近年来云南省PM2.5浓度变化趋势与潜在区域来源分析

刘芮男 寇星霞 高怡 赵靖川 张美根 , 5

1 云南大学地球科学学院，昆明 650504

2 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室，北京 100029

3 浙江省乐清市气象局，浙江乐清 325600

4 北京城市气象研究院，北京 100089

5 中国科学院大学，北京 100049

1 引言

大量研究表明，“十三五”规划和《大气污染防治行动计划》等政策实施以来中国颗粒物和污染物排放已显著下降，空气质量得到改善（Zhang et al., 2016; Zhou et al., 2022），这些研究重点区域集中在人口密集和经济发展快速的关键地区，例如京津冀、长三角和珠三角等（Shen et al., 2020; 张俊峰等, 2020; Li et al., 2021; 张懿华, 2023）。随着国内人为排放得到控制，境外空气污染物跨境输送及其对国内的影响值得关注。Jiang et al.（2017）研究表明印度和东南亚地区人为排放显著增加，2015年人为一氧化碳（CO）排放量已经达到130.40 Tg，相比2001年增长34%，生成的污染物在大气环流的作用下，可以影响顺风区域，对空气质量、人类健康和气候系统等方面产生不利影响（Huang et al., 2016; 王叶和廖宏, 2022）。大量研究表明，印度和东南亚地区的空气污染物可以跨境输送影响中国，因此需要重点关注（Kondo et al.,2004; Deng et al., 2008; Liang et al., 2019）。Zhang et al.（2003）研究指出东南亚地区生物质燃烧可贡献东亚和西太平洋超过50%的CO浓度和高达40%的臭氧（O3）浓度。通过轨迹聚类分析、潜在源贡献分析也得出中国碳质气溶胶的主要潜在来源之一为亚洲印度—缅甸地区的区域性开放式生物质燃烧（Zhang et al., 2010）。与此同时，Lin et al.（2010）确定了青藏高原以南和中南半岛上空20°N以北存在强西风带使得春季生物质燃烧产物会跨境输送到台湾和香港的高空（Zheng et al.,2004; Chan, 2017）。此外东南亚生物质燃烧产物输送的机制还包括深对流（Liu et al., 2003）、青藏高原东翼背风槽机制和中南半岛特殊地形（Lin et al., 2009）等。

云南省作为中国西南边境省份，重工业较少，本地排放的空气污染物质有限，但也存在一定的污染事件发生，并且随着近年来国家相关减排政策的稳步推进，关于云南省空气质量研究还不充分（Cheng et al., 2019）。云南省年均PM2.5浓度从2000年到2013年呈连续稳定阶段，2013年迅速增长，从2014年开始连续下降至2018年（Yang et al.,2020）。邓鑫等（2021）分析得出2019年云南省O3作为超标污染物占比达57.52%，O3年均值相对较高区域面积显著增加，这表明云南省的污染类型已经转为PM2.5和O3为首要污染物的复合型污染（王华, 2018）。此外关于云南省污染物质来源，研究指出东南亚燃烧产物可直接向北输送至中国西南省份（Li et al., 2017），直接影响接壤地区云南省的气溶胶光学厚度（Zhu et al., 2016, 2017）和空气质量（Yin et al., 2021; Xing et al., 2021）。然而，大多数研究局限于短期和个别城市，因此本文选取2017～2021年云南省16个州市40个国控站的空气污染物质数据，利用后向轨迹聚类分析和浓度权重轨迹方法，研究云南省长时间污染物时空分布特征和潜在区域来源，探讨东南亚污染物质跨境输送的影响，为云南省大气污染防治管理提供科学依据。

2 研究数据和方法

本文收集整理云南省16个州市40个环境空气质量国控监测站点（图1）逐小时PM2.5浓度数据，选取时段为2017年1月1日至2021年12月31日。该监测数据由国家环境监测中心发布。文中各州市PM2.5浓度，在剔除错误数据后，通过计算所在州市内所有监测点数据的平均值得出。为分析大气污染物日、季节和年浓度的变化情况及空间变化特征，分别选取小时均值、月均值和年均值作为评价指标。

图1 云南省16个州市40个国控站的地理位置Fig. 1 Geographic locations of the 40 observation sites in 16 cities of Yunnan Province

采用后向轨迹聚类分析（Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory，HYSPLIT）方法对云南省不同季节PM2.5的输送路径进行解析。HYSPLIT模型是用于计算和分析大气污染物传输和扩散轨迹的综合性专业模型，由美国国家海洋大气中心（NOAA）和澳大利亚气象局联合研发（Draxler and Hess, 1998）。聚类分析是一种多元统计方法，该方法通过比较气流轨迹水平速度和移动方向对大量的轨迹进行分组，有效追溯轨迹的来向。输入到模型中的气象资料为美国国家环境预报中心（NCEP）的全球资料同化系统（GDAS-1）数据（ftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1[2021-06-01]），水平分辨率为1°（纬度）×1°（经度），时间分辨率为6 h（00:00、06:00、12:00和18:00，北京时间，下同），垂直方向为23层（1000 hPa至20 hPa）。HYSPLIT模拟的云南省40个国控站（图1）的气流后向轨迹，起始高度500 m，轨迹时间为120 h，足够分析附近国家空气污染物远距离跨境输送的影响（Yin et al., 2021），选取“十三五”规划收官年份2020年为模拟时段，具体为2020年1月1日至12月31日。轨迹按照时间依次划分为春季（3～5月）、夏季（6～8月）、秋季（9～11月）和冬季（1、2和12月），采用欧式距离算法对各季节轨迹进行聚类分析，计算每类轨迹所占比率。

在此基础上结合40个国控站2020年PM2.5数据进行浓度权重轨迹分析（Concentration Weighted Trajectory，CWT），以定量判断云南全省PM2.5潜在来源区域。该方法通过计算气流轨迹中每个网格单元（经纬度分辨率为0.5°×0.5°）的污染物质平均权重浓度，有效的确定监测点空气污染物的潜在来源（Hsu et al., 2003）。公式如下：

其中，Cij是第ij个网格中的平均加权浓度，l是轨迹的指数，M是总轨迹数，Cl是到达轨迹l时观察到的浓度，τijl是轨迹l在第ij个网格停留的时间。用Nij代表落入第ij个网格中的端点数量，Nave代表所有网格Nij的平均数。为减少Nij值较小的影响（Wang et al., 2006; Yin et al., 2021），采用加权函数Wij得到平均加权浓度权重值WCWT（W）：

3 结果

3.1 云南省PM2.5浓度变化趋势及时空分布特征

图2是2017～2021年云南省16个州市PM2.5质量浓度年、季节和日变化特征。由图2a可见云南省PM2.5年均浓度的5年平均值为22.18±4.40 µg m-3，16个州市中PM2.5的5年浓度均值在迪庆最低（12.37±1.55 µg m-3），在临沧最高（27.33±2.13 µg m-3）。滇西北高海拔地区是PM2.5浓度的低值区域，年均质量浓度未超过国家一级水平（15 µg m-3）。滇西南、滇南和昆明市是高值区域，其中滇西南和滇南地区临近东南亚，大气污染物浓度受到跨境输送的影响更加明显；而昆明市位于滇中，是省内经济最发达的城市，本地污染物的排放量较大。

图2 2017～2021年云南省16个州市（a）年平均、（b）月平均和（c）日平均PM2.5质量浓度变化特征Fig. 2 Characteristics of (a) yearly, (b) monthly, and (c) diurnal variation of PM2.5 mass concentration in 16 cities of Yunnan Province during 2017–2021

表1总结了2017～2021年5年观测期间PM2.5年均质量浓度的变化情况。与2017年对比，2021年云南省PM2.5年均浓度增加的州市为怒江、临沧和迪庆，其中怒江增加的浓度最大为4.15 µg m-3，3个州市均位于滇西部，临近缅甸。省内其余地区PM2.5浓度均降低，普洱下降最大，为8.11 µg m-3。表2为云南省各州市PM2.5年均质量浓度的变化趋势情况，全省呈上升趋势的州市同样仅为怒江、临沧和迪庆，上升速率分别为0.56 µg m-3a-1、0.34 µg m-3a-1和0.98 µg m-3a-1（均通过0.05显著度水平检验）。其余地区均呈下降趋势，下降速率最大的州市位于德宏，为2.74 µg m-3a-1（通过0.05显著度水平检验）。云南省年均PM2.5浓度从24.23±5.79 µg m-3（2017年）下降到20.33±4.59 µg m-3（2020年），随后上升到21.14±3.98µg m-3（2021年），整体上呈现下降的趋势，下降率为0.91±0.23 µg m-3a-1（通过0.05显著度水平检验），这表明污染防治政策的实施有效的改善了当地的环境质量。

表1 2017～2021年云南省16个州市PM2.5年均质量浓度变化值Table 1 Change of concentration of PM2.5 in 16 cities of Yunnan Province during 2017–2021

表2 2017～2021年云南省16个州市PM2.5年均质量浓度变化趋势Table 2 Change trends of PM2.5 in 16 cities of Yunnan Province during 2017–2021

图2b显示，在季节变化上，2017～2021年全省3个州市PM2.5浓度最大值出现在冬季（丽江和昭通：1月；迪庆：12月），且均位于滇北部，冬季较为寒冷，取暖等人为排放的增加可能加重该区的污染；其余13个州市峰值均发生在春季，以3月为主（德宏：4月；怒江、临沧、保山、红河、大理、楚雄、西双版纳、文山、普洱、玉溪、曲靖和昆明：3月）。全省PM2.5月均浓度最大值出现在3月的西双版纳州，超过65 µg m-3。区别于全国其他省份的U型变化（Zhang et al., 2016），云南省大部州市的PM2.5浓度峰值出现在春季，主要原因为春季是东南亚生物质燃烧的集中期，在盛行西南风和西风的作用下污染物可远距离输送至云南省（图1）。

在日变化（图2c）上，16个州市PM2.5小时浓度呈现“双峰”特征，最大值出现在09:00至12:00和21:00至01:00，最小值出现在05:00至07:00和15:00至17:00。PM2.5小时浓度最大值为36.69 µg m-3（临沧：22:00）。结果显示，PM2.5小时浓度峰值一般出现在早晚交通高峰期后，机动车排放的污染物会累积转化为PM2.5，从而影响当地的空气质量。全省平均夜间PM2.5浓度值高于白天，表明除排放增加等人为因素外，夜间的边界层高度和风速降低（附图2）同样也可导致PM2.5累积（Chi and Lin, 2021）。

3.2 PM2.5的主要区域来源

为进一步讨论云南省PM2.5的主要区域来源情况，基于后向轨迹聚类分析研究全省气流的输送路径，以2020年为例，对全省后向轨迹分季节进行聚类分析，得到各轨迹所占比例，如图3所示。可以看到，春季，气流轨迹主要来自西向和西南向，因此来自缅甸的气流轨迹占比最大，为66.74%；来自南亚（印度、尼泊尔和巴基斯坦）的长距离气流轨迹也占比15.36%，且具有较快的传输速度。此外省内气流轨迹占比为17.90%，传输距离短，速度较慢，易在省内堆积，不利于污染物传输。

夏季，受到夏季风的影响，云南省盛行西南风和东南风，省内气流多来自东南亚和孟加拉湾地区，部分流经中国大陆。聚类分析的结果表明源自缅甸的气流轨迹共占比47.58%，源自泰国的轨迹占比为33.06%。在秋季，聚类分析表明大多数气流来自中国西南部和南部的临近省份，其中从重庆经贵州到达云南的占比为23.40%、广西的贡献可达34.02%，但仍有部分源自远距离的东南亚和印度，其中来自缅甸的气流在西南风的作用下占比可达42.58%。冬季，气流的来向与春季相似，西向的气流相对夏秋两季增多，聚类分析表明来自缅甸的气流轨迹占比高达69.91%，西南方向的轨迹1起源于滇西南，占比仅为5.23%；轨迹2起源于越南与云南边界，占比为24.85%，二者的传播距离相对较短，传播的速度较慢。

以上轨迹聚类分析结果表明到达云南省16个州市的气流多来自于南亚和东南亚地区，尤其是缅甸。与2018年和2019年后向轨迹聚类分析结果进行对比（附图3、4），可见无论是气流来向和轨迹覆盖都较为一致，表明气流路径没有明显的年际变化，与Yin et al.（2021）研究相符。为进一步定量的研究PM2.5的区域来源，对2020年份的CO和PM2.5进行浓度权重轨迹（CWT）分析。此外由于PM2.5的成分相对复杂，本文选择具有单一成分的CO进行对比，分析潜在源区的差异。CO作为示踪物质，常用于研究生物质燃烧产物的输送路径（Chan,2017）。图4为2020年云南省16个州市CO和PM2.5的浓度CWT及季节分布特征。如图4显示，对2020年全年而言，CO的高潜在源区位于缅甸西北部和临近省份（四川、重庆和贵州），浓度贡献可达0.8 mg m-3；而PM2.5的高潜在源区主要集中于缅甸北部和印度东北部，对全省浓度贡献超过30 µg m-3，临近省份的贡献相对较小，小于24 µg m-3。PM2.5和CO具有相同的高潜在源区，位于缅甸西北部，说明二者具有一定的同源性。但PM2.5的高潜在源区更集中，范围更广。省内本地排放对PM2.5和CO的影响有限，表明区域输送对云南省污染物的影响需要重点关注。

图4 2020年云南省16个州市（a）CO和（b） PM2.5的浓度权重轨迹值（WCWT）分布及（c）春季、（d）夏季、（e）秋季、（f）冬季PM2.5的浓度权重轨迹分布特征Fig. 4 The value of concentration weighted trajectory (WCWT) of (a) CO and (b) PM2.5 and seasonal distribution of PM2.5 in (c) spring,(d) summer, (e) autumn, (f) winter in 16 cities of Yunnan Province in 2020

由于污染物质排放存在季节差异，因此本文分析了2020年各季节的PM2.5潜在源区。3.1节分析显示云南省PM2.5的月平均质量浓度峰值多出现在春季，结合潜在源区的分析结果可知，在春季，PM2.5高浓度值与来自印度东部、缅甸西部、老挝及越南的气流有关，为高潜在源区，WCWT（W）贡献值最高可达40 µg m-3，而来自中国内陆的影响相对较小，这表明春季南亚和东南亚的生物质燃烧可显著影响云南省的空气质量。夏季与春季有很明显的不同，WCWT值总体偏小，均小于11 µg m-3，东南亚的潜在贡献与省内的本地排放和周边省份的输送相当。秋季来自中国的轨迹显著增加，在东北气流作用下，重庆和贵州局部为PM2.5高潜在源区，省内北部和缅甸局部的排放也是影响因素之一。虽然冬季气流多流经东南亚地区，但PM2.5的高潜在源区主要为东北方向的成渝和贵州等地，主要原因为冬季上述地区存在采暖等需求导致人为排放物质增多，从而影响云南省冬季的PM2.5浓度值。

总体来看，云南省16个州市的PM2.5主要受东南亚和邻近省份区域输送的影响，本地空气污染物排放的贡献有限，特别在全年浓度最高的春季，东南亚大气污染物的跨境输送对云南省PM2.5浓度有显著影响。

4 结论与讨论

（1）2017～2021年云南省PM2.5浓度最高的区域为滇西南部、滇南部和昆明市，滇西北地区浓度最低。浓度高值所在区域临近东南亚国家或者经济较为发达的州市，低值区域集中于省内高海拔地区。全省颗粒物污染相对较轻，16个州市年均浓度均未超过国家空气质量二级标准值。在年际变化特征上（2017～2021年），全省PM2.5年均浓度呈下降趋势，下降率为0.91±0.23 µg m-3a-1；16个州市中有3个州市的PM2.5年均浓度增加，多位于滇缅边界地带。

（2）在季节变化上，各州市PM2.5浓度峰值多出现在春季，主要因为南亚和东南亚的越境输送。日变化为“双峰型”分布特征，最大值出现在09:00至12:00和21:00至01:00，主要是人为活动与较低的边界层高度和风速等气象因素共同作用的结果。

（3）云南省内的气流在春、夏和冬3个季节主要来自于东南亚地区（＞60%），尤其是缅甸；在秋季主要来自于东北向的临近省份（57.42%）。在气流的作用下，云南省全年PM2.5浓度的高潜在源区为缅甸北部和印度东北部。春季是污染最严重的季节，PM2.5主要受西南路径的生物质燃烧源传输的影响；夏季周边国家和省份对于PM2.5的影响与本地排放相当；秋季云南省北部本地排放增加；冬季主要受东北向成渝和贵州地区取暖等人为活动的影响。

本文虽利用CWT方法初步阐明了云南省PM2.5的高潜在区域来源为东南亚地区，但该方法基于后向轨迹模型，只考虑了污染物质的扩散和输送等物理过程，未考虑污染物复杂的化学反应过程，因此后续工作拟结合数值模式对云南省PM2.5进行源解析，进一步得出不同季节内PM2.5及各组分和相应前体物的定量区域输送特征，旨在验证并说明东南亚对低纬高原地区的空气污染物质的输送贡献。