溴化镧中子探测机理

刘翠红， 杨永新， 曾志， 李君利， 吕汶辉

(1.中国人民解放军92609部队， 北京 100077； 2.清华大学 工程物理系， 北京 100084； 3.清华大学 粒子技术与辐射成像教育部重点实验室， 北京 100084)

溴化镧探测器是近年发展较为成熟的一类无机闪烁体探测器，其能量分辨率高(2.6%@662 keV γ射线)、探测效率高、时间分辨率好，被广泛应用于核物理实验、爆炸物检测、核医学成像、环境辐射监测、空间辐射探测、聚变等离子体等领域的γ能谱测量，但对其用于中子探测并没有太多研究者关注。事实上，溴化镧晶体中的溴、镧及少量的铈能够与中子发生相互作用，产生次级粒子，如退激γ射线、质子、氘核、α粒子等。对这些产物粒子进行测量，可实现溴化镧中子探测，进而实现其对中子/γ混合辐射场测量。

为寻找可用于溴化镧直接探测中子的次级粒子，本文从中子与原子核反应的物理过程出发，分析与讨论中子与溴化镧晶体发生的各种反应，确立了能够用于中子探测的反应类型及产物，并采用蒙特卡罗模拟的方法，确定了用于溴化镧中子探测的中子特征γ峰，并对中子响应谱进行了实验验证。

1 物理过程

中子与物质的反应类型与中子能量和靶核特性密切相关[1]。对于溴化镧(LaBr3:Ce)而言，其核素组成主要为139La、79Br和81Br，单位体积内核子数分别占24%、37%、36%。

从核反应截面库(ENDF/B)中，获取3种核素与中子的反应截面，如图1所示。图1(a)、(b)与(c)分别展示了0～20 MeV中子与79Br、81Br和139La发生相互作用的反应截面。从反应截面来看，0～20 MeV中子与溴化镧晶体发生反应的类型极其复杂，除弹性散射、非弹性散射和辐射俘获外，还包括了发射带电粒子及生成2个以上核的反应，反应产物不仅有反冲核、光子，还包括了氘核、α粒子等次级粒子，这些次级粒子会在晶体中产生能量沉积，从而使探测器产生较为复杂的响应能谱。而对于场内中子能量集中在0～5 MeV内的混合辐射场而言，从反应截面来看，中子与139La、79Br和81Br发生反应的类型变得简单得多，只需考虑弹性散射、非弹性散射和辐射俘获3种反应及其反应产物。

图1 中子与139La、79Br、81Br发生反应的反应截面Fig.1 The cross section of reaction between neutron and 139La， 79Br， 81Br

图1(d)、(e)与(f)分别展示了0～5 MeV中子分别与79Br、81Br和139La发生弹性散射、非弹性散射和辐射俘获的反应截面。从反应截面来看，在中子整个能量区间都存在发生弹性散射的概率，在中子能量超过一定的反应阈值后，发生非弹性散射的概率随中子能量的增大，迅速上升，与弹性散射的反应截面相近；而辐射俘获反应，则随着能量的增大，作用概率迅速降低。单从反应截面角度出发，在入射中子能量小于5 MeV的范围内，能够用于溴化镧直接探测中子的反应类型可考虑弹性散射和非弹性散射。然而，由于中子探测更大程度依赖于反应产物的可探测性，因此，除了考虑反应截面外，还需重点分析中子与溴化镧晶体发生3种相互作用的产物的可探测与易探测性。

对于弹性散射来说，反应后不会产生新的粒子，前后系统的总动能相同，仅动能的分配方式发生了变化，靶核内部能级状态不发生改变[2]。研究表明，对于溴化镧晶体而言，当入射中子能量为En=5 MeV时，反冲核能获得的最大动能在 0.142～0.247 MeV。在这个能量范围的重离子在无机闪烁体内的光输出会受到较为强烈的猝灭效应影响，如Φ2.54 cm×2.54 cm溴化镧晶体对α粒子的猝灭因子约为2[3]，且会随着原子核质量数的增加而增加[4]。这就使得反冲核能够变换为闪烁光输出的能量非常小，很难给出可被探测的有用信号。

对于非弹性散射而言，反应后入射粒子与靶核的种类不变，但剩余核的内部能级状态发生了变化[2]。当中子能量超过一定阈值足以激发靶核时，入射中子将初始动能的一部分传递给原子核，使靶核激发到某一能级的激发态，然后以一定能量飞离原子核。处于某一激发态的靶核不稳定，退激时放出具有一定能量的γ射线。由于靶核从某一能级的激发态跃向更低的激发态或基态时，发射的γ射线的能量和分支比不同，因此，非弹性散射过程中放出的γ射线的能量分布与入射中子能量以及靶核与中子的反应截面密切相关。通过获得这些γ射线的相关信息，基于已知的反应截面信息，可获得入射中子注量的能量分布信息。对于溴化镧探测器而言，通过核数据库可知，中子与139La、79Br和81Br在晶体内部发生非弹性散射放出的γ射线能量集中分布在0.16～2.10 MeV的能量区间，考虑到溴化镧对这个能量区间γ射线的高能量分辨率和探测效率，理论上来说，探测器能够直接探测并分辨这些γ射线。

对于中子与溴化镧晶体发生的辐射俘获反应而言，反应过程中靶核会俘获中子，生成新的原子核，新核通常处于不稳定的激发状态，激发能取决于中子的结合能与动能，受激核会通过发射一个或数个γ量子而跃迁回基态[2]，且后续会发生放射性衰变，例如139La (n,γ)140La、140La以β-的形式衰变为140Ce；79Br (n, γ)80Br、80Br以 β-和轨道电子俘获的方式衰变为80Kr；81Br (n, γ)82Br、82Br以β-的方式衰变为82Kr等。辐射俘获反应产物为具备动能的重核、γ射线及后续级联衰变带来的γ和β射线。在感兴趣的中子能量范围内，对于重核，一方面其动能极低，另一方面，探测器对其猝灭效应明显，因此重核在溴化镧探测器中的响应基本可以忽略。而对于在靶核退激过程中产生的γ射线以及后续衰变带来的γ和β射线，与非弹性散射相类似，能够在探测器内部产生可探测信号。但这些在探测器内部产生的级联γ射线较多且能量分布复杂，这就为推导与构建溴化镧探测器中子响应关系带来一定的困难。此外，对于这些γ射线的测量，特别是高能γ射线，往往需要大尺寸探测器才能获得较好的全能峰信息，不能满足测量设备小型化的实际需求。由此，无论是从反应截面出发，还是从反应产物来看，利用辐射俘获进行溴化镧中子探测较为复杂。在目前研究阶段，利用非弹性散射更有利于溴化镧中子探测方法的建立。

根据上述讨论可知，从反应截面大小以及反应产物的可探测和易探测性出发，可考虑将中子与溴化镧晶体发生的非弹性散射及其产生的退激γ射线作为溴化镧中子探测的物理基础。理论上来说，这些γ射线产生于探测器内部，鉴于探测器高的能量分辨率和探测效率，在不使用飞行时间法的前提下，探测器能够探测并分辨这些γ射线并给出可用的脉冲信息。但在实际测量过程中，由于探测器对于入射粒子的响应过程较为复杂，要解决反应产物在探测器的能量沉积谱中如何分布、能否分辨等问题，仅仅通过理论分析是不够的，需要对探测器中子响应过程开展进一步研究。

2 蒙特卡罗模拟

溴化镧对中子的响应过程分为3个部分：1)中子与晶体发生相互作用产生次级粒子；2)这些次级粒子的直接能量沉积或进一步与晶体发生相互作用产生带电粒子的能量沉积；3)探测器对这些能量沉积产生脉冲响应。由于中子与原子核发生强相互作用的物理过程非常复杂，而在晶体内生成的光子又需要通过同样复杂的电磁相互作用进行能量沉积，因此，从中子入射到能够在溴化镧探测器产生脉冲信号的整个过程较为复杂。为了更好地分析探测器对不同能量中子的响应，本文采用Geant4蒙特卡罗模拟软件对中子在晶体内的输运过程进行了重建，并使用同样由欧洲粒子物理研究所研发的ROOT软件包进行了数据处理。

为更真实地模拟探测器的中子响应，几何模型采用含有Φ7.62 cm×7.62 cm溴化镧晶体的探测器实际结构参数、尺寸与封装材料；中子能量范围为0.1～5 MeV；开启了包括弹性散射、非弹性散射和辐射俘获在内的所有反应通道，并在模拟结果中添加了能量展宽信息。

图2所示为Φ7.62 cm×7.62 cm溴化镧探测器对入射能量为0.1～1.0 MeV内的10种单能中子源的响应能谱。由图2(a)可以看出，溴化镧探测器对10种单能中子的响应峰集中出现在响应谱的0.1～1.0 MeV。对该区间进行放大，发现有多个能峰会随着中子能量的增大依次出现。将这些峰值与核数据库[5-9]进行比对分析得到其来源与特性，如表1所示。可见，这些能峰大部分来源于中子与3种核素发生非弹性散射产生的退激γ射线，小部分来自辐射俘获产生的退激γ射线。

图2 探测器对0.1～1.0 MeV中子的响应能谱Fig.2 The response gamma energy spectra of the detector to monoenergetic neutrons between 0.1 and 1.0 MeV

表1 响应能谱中能量峰的来源及特性

图3所示为探测器对入射能量为1.1～2.0 MeV 内的9种单能中子源的响应能谱。从图3(a)所示响应谱的整个能量区间来看，与图2相比，响应谱中出现的能峰种类增多，这是由于随着中子能量的增大，超过了更多非弹性散射的反应阈能，更多的反应通道被打开。从核数据库可知，在入射中子能量达到2.0 MeV时，3种核素的非弹性散射通道几乎全部被打开。但从相对强度来看，能峰仍集中出现在0.1～1.0 MeV的能量区间，如图3(b)。其中，与图2(b)相比，图3(b)中增加了一个强度相对较大的208.0 keV的能峰。然而，通过分析未进行能量展宽的数据可知，事实上，该γ峰产生于79Br (n, n′γ)反应，在入射中子能量超过其反应阈能时已存在。由于其相邻能量为217.5 keV峰较强，因此在直方图2(b)中并没有很好的展现。随着中子能量的增大，该能峰相对强度逐渐增大，从而在直方图3(b)中有所体现。进一步分析0.1～1.0 MeV能量区间强度较大的能峰，发现在入射中子能量增大的过程中，部分能峰的强度并不随中子能量的增大而增大，而是出现了减小的情况，如图4所示。这与反应截面以及入射中子注量的概率分布有关：1)随着入射中子能量的增大，产生部分能峰的反应截面不是线性增长，而是呈下降趋势；2)中子能量增大导致更多的非弹性散反应通道被打开，单能中子的注量分布概率发生变化，不再是集中在几个反应通道，从而造成了部分反应通道的入射中子注量减小，进而使得反应产物的强度分布发生变化。由此可见，溴化镧探测器的中子响应能谱与入射中子能量的关系较为复杂，并不简单呈线性增长关系。

图5所示为探测器对入射能量为2.0～5.0 MeV 内的4种单能中子源的响应能谱。可见，随着入射中子能量的不断增大，探测器对中子的响应能谱也随之发生变化，但相对强度大的能量峰仍旧集中分布在0.1～1.0 MeV能量区间，确切地说，集中在0.1～0.8 MeV区间内。从图5(a)所示全谱信息来看，与图3(a)相比，响应能谱在1～1.6 MeV能量区间内表现出整体抬升。由此可见，随着中子能量的增大，更多的反应产物在溴化镧探测器的响应谱中会以连续谱状呈现，并不具有显著可辨识性。由此可以推断，如果使用2.0～5.0 MeV中子对溴化镧探测器进行辐照时，在探测器的能量沉积谱中，低能区间内可能会出现较为明显的能峰，在较高的能量区间内则出现整体的本底抬升。

图3 探测器对1.1～2.0 MeV中子的响应能谱Fig.3 The response gamma energy spectra of the detector to monoenergetic neutrons between 1.1 and 2.0 MeV

图4 探测器对1.5 MeV 与2.0 MeV中子的响应能谱Fig.4 The response gamma energy spectra of the detector to monoenergetic neutrons both 1.5 MeV and 2.0 MeV

综上所述，在不同能量的中子辐照下，溴化镧探测器的响应能谱不尽相同，其特性与入射中子能量密切相关。从探测器的中子响应峰的分布来看，当入射中子能量在0.1～2.0 MeV时，随着中子能量的增大，峰种类不断增加，集中分布在0.1～1.0 MeV的能量区间，当中子能量超过2.0 MeV时，峰种类不随中子能量的增大而增加。

从响应峰的相对强度来看，各个峰强度与中子能量呈非线性变化趋势，既与靶核的中子反应截面相关，又与入射中子注量的概率分布相关。从探测器对中子的响应能谱全谱信息来看，当入射中子能量为0.1～5.0 MeV时，可辨识的响应峰将集中在低能区，而在1.0～3.0 MeV则可能会出现整体抬升。进一步分析相对强度较大的能峰，从实际测量的角度出发，发现有7种中子与139La、79Br与81Br发生非弹性散射产生的退激γ峰具有可探测性与易探测性，如图6与表2所示。主要考虑：1)从反应截面来看，产生这7种γ射线的靶核的中子反应截面占非弹散总截面的比重较大，约7%～32%，相对较大的反应截面使得它们在探测器的响应谱中更容易出现，图7给出了7种γ射线对应的中子反应截面随入射中子能量的变化；2)这些γ峰分别来自139La，79Br与81Br的不同激发态向基态的跃迁过程，发射分支比均为100%，单一发射比可使得测量量与中子能谱响应关系的构建过程变得相对更简单，不必考虑分支比转换的问题。因此，可将这7种特征γ峰作为溴化镧中子探测的基础。

图5 探测器对2.0～5.0 MeV中子的响应能谱Fig.5 The response gamma energy spectra of the detector to monoenergetic neutrons between 2.0 and 5.0 MeV

图6 中子诱发γ峰Fig.6 Neutron characteristic gamma peaks

表2 中子诱发γ峰来源及特性

图7 7种中子诱发γ峰的反应截面随中子能量的变化Fig.7 The cross sections of seven neutron-induced gamma peaks variation trend with neutron energy

通过对溴化镧中子响应物理过程的理论分析与蒙特卡罗模拟，发现在不使用飞行时间信息的情况下，要实现溴化镧自身对中子的探测，目前所能利用的物理过程为中子与其晶体内主要核素(包括139La、79Br和81Br)发生的非弹性散射反应，所能利用的次级粒子是非弹性散射过程中产生的退激γ射线。在众多的非弹性散射产生的退激γ射线中，基于蒙特卡罗模拟结果，从次级粒子的可探测与易探测角度出发，初步确定7种在响应能谱中稳定出现的退激γ峰作为溴化镧直接探测中子的基础能峰，通过对这些γ射线的测量来实现溴化镧的中子探测。由于这些γ峰来源于中子与溴化镧晶体的反应过程且产生于探测器内部，并不是辐射场内实际存在的γ射线。因此，为与探测器外部、辐射场中的γ射线相区分，本文将这7种γ峰定义为溴化镧的中子特征γ峰。

3 实验验证

为验证溴化镧中子特征γ峰的存在，刘翠红等利用镅铍参考源测试了探测器中子响应[10]，中子发射率为7.59×106s-1。实验所用场地为仪器检定用参考辐射场，空间空旷且为混凝土屏蔽。溴化镧自身本底采用中国锦屏地下实验室内的长期测量结果[11]。

实验结果表明：1)溴化镧探测器测量得到的镅铍中子源响应谱中确实出现了异于本底的能峰且集中分布在0.1～1.0 MeV能量区间；2)扣除溴化镧自身本底、环境本底以及干扰峰，可清晰辨明7种中子特征γ峰。

因此，从中子特征γ峰的实际测量效果来看，与理论分析相一致，溴化镧对中子存在响应且能够清晰辨明中子特征γ峰。由此可见，基于这些γ峰，可进一步实现溴化镧中子测量。

4 结论

1)溴化镧探测器能够探测并分辨自身晶体与中子发生非弹性散射产生的退激γ射线；

2)在这些γ射线中，可利用7种中子特征γ峰实现溴化镧探测器直接测量中子；

3)溴化镧探测器可直接用于实验室外中子探测。

后续工作中，可以此基础进一步实现溴化镧中子/γ混合辐射场测量。