蒸发以及高温下大分子物质的裂解；甘油的释放主要发生在150～250℃之间，添加甘油会影响其他成分的释放；烟碱释放的主要温度范围为110～220℃，烟碱的释放源于烟碱-羧酸盐中羧酸抗衡离子的解离、脱水、分解或不同烟碱种类之间的质子转移，烟碱的存在形态会显著影响呼吸道沉积和烟碱吸收动力学特性，游离烟碱质量分数高的卷烟的吸食劲头更足。

（4）电加热卷烟关键物质的释放与加热温度、烟支含水率、雾化剂质量分数等多种因素有关，现有研究探究了不同工况下烟气的释放特性，但各因素之间的耦合关系尚未明晰。理清各影响因素之间的相互关系，可为不同类型的电加热卷烟在加热温度选择、原料配比选取等方面的产品改良提供依据，理论上可通过调节上述因素，调控关键物质向气溶胶的转移，以获得最佳的发烟和吸食效果。

（5）由于新型烟草制品近年来刚刚兴起，研究时间尚短，因此，关于电加热卷烟的数学模型还相对片面。目前已有学者对电加热卷烟内部的传热和关键物质释放、烟气在滤嘴段的降温和流动特性以及电加热器表面温度分布等进行了数值模拟研究，但现有模型仅能模拟电加热卷烟的部分组件或某一区域的特性，并且部分模型未将加热过程中烟草、烟气的变化以及其他变量对传热及关键物质释放的影响考虑在内；此外，相变过程中气溶胶粒径的变化以及发生在滤嘴段的颗粒截留作用的相关研究还不够充分。对于加热不燃烧卷烟的数值模拟研究可以借鉴传统卷烟和丝状颗粒传热传质的相关研究方法。