InGaN/GaN量子阱太阳能电池研究进展

赖萌华,张保平

(厦门大学信息科学与技术学院,福建厦门361005)

·综 述·

InGaN/GaN量子阱太阳能电池研究进展

赖萌华,张保平*

(厦门大学信息科学与技术学院,福建厦门361005)

InGaN/GaN量子阱太阳能电池在扩宽氮化物半导体太阳能电池光谱响应和提高电池效率方面有较大优势,近几年来受到了广泛关注．本文回顾了InGaN/GaN量子阱电池发展历程,论述了量子阱区域结构设计和外界条件对InGaN/GaN量子阱电池效率的影响,介绍了为提高InGaN/GaN量子阱电池效率所进行的关键工艺技术研究,总结了实现高效InGaN/GaN量子阱电池需要解决的问题和可能解决方案,为高效InGaN/GaN量子阱电池的实现提供参考．

InGaN/GaN量子阱;太阳能电池;氮化物半导体;GaN;InGaN

InxGa1-xN(x为In元素的原子分数，即In组分)三元合金材料通过改变In的组分可以实现从窄带隙(InN:0.64 eV)到宽带隙(GaN:3.4 eV)的连续调节,可吸收光波段从近红外一直延伸到紫外,基本覆盖了整个太阳光谱[1],InGaN材料带隙对应的AM1.5(AM表示大气质量，数字1.5表示太阳光通过大气实际距离与大气垂直垂直厚度的比值，下同)太阳光谱的覆盖范围如图1所示.同时InGaN材料具有光吸收系数高(达到10-5cm-1)、耐高温、抗辐射性好等特点,已成为制备太阳能电池的理想材料,为实现高效多结(multiple junction,MJ)太阳能电池[2]提供了可能．

在理想情况下,MJ的InGaN太阳能电池的理论效率最高可达到85%[3]．2005年,Jani等首先利用InGaN材料制备了p-i-n型异质结和量子阱2种结构的太阳能电池,并测量在紫外及白光辐照下电池的响应特性[4]．2007年他们进一步制备了In组分为0.05的具有2.4 V开路电压、内量子效率为60%的p-i-n型In0.05Ga0.95N/GaN异质结太阳能电池[5],并指出InGaN材料的相分离[6]和较高的电极接触电阻会对电池性能产生不利影响．2008年，Neufeld等通过优化顶部电极接触层,制备了p-i-n型In0.12Ga0.88N/GaN异质结太阳能电池,在AM0(1 366 W/m2)太阳光谱辐照下,得到电池的峰值外量子效率为63%、内量子效率达到94%[7]．同年,Zheng等制备了晶体质量较好的p-i-n型In0.1Ga0.9N/GaN异质结电池[8],在AM1.5(1 000 W/m2)太阳光谱辐照下,得到的电池的开路电压为2.1 V、填充因子达到81%．在研究InGaN/GaN异质结电池的同时,研究者们也相继对InGaN同质结太阳能电池进行了研究．2007年,Yang等制作了In组分约为0.18的p-n型InGaN同质结电池[9],但受p型InGaN层掺杂困难和质量较差的影响,在紫外辐照下只得到了0.43 V的开路电压．2008年,Chen等制备了第一个In组分达到0.3的p-i-n型InGaN同质结电池[10],在紫外激光辐照下,得到电池的开路电压为2.5 V,但由于In组分增大引起材料质量下降,影响了电池性能．2012年,Cai等对比研究了具有相同耗尽区宽度(150 nm)的不同In组分(0.12和0.15)的p-i-n型InGaN同质结和In组分(0.135和0.16)异质结太阳能电池特性[11],异质结电池性能相比同质结电池较好,InGaN材料质量与外延结构的设计密切相关,随着In组分增大,材料的质量降低．他们指出受高In组分InGaN材料质量和p型掺杂的困难限制,异质结的InGaN太阳能电池与同质结电池相比是发展高In组分InGaN电池的较好结构选择．不管是同质结还是异质结InGaN太阳能电池结构,以InGaN作为吸收层的太阳能电池的光谱响应吸收端大约在420 nm,限制了电池的转换效率,而电池效率的提高,需要扩展电池的光谱响应来与太阳光谱更加匹配,这就要求提高InGaN 吸收层的In组分．然而,提高In组分会增大与GaN之间的晶格失配,在材料中引入大量缺陷,对电池性能产生负面影响．

而InGaN/GaN量子阱结构的太阳能电池的本征层由带隙窄的InGaN材料作为势阱层和带隙宽的GaN材料作为势垒层周期性交替生长组成,也可能利用双轴应力保持不同材料共格生长,形成应变结构[12],能够减缓材料间晶格失配引起的应力积累,有利于生长高In组分材料进而扩大光谱响应范围．因此,可以通过在电池中引入量子阱结构以增加薄膜中In的组分,同时利用势阱和势垒能带结构的调控有效调节电池的吸收带隙,从而扩展电池的吸收光谱[13]．2009年,Dahal等制备了本征光吸收层由8个周期的In0.3Ga0.7N/GaN(InGaN阱厚/GaN垒厚为3 nm/8 nm)量子阱组成的太阳能电池[14]来抑制InGaN合金层的相分离,电池的外量子效率响应在波长420 nm达到40%,响应光谱超过了450 nm,并指出了窗口层、有源区吸收层厚度和晶体质量等是限制电池量子效率的因素,这是第一次报道的具有较宽的光谱响应且外量子效率较高的InGaN量子阱太阳能电池．2010年,他们又制备了前表面镀减反射膜,由12个周期组成底面增加反射铝镜的In0.35Ga0.65N/GaN量子阱电池[15],在AM1.5太阳光谱的30倍光强下使电池的转换效率达到3.03%．2011年,Liou等在SiCN/Si(111)衬底上制备了InGaN/GaN量子阱结构太阳能电池[16],通过优化量子阱区域的设计(In组分0.19～0.36,量子阱宽度2.3～12 nm,量子阱周期5～25对),制备了本征光吸收层由20个周期组成的In0.19Ga0.81N/GaN(2.3 nm/12.7 nm)量子阱电池,电池的转换效率达到5.95%,电池结构如图2所示．同年,Farrell等通过在量子阱层两侧添加高掺杂的p型GaN层和n型GaN层,减小由量子阱数目增加导致的极化效应对电池的负面影响,并对p型GaN窗口层粗化来减小电池表面的反射损失,制备了由30个周期的In0.28Ga0.72N/GaN(2.2 nm/8 nm)量子阱太阳能电池[17],将电池的外量子效率响应波长提高到520 nm,电池的结构如图3所示．之后,Bae等利用激光剥离技术和键合技术将在蓝宝石衬底上生长的量子阱结构电池转移到导热性较好的硅衬底上,制备了具有底面反射镜和电池前表面粗化的垂直结构InGaN/GaN量子阱电池[18],提高了电池的散热效率,增加了电池的有效光吸收．垂直结构电池的短路电流、填充因子和外量子效率光谱响应相对传统侧向结构电池获得了提高,电池的转换效率达到2.3%．此外,研究者们也通过其他的工艺,如在电池前面制备纳米结构[19]、减反射介质膜、底面制备反射镜[20]等,以提高InGaN/GaN量子阱电池的性能．

本文着重对影响InGaN/GaN量子阱太阳能电池效率的因素及提高InGaN/GaN量子阱太阳能电池效率的关键工艺两方面进行介绍．

图1 InGaN材料带隙对应的AM1.5太阳光谱的覆盖范围,右侧图为一般的MJ太阳能电池材料(Ge、GaAs、GaInP)对应的带隙[1]

图2 SiCN/Si(111)衬底上制备的InGaN/GaN量子阱太阳能电池结构图[16]

图3 In0.28Ga0.72N/GaN(2.2 nm/8 nm)量子阱太阳能电池结构图[17]

1 影响InGaN/GaN量子阱太阳能电池效率的因素

InGaN量子阱区域中的In组分、量子阱的周期、垒的厚度、阱的厚度[21]、掺杂及光强和温度会对电池的有效吸收带隙、晶体质量、载流子的输运与收集产生影响,从而影响电池的性能．影响InGaN量子阱太阳能电池性能的因素主要分为量子阱区域结构设计和外界测试条件2个方面．

实线箭头和虚线箭头分别表示“增加”和“减小”的变化趋势.

1.1 量子阱区域结构设计对电池特性的影响

InGaN/GaN量子阱太阳能电池量子阱区域结构设计对电池特性的影响如图4所示.

1.1.1 量子阱区域In组分

2013年Choi等制备了由5个周期的InGaN/GaN(3 nm/10 nm)量子阱组成的、In组分分别为0.17和0.25的太阳能电池,研究了不同In组分对InGaN/GaN量子阱太阳能电池的载流子逃逸的影响[22]．In组分为0.25的电池的短路电流密度、开路电压和填充因子相对In组分为0.17的电池较小,虽然外量子效率响应光谱向长波段移动(即红移),但外量子效率较低.主要是由于In组分增大导致晶体质量下降和阱中极化效应增强,使载流子的逃逸几率减小．2014年,Kim等制备了In组分分别为0.05，0.15，0.28的由7个周期的InGaN/GaN (3 nm/10 nm)量子阱组成的垂直结构太阳能电池,研究了In组分对电池载流子输运的影响[23],电池的结构如图5所示．随着In组分的增大,电池的短路电流密度增加,而开路电压和填充因子下降．在3种波段电池中,In组分为0.28的量子阱太阳能电池的短路电流密度和外量子效率响应范围最大,而开路电压和填充因子最小,这些结果也是由于高In组分引起材料晶体质量和载流子输运效率下降造成的．Zhao等制备了双In组分的InGaN/GaN量子阱太阳能电池来提高电池的外量子效率的响应范围[24]．电池的本征光吸收层由8个周期的In0.15Ga0.85N/GaN(3 nm/6 nm)量子阱和8个周期的In0.23Ga0.77N/GaN(3 nm/6 nm)量子阱组成,与本征光吸收层由16个周期组成的In0.19Ga0.81N/GaN(3 nm/6 nm)量子阱太阳能电池的特性相比，电池的短路电流和转换效率比单In组分的InGaN量子阱电池分别提高了65%和13%,外量子效率响应波段从430 nm扩充到了475 nm．高能光子被上层的低In组分的量子阱吸收,低能光子被下层的较高In组分的量子阱吸收,因此扩充了电池对入射光的吸收范围．

总体来讲,InGaN/GaN量子阱区域中In组分的增加,可以降低电池的有效吸收带隙,增加光吸收的范围,使电池的短路电流获得提升,扩宽光谱响应范围;但In组分的增大也使InGaN阱层与GaN垒层间晶格失配引起的应力积累增大,释放应力造成缺陷,引起晶体质量下降,载流子复合增大;同时In组分增加,势阱加深,阱中的极化效应增强,影响光生载流子的逃逸,导致电池短路电流、开路电压和填充因子减小．因此,在量子阱区域设计中需要通过优化In组分,来权衡晶体质量和载流子输运与电池有效光吸收的关系,从而提高电池的性能．

图5 垂直结构的InGaN/GaN量子阱太阳能电池结构图[23]

1.1.2 量子阱周期数目

2013年,Sirona等利用金属有机化学气相沉积(MOCVD)法在蓝宝石衬底上外延生长了量子阱周期分别为5,15,30的In0.12Ga0.88N/GaN(1.3 nm/8 nm)量子阱太阳能电池[25]．随着量子阱周期的增加,电池在380 nm波长的峰值外量子效率增加,但电池的并联电阻略微减小,串联电阻增大,这是由量子阱周期增大引起晶体质量下降造成的．2014年,Yang等研究了量子阱周期数对InGaN/GaN 量子阱太阳能电池光谱响应的影响[26],他们制备了周期数分别为15，25，30 的In0.18Ga0.82N/GaN(3 nm/7.5 nm)量子阱太阳能电池．随着量子阱数目从15增加到25,电池的光吸收增大,但光谱响应没有得到提高,主要是由于量子阱数目增加导致耗尽区电场下降,使载流子的收集效率较低;而量子阱周期为30时,电池在大于370 nm的中长波段(该波段只在量子阱中有吸收)的光谱响应显著下降,主要是由于量子阱数目的增加使阱层应力释放概率增大,载流子复合增加,影响了光生载流子的收集．

总之,量子阱周期的增加能够使阱中俘获光子的数目增多,增加电池对光子的吸收效率,提升电池的短路电流密度;但量子阱周期的增加使耗尽区长度增大,降低了耗尽区电场,影响了光生载流子的收集;同时量子阱周期的增加使量子阱区域中InGaN阱层与GaN垒层间的晶格失配产生的应力积累增大,引起材料缺陷增加,晶体质量下降,使得载流子输运过程中的复合损耗增大,导致电池的开路电压下降．因此,在量子阱区域结构设计过程中,需要合理选择量子阱周期，使量子阱周期增加导致的入射光吸收增大引起的正面效果超过量子阱周期增加产生的复合损耗对电池性能带来的负面效应,从而提高电池的效率．

1.1.3 量子阱区域InGaN阱层的厚度

2014年,Redaelli等研究了量子阱厚度对InGaN/GaN量子阱太阳能电池的有效带隙和转换效率的影响[27]．本征吸收层由30个周期的In0.12Ga0.88N/GaN量子阱组成,垒厚固定为8.5 nm,改变阱厚分别为1.3,3.1和5.4 nm．阱厚为3.1 nm的电池短路电路密度最大,相对阱厚为1.3 nm的电池的光谱响应发生红移,但开路电压、填充因子相对较小,转换效率大约只有阱厚为1.3 nm的电池的1/2;而阱厚为5.4 nm的电池的短路电流密度和开路电压最小,在波长370 nm的峰值外量子效率最低．主要是由于随着阱厚的增加,带间跃迁能降低,电池吸收边红移,增加了电池的光吸收,但阱厚增大也提高了阱层应力释放的概率,阱层缺陷密度增大,载流子复合增加,所以在较厚的阱中,器件性能的改善并不明显．Chen等在蓝宝石衬底上制备了随着外延生长方向阱厚不断减小、量子阱厚度呈现阶梯变化的InGaN/GaN量子阱太阳能电池[28],获得了晶体质量较好、与太阳光谱更加匹配的结果．电池结构设计如图6所示,本征光吸收层由4组5个周期的In0.16Ga0.84N/GaN量子阱(垒厚均为3 nm；阱厚沿生长方向由下至上分别为1.8，2.6，3.4，4.2 nm)组成,与由20个周期的In0.16Ga0.84/GaN(3 nm/6 nm)量子阱组成的普通InGaN/GaN量子阱电池的特性相比，阱厚阶梯变化的电池的短路电流密度和转换效率比普通结构量子阱电池分别提高了27.12%和56.41%,外量子效率响应谱的截止边也从450 nm扩展到470 nm,在波长375 nm的峰值外量子效率也从24%提高到了32%．阱厚阶梯改变的电池使短波长区域的光子被较薄的具有较大有效吸收带隙的量子阱吸收,而长波长区域的光子被较厚的量子阱吸收,从而扩宽了电池的外量子效率光谱响应范围,提高了电池的转换效率．

图6 阶梯改变阱厚的InGaN/GaN量子阱太阳电池结构图[28]

虽然量子阱区域阱厚的增加能够减小阱中量子化能量及有效内建电场,降低电池光吸收的有效带隙,提高电池对低能光子的吸收,但阱厚增大也延长了载流子逃逸的时间,不利于载流子的输运,从而影响电池的短路电流;另外,阱厚较大时,阱中应力积累增加,导致阱的缺陷密度增大,使载流子的复合概率增大,电池的开路电压下降．因此,在量子阱区域结构设计中也应当合理设计量子阱区域的阱厚来权衡电池的有效吸收带隙、晶体质量与载流子收集和输运的关系．

1.1.4 量子阱区域GaN垒层的厚度

2012年,Wierer等制备了垒厚分别为3，6.3和10 nm,由15个周期的量子阱组成,阱厚固定为2.7 nm的In0.21Ga0.79/GaN量子阱太阳能电池[29],研究了垒厚对电池的吸收、内量子效率和电学性能的影响．结果发现,垒厚为6.3 nm的电池的开路电压和转换效率最大,而垒厚为3 nm的电池的峰值内量子效率最高．随着垒厚的增加,外量子效率光谱响应红移,电池的短路电流密度和填充因子下降．主要是由于垒厚增加,导致阱中极化电场增强,引起阱中的跃迁能改变,降低了电池的有效吸收带隙,增加了电池对低能光子的吸收,但垒厚增加,势垒加深,使载流子的收集效率下降,影响电池的短路电流;且垒厚增大,使阱层应力积累较大,增加了缺陷的产生,载流子的复合增大,使电池的漏电流增大,导致电池的开路电压下降．Watanabe等也制备了垒厚分别为3和9 nm，由33个周期的In0.14Ga0.86N/GaN量子阱组成的阱厚固定为4 nm的量子阱太阳能电池[30],研究了量子阱区域的垒厚对电池性能和晶体质量的影响,得到了类似的结论．垒厚为3 nm的电池的开路电压较小,主要是由于电池的陷阱辅助隧穿电流较大,使电池的反向漏电流较大．同年,Lang等通过改变量子阱的垒厚和测试温度对InGaN/GaN量子阱电池中的载流子输运机制进行了研究[31],其中量子阱的光吸收层由15个周期的In0.11Ga0.89N/GaN量子阱组成,阱厚为2.5 nm,垒厚分别为3.8,6.5和9.7 nm．结果表明载流子输运主要包括载流子隧穿和热发射,在垒层较薄、测试温度较低时,隧穿在载流子输运中占主要位置,而随着温度升高和垒厚增加,热发射主导载流子输运;随着温度升高,载流子的热发射概率增大,能够补偿由于垒层较厚导致的隧穿概率下降．最近,Yang等通过改变量子阱区域的垒厚,研究了极化效应和pGaN层电阻率对InGaN/GaN 量子阱太阳能电池光谱响应的影响[32]．本征光吸收层由垒厚分别为15,7.5和3.75 nm、阱厚固定为3 nm、15个周期的In0.3Ga0.7N/GaN量子阱组成．垒厚为7.5 nm的电池的外量子效率在波长大于370 nm的中长响应波段最高,当垒厚从15 nm降为7.5 nm时,电池的外量子效率增大,主要是由于垒厚的降低导致阱中极化电场减小,载流子隧穿增强；而当垒厚降为3.75 nm时,外量子效率迅速下降,可能与p-GaN层较低的有效空穴掺杂导致的较高的电阻率降低了耗尽区电场强度有关．

可见,量子阱区域垒厚的增加,导致阱中极化电场增强,使电子与空穴的波函数重叠降低,电池有效吸收带隙减小,扩宽了电池的吸收光谱;同时垒厚增加,导致量子阱能带倾斜加剧,不利于阱中载流子的隧穿,影响载流子的收集；且垒厚增大,使阱层应力积累较大,增加了缺陷的产生,导致载流子的复合增大,从而对电池的内量子效率和漏电流产生负面影响．因此,在量子阱区域结构设计中应当合理考虑量子阱区域的垒厚,权衡垒厚对电池的有效吸收带隙、载流子收集和晶体质量的影响．

1.2 外界测试条件对电池特性的影响

InGaN材料本身具有的光吸收系数高、抗辐射强、热性能好等特点,使InGaN太阳能电池成为高效率聚光器和航天领域应用的理想选择．通过聚光,可以在特定的器件面积上使更多的太阳光能量转换成电能,减小太阳能发电成本;同时,太阳能电池在聚光条件下可以获得更高的效率．然而,由于入射到电池内的光的一部分会转换为热能以及大电流下器件发热,会使电池的温度升高,且这种效果随聚光强度的增大而增大．除了大电流引起的高温,InGaN太阳能电池有时也会应用在高温环境下．量子阱结构的电池与传统异质结结构的电池相比,能够较好地补偿由于光强增大导致电池温度升高引起电池的转换效率和开路电压下降的不利影响[33],在聚光应用方面有较好的前景．而光强和温度是影响InGaN/GaN量子阱太阳电池效率和聚光方面应用的重要因素,光强和温度对InGaN/GaN量子阱太阳电池性能的影响如图7所示．

实线箭头和虚线箭头分别表示箭头两端所连接框内的属性间相同和相反的变化趋势.

1.2.1 光 强

2011年Yang等在图形化蓝宝石衬底上生长了具有蓝光波段带隙、10个周期的InGaN/GaN(2.5 nm/14.5 nm)量子阱太阳能电池[34],并对电池的前表面粗化和镀上SiO2层作为减反射膜和钝化层,将测试光强从1倍增加到150倍,研究了量子阱太阳电池的聚光特性．在聚光条件下,电池的开路电压与光强满足以下关系：

(1)

其中Voc(1)为1倍光强下电池的开路电压,Jsc为电池的短路电流密度,J0为电池的反向饱和电流密度,C为聚光倍数,n为理想因子,kB为玻尔兹曼常数,T为绝对温度,q为电荷量．

在食品重金属检测仪开机预热20min之后，用银片对仪器进行初始化。对大米标准物质GBW（E）100377进行12次检测以确定仪器准确性与重复性。检测完成后用试样杯称取每个米粉样品约10.5g。按照LS/T 6115-2016[5]对每个样品进行2次独立重复检测，取其均值为检测结果。

电池的转换效率在光强100倍时达到峰值,为2.23%,与1倍光强测试相比,电池的转换效率提高了4.7%,开路电压增加了9.6%,填充因子下降了5.4%．随着光强的增大,电池的开路电压呈对数增加,而填充因子略微下降,转换效率先增加后减小,主要是由于在串联电阻上的功率损耗因光电流增加而增大．2012年,Zhang等利用MOCVD外延生长也制备了由8个周期的InxGa1-xN/GaN(3 nm/15 nm)量子阱组成的蓝光波段带隙太阳能电池[35],并将测试光强从1倍增加到465倍，研究了电池的聚光特性．结果表明电池的开路电压在光强为333倍时达到了峰值,为2.45 V,与1倍光强相比,开路电压提高了19%,电池的转换效率提高了20%．电池的短路电流密度随光强增大呈线性增加,开路电压随光强增大呈对数增加,达到峰值后下降,填充因子在光强增加到100倍之后开始增加,可能由于随着光强增大导致电池热效应提高了材料的导电性．

总之,随着光强的增加,电池的光生载流子增多,提高了电池的短路电流;而开路电压在一定范围内,随测试光强的增加呈对数增大,但当光强增加到一定程度时,电池的温度升高,使本征载流子密度增加,电池的反向饱和电流增大,导致开路电压随光强增大而减小;同时电池电流的增加引起串联电阻的热效应使电池产生功率损耗,降低了电池的性能．因此,为提高InGaN/GaN量子阱太阳能电池在聚光方面的应用,应通过如电池前表面粗化、镀减反射膜、设计垂直结构等增加对入射光吸收,同时要降低由于p型欧姆接触、键合层、衬底等引起的串联电阻增加导致的功率损耗的影响．

1.2.2 温 度

2009年,Jeng等制备了In组分分别为0.28和0.2、由5个周期的InGaN/GaN(3 nm/7 nm)量子阱组成的太阳能电池[36],并研究了温度对两种量子阱结构电池性能的影响．随着电池温度的升高,两种电池的短路电流密度增长缓慢而开路电压迅速下降,而In0.2Ga0.8N/GaN量子阱电池的短路电流随温度的变化较明显．主要是由于温度升高使低能势垒的光生载流子较易从阱中逸出,提升了电池的短路电流;同时温度升高也增加了载流子的复合概率,电池的反向饱和电流增大,使电池的开路电压下降．随着温度从室温增加到100 ℃,电池的转换效率增加；当温度继续增加时,电池的转换效率下降.这主要是由于电池的开路电压和短路电流随温度变化的影响．2011年,Asgara等通过理论模拟对比了p-i-n型异质结和量子阱两种结构的InGaN太阳能电池的特性,并研究了温度对两种结构电池性能的影响[37]．p-i-n型异质结构的InGaN电池的本征层由In0.3Ga0.7N构成,而InGaN量子阱结构的光吸收层是由25个周期的In0.63Ga0.37N/In0.1Ga0.9N (1 nm/5 nm)量子阱组成．随着温度的升高,两种结构的电池的转换效率下降,主要是由于温度升高导致的带隙收缩引起的短路电流增加的程度小于温度升高使载流子复合损耗增大、开路电压下降的程度．同年,Neufeld等制备了30个周期的In0.28Ga0.72N/GaN(2.2 nm/8 nm)量子阱太阳能电池[38],并将测试温度从22 ℃增加到115 ℃,研究温度对电池性能的影响．在AM1.5太阳光谱的1倍光强的室温(22 ℃)测试条件下,电池的短路电流密度、开路电压、填充因子和峰值功率密度分别为2 mA/cm2、2.04 V、63%和2.63 mW/cm2．随着温度的升高,电池的短路电流密度增大,开路电压线性下降,峰值功率密度向低电压方向移动,外量子效率响应光谱红移．主要是由于温度升高使InGaN材料带隙收缩,增加了电池对低能光子的吸收．电池的峰值功率密度随着测试温度增加到70 ℃时,达到2.72 mW/cm2,而随着测试温度继续增大,峰值功率密度达到饱和,在温度为115 ℃时,峰值功率密度缓慢下降

表1 表面纳米结构InGaN/GaN量子阱太阳能电池的性能特性

随着温度的升高,InGaN材料的带隙收缩,增加了电池对低能光子的吸收;同时温度升高也促进了载流子的热发射,使载流子较易从阱中逸出,提高了电池的短路电流密度;但温度升高也使载流子复合增大导致电池的反向饱和电流增加,开路电压下降;另外,随着温度的升高材料导电性增强,电池的串联电阻减小,提高了电池的填充因子．因此电池的性能随温度的变化受电池的开路电压、短路电流和填充因子随温度变化的综合影响．

2 提高InGaN/GaN量子阱太阳能电池效率的关键工艺

近年来,许多研究者通过电池的制备工艺,来改善InGaN/GaN量子阱太阳能电池对光的利用率．他们从减少电池表面的光反射损失和提高电池对光的二次利用出发,来提高电池的性能,主要通过在电池前表面制备减反射结构(包括纳米结构阵列、减反射介质膜及对电池表面粗化)、在电池底面沉积反射镜、采用垂直结构的量子阱电池等．

2.1 前表面制备减反射结构

2.1.1 纳米结构阵列

2.1.2 减反射介质膜

一些研究者也通过在电池表面镀减反射介质膜来较大程度增加对电池的光吸收．可以通过对介质膜的材料、厚度、周期等进行优化,使减反射介质膜的反射谱在太阳能谱能量主要集中的波段的反射率较小,减小电池表面的反射损失;同时减反射介质膜可以作为钝化层,降低电池表面的复合,减小电池的漏电流[44]．2014年,Young等在由30个周期的In0.2Ga0.8N/GaN(3 nm/4 nm)的量子阱构成的太阳能电池表面制备了由6个周期的Ta2O5/SiO2双层介质膜组成的宽带减反射介质膜[20],宽带减反射介质膜在AM0太阳光谱辐射的能量集中的波段365～1 771 nm之间的平均反射率达到2.4%,同时在电池底面镀上由14个周期的Ta2O5/SiO2双层介质膜组成二向分色镜,使电池的转换效率提高了37.5%,达到3.33%．

2.1.3 表面粗化

表2 具有反射镜结构的InGaN/GaN量子阱太阳电池特性

2.2 底面制备反射镜

通过在电池的底层沉积较高反射率层作为反射镜来提高电池的光生电流,能够将未被电池吸收层完全吸收的光通过底面反射镜反射回本征吸收层,对光进行二次利用,提高光吸收的有效长度,增加电池的光吸收．沉积的高反射率层主要包括金属层和介质膜分布布拉格反射镜(distributed Bragg reflector，DBR)．表2列出了不同研究者制备具有反射镜结构的InGaN/GaN量子阱太阳电池特性．

2.2.1 金属反射镜

金属反射镜制备工艺简单,它在可见光波段及更长波段的反射率较高,既可以作为反射镜也可以作为欧姆接触层．2009年,Tsai等利用激光剥离技术剥离蓝宝石衬底并沉积金属银层作为反射镜制备了无衬底的8个周期的In0.23Ga0.77N/GaN(3 nm/20 nm)量子阱太阳能电池[45]．电池的短路电流密度获得了提高,转换效率是普通结构InGaN/GaN量子阱电池的1.6倍,电池的光谱响应在波长510 nm以下获得了较大的提高．2012年,Jeng等制备了In组分别为0.20和0.28的InGaN/GaN量子阱电池,并在底面沉积金属铝层的倒装结构的量子阱电池[46]．底面沉积金属铝层的In0.2Ga0.8N/GaN量子阱电池的转化效率提高了9.8%．

2.2.2 DBR

在电池底层沉积介质膜DBR也可以用来提高电池的光吸收．DBR是由不同折射率的两种材料以1/4波长交替叠加而成,通过适当选择高低折射率介质膜材料和两种材料交叠的周期数来控制DBR反射镜的反射带宽和反射率的高低,使DBR反射谱能够在InGaN量子阱吸收层的光吸收波段有较高的反射率,将本征量子阱吸收层中未完全吸收的光反射回光吸收层．反射谱的截止带和中心反射波长灵活可调,具有较高的反射率,且介质膜的吸收损耗较金属反射镜小．2013年,Tsai等在由14个周期的In0.15Ga0.85N/GaN(3 nm/5 nm)量子阱组成的太阳能电池的前表面制备胶状硫化镉量子点,并在蓝宝石衬底面沉积11个周期的HfO2/SiO2DBR[47],使电池在波长380～440 nm波段的外量子效率获得了较大提高,添加DBR后的电池的短路电流密度比普通结构的电池提高了16.5%．2014年,Chang等利用周期性通孔刻蚀技术和底面沉积DBR设计制备了背向照射的InGaN/GaN量子阱太阳能电池[48],电池的结构设计如图8所示,电池的本征吸收层是由10个周期的In0.17Ga0.83N/GaN(3.5 nm/6.5 nm)量子阱组成,DBR由4个周期的SiO2/TiO2组成,光从蓝宝衬底面入射．在AM1.5太阳光谱的测试条件下,与传统侧向结构前向照射的InGaN/GaN量子阱太阳能电池的特性对比,电池的开路电压从1.88 V增加到1.94 V,短路电流密度从0.84 mA/cm2增加到1.02 mA/cm2,填充因子达到了85.5%,转化效率也从0.66%增加到1.69%,相对提高了156%．

表3 垂直结构InGaN/GaN量子阱太阳能电池的性能特性

图8 周期性通孔刻蚀技术和底面沉积布拉格反射镜的背向照射的InGaN/GaN量子阱太阳能电池结构图[48]

2.3 垂直结构

利用激光剥离和键合技术在电池底面沉积具有高反射率的反射镜和对电池的前表面织化的垂直结构太阳能电池，能够缓解高质量高In组分的InGaN吸收层与吸收层厚度较薄影响电池吸收效果的矛盾．它通过晶片键合方法将镀有反射镜层的外延薄膜键合在导热性较好的衬底材料上,使反射镜层介于转移衬底与外延层之间,并通过激光剥离技术剥离掉蓝宝石衬底,露出易于粗化的n-GaN层作为电池的前表面,电池的结构如图9所示．电池表面粗化和底面的反射镜减小了电池对入射光的反射损失和透射损失,增加了电池的光吸收;同时垂直结构的电池设计中,电极位于电池两侧,减小了电极的遮挡对电池光吸收的影响,且电流为垂直行径流通,也避免了传统侧向结构所导致的电流簇拥效应对器件的影响．另外,将电池转移到导热性较好的衬底材料上,能够避免衬底的散热问题导致的器件性能降低,使量子阱电池较好地应用在聚光方面．2014年,Sheu等利用激光剥离和金属键合技术将在蓝宝石衬底上外延生长的由12个周期的In0.28Ga0.72N/GaN(2.5 nm/14.5 nm)量子阱组成的太阳能电池键合在导热性较好的硅衬底上,设计了具有金属反射镜和表面粗化的垂直结构的InGaN/GaN量子阱电池[49],在AM1.5太阳光谱的300倍光强测试条件下,电池的转换效率达到了2.93%．表3列出了一些垂直结构InGaN/GaN量子阱太阳能电池的性能特性．

图9 垂直InGaN/GaN量子阱太阳能电池结构图

3 总结与展望

综上述,InGaN/GaN量子阱结构比InGaN同质结p-i-n型结构以及InGaN/GaN异质结构允许更高In组分材料,通过对InGaN/GaN量子阱太阳能电池的量子阱区域结构的合理设计和对其关键的制备工艺进行改进能够有效地扩展吸收带边,提高电池的性能,目前报道的InGaN/GaN量子阱电池的光谱响应波段扩展到了520 nm[17]．但是在长波段的量子效率普遍偏低,电池的光转换效率仍然处在一个较低的水平,距离应用相差甚远．为了提高光谱响应的范围和电池的转换效率,要求进一步提高InGaN层的In组分和电池对光的利用率,改进晶体质量,需要克服以下几方面问题:

1) 应力效应

随着InGaN合金层的In组分增加,InGaN与GaN间的晶格失配引起的应力积累增大,导致InGaN量子阱层产生缺陷,这些缺陷成为非复合中心,使器件产生漏电流,从而影响电池性能．这个问题可以通过改变InGaN/GaN量子阱的生长技术得到一定抑制．2012年,Hu等通过在每个量子阱上低温生长GaN盖帽层,之后以较高的温度沉积GaN垒层的两步生长法[50],提高了InGaN量子阱的质量和平均In组分．另外，通过在InGaN阱层和GaN垒层间引入较薄的低In组分中间层,也能够减缓InGaN与GaN间的晶格失配引起的应力效应．2013年,Ren等通过在20个周期的In0.2Ga0.8N/GaN(3 nm/8 nm)量子阱电池的InGaN和GaN界面间添加超薄(1nm)的In0.05Ga0.95N中间层[51],使电池的短路电流密度和外量子效率分别提高了65%和59%．

2) 极化效应

由于自身的纤锌矿结构和材料间的晶格失配,使在蓝宝石衬底[0001]方向上生长的GaN基材料及其他Ⅲ-Ⅴ族氮化物半导体材料具有Ga极性和N极性,导致材料中产生较强的极化效应,包括由纤梓矿结构在[0001]方向上的不对称性引起的自发极化和由于不同材料之间的晶格失配使得材料内部产生双轴应变,导致阴阳离子的排列发生位移引起的压电极化.在两者的作用下,会在材料界面积累极化电荷．随着InGaN层中In组分增大或厚度增加,InGaN/GaN量子阱结构电池受极化效应的影响变大,会在InGaN量子阱层形成较强的极化电场,而极化电场方向与pn结内建电场方向相反,引起量子阱有源区的净电场减小甚至反转,同时量子阱能带倾斜并发生形变,产生附加势垒,因此不利于光生载流子输运和有效收集,对太阳能电池的性能产生负面影响．因此,制备高性能的InGaN太阳能电池,必须全面考虑极化效应对器件性能的作用．可以通过在InGaN/GaN量子阱层两侧添加高掺杂的p型层和n型层[52],或者在非极性衬底上外延生长InGaN/GaN量子阱电池来减小极化效应对电池的负面影响[53]．

3) 外延层质量

利用光刻技术和刻蚀技术制备的图形化蓝宝石衬底[54]生长GaN基材料,能够改变GaN基材料的生长过程,抑制缺陷向外延表面延伸,提高了外延层的质量,避免缺陷进入量子阱吸收层,降低复合中心引起的光生载流子的损耗．Lee等在图形化蓝宝石衬底上制备了InGaN/GaN量子阱电池[55],使电池的短路电流密度相比未图形化蓝宝石衬底提高了60%．同时,通过改进GaN材料的生长技术,使用线缺陷密度较小的同质的GaN体材料作为GaN基材料的外延生长衬底技术,也是改善外延层质量的一个方向．2013年,Young等同时在(0001)GaN体材料衬底和蓝宝石衬底上外延生长了由10～50个周期的In0.2Ga0.8N/GaN(3 nm/4 nm)量子阱组成的较薄垒厚的太阳能电池[56],发现在GaN体材料衬底上制备的电池性能较好,且随着量子阱周期的增大，器件性能下降程度较蓝宝石衬底上生长的电池小．在AM0太阳光谱的1.5倍光强测试条件下,在GaN体材料上制备的30个周期的量子阱太阳能电池的开路电压达到2.28 V,短路电流密度为2.1 mA/cm2,填充因子为80%,转换效率达到2.4%．图形化衬底技术已经在LED的研究和产品中得到广泛应用,而GaN体材料衬底成本高,因此图形化衬底技术将成为InGaN量子阱太阳能电池材料制备的主要手段．

4) 提高入射光的利用率

为了获得高In组分InGaN材料,量子阱结构中InGaN阱层的厚度一般保持在临界厚度以下[57]．而受到极化效应的影响,InGaN/GaN量子阱周期的数目不能无限增大,这使得InGaN/GaN量子阱电池总的吸收层厚度较小,未能达到理想的高效率太阳能电池的光吸收所需的最佳厚度．因此,高效InGaN/GaN量子阱电池的实现需要进一步提高电池对光的利用率．通过在电池前面制备减反射结构来减少电池表面的反射损失和通过在底面沉积反射镜来降低电池的透射损失的方法,能够有效地提高电池对光的利用率,因此,利用激光剥离技术和键合技术制备的具有底面反射镜和表面织化的垂直结构的电池将是其中的一个发展方向．

总之,高效InGaN/GaN量子阱太阳能电池的发展仍需要从突破高In组分、高质量外延层的生长技术、优化外延层材料结构设计和改善电池的关键制备工艺等方面努力．

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Research Process of InGaN/GaN Multiple-quantum-well Solar Cells

LAI Meng-hua,ZHANG Bao-ping*

(School of Information Science and Engineering,Xiamen University,Xiamen 361005,China)

InGaN/GaN multiple-quantum-well (MQW) solar cells have recently attracted significant attention as a hopeful candidate for expanding spectral responses and improving efficiencies during past few years.In this paper,the research progress of InGaN/GaN MQW solar cells is reviewed.The effect of quantum-well-region designs and external conditions on the efficiency of InGaN/GaN quantum-well solar cell is discussed.In addition,critical processes of improving efficiencies of InGaN/GaN MQW solar cells are introduced.Finally,difficulties and solutions associated with improving efficiencies of InGaN/GaN MQW solar cells are summarized,offering useful references for achieving high-efficiency InGaN/GaN MQW solar cells.

InGaN/GaN multiple quantum well;solar cells;nitride semiconductors;GaN;InGaN

2015-03-09 录用日期：2015-06-10

国家自然科学基金(61404059,61274052)

赖萌华,张保平.InGaN/GaN量子阱太阳能电池研究进展[J].厦门大学学报:自然科学版，2015,54(5)：652-664.

：Lai Menghua,Zhang Baoping．Research process of InGaN/GaN multiple-quantum-well solar cells[J].Journal of Xiamen University:Natural Science，2015,54(5)：652-664．(in Chinese)

10.6043/j.issn.0438-0479.2015.05.008

新能源材料专题

TM 914.4

A

0438-0479(2015)05-0652-13

* 通信作者：bzhang@xmu.edu.cn.