气固搅拌流化床中压力脉动特性

张永俊，王嘉骏，顾雪萍，冯连芳（浙江大学化学工程与生物工程学院，化学工程联合国家重点实验室，浙江 杭州 310027）

气固搅拌流化床中压力脉动特性

张永俊，王嘉骏，顾雪萍，冯连芳
（浙江大学化学工程与生物工程学院，化学工程联合国家重点实验室，浙江 杭州 310027）

摘要：气固搅拌流化床反应器可用于黏结性聚合物颗粒的流态化过程，流化床中通气湍动与搅拌的相互作用关系仍不明确。通过压力脉动的统计分析、功率谱分析和小波分析，考察了搅拌桨型式和搅拌转速对流态化特性的影响规律。实验发现，搅拌转速和搅拌桨型式对床层压力影响较小，但对压力脉动影响显著。搅拌流化床中搅拌与通气湍动对流态化共同作用，双层锚式桨、框式桨等小桨叶面积的搅拌桨在较高转速条件下能强化流态化过程，与普通流化床相比具有更小的气泡尺寸和压力脉动，搅拌可抑制气泡聚并、破碎气泡，维持床层均匀流态化；而新型具有大桨叶面积的自清洁桨的搅拌作用强烈，在较高的转速下易形成桨叶前方的颗粒堆积和桨叶后方的气体短路等非正常流化现象，适宜于中等转速的操作条件。

关键词：流化床；搅拌；压力脉动；统计分析；多相流；聚结

2015-08-03收到初稿，2015-11-01收到修改稿。

联系人：王嘉骏。第一作者：张永俊（1990—），男，硕士研究生。

Received date: 2015-08-03.

引　言

随着聚烯烃工业的快速发展，气相聚合工艺及其反应器受到广泛关注，特别是采用搅拌式的气相聚合反应器生产的聚丙烯占据越来越多的市场份额。高黏结性聚合物颗粒较难维持均匀、稳定的流态化，极易发生聚合物粘釜、颗粒聚团结块甚至死床等不正常操作现象，影响流化床装置的正常运行[1-2]。搅拌流化床就是在普通流化床中增加搅拌装置来改善物料流化状态，增强传热传质效率，搅拌桨的存在可以抑制气泡聚并、破碎大的气泡、减少夹带，在提高流化质量的同时，也能清除黏附物[3-4]。

目前已有多种类型的搅拌流化床反应器用于聚烯烃工业生产，如日本三井油化公司的Hypol聚丙烯工艺中气相反应器采用底伸式的框式搅拌器；Spheripol聚丙烯工艺中气相聚合反应器采用配有刮板的偏框式搅拌器；Novolen聚丙烯工艺中气相反应器采用底伸式的宽双螺带搅拌器等。

搅拌桨可以提高Geldart A或C类颗粒的流化质量[5-6]，还能减小沟流和影响最小鼓泡速度[7]。压力脉动信号含有流态化的重要信息，采用统计分析可得到平均气泡频率和尺寸[8]，功率谱分析可用于压力脉动的规律性分析或流型识别[9-10]。前人采用压力脉动方法对框式桨和双层锚式桨等工业搅拌流化床进行了研究，发现搅拌桨能提高流化质量，并产生均匀流化现象[11-13]，并开展了计算流体力学对搅拌流化床的模拟研究，得到了气固流场[14]，由固含率分布也发现了搅拌对均匀流态化的促进作用[15-16]。

目前搅拌桨型式对颗粒流态化行为的影响机制尚不明确，本文以气固搅拌流化床反应器为研究对象，设计开发了新型自清洁搅拌器，基于压力脉动实验研究了搅拌转速和搅拌桨型式对流态化的影响规律。探讨了搅拌与通气湍动对流态化的相互作用机制，以期为工业新型搅拌流化床的设计、放大和优化提供理论和数据的支持。

1　实验装置和方法

1.1实验装置

搅拌流化床的实验装置如图1所示，该流化床反应器冷态模拟实验测试平台由供气系统、床体及搅拌系统和测量系统等部分组成。

图1　搅拌流化床实验装置Fig.1　Scheme of lab-scale agitated fluidized bed

空气作为流化气体介质经两台并联的空气压缩机（W-1.6/10S, 杭州空气压缩机厂）、气体缓冲罐及相关管路进入流化床系统。流化床床体为内径0.288 m、床高1.2 m的有机玻璃筒体，扩大段高度为0.6 m，气体在此区域减速。采用半圆锥形风帽罩分布板促进气体分布均匀，其开孔率为4.35%，开孔直径约4 mm，分布板下方装有多层不锈钢筛网（筛孔尺寸0.147 mm）。机械搅拌机构通过床层底部的电机连接底伸式的搅拌桨实现。研究了4种搅拌桨型式：双层锚式桨、框式桨、E型自清洁搅拌器和梳状自清洁搅拌器，其结构如图2所示。

图2　搅拌桨结构Fig.2　Details of impellers or agitators

4种搅拌桨的直径均为270 mm，总高度均为400 mm。双层锚式桨和框式桨的水平和垂直叶片均为楔形断面。新设计的E型自清洁搅拌器由E型搅拌桨叶和反E型挡板构成，相互啮合。新设计的梳状自清洁搅拌器由梳状桨叶和梳状挡板组成，它们的断面均为等腰三角形，由4层桨叶和4层挡板组成。新型自清洁桨通过安装在轴上的桨叶与安装在床壁上的挡板相互配合，形成剪切作用来破碎颗粒聚团。

测量系统包括气体流量和压力脉动的测量。采用标准孔板流量计（杭州成套节流设备厂）角接取压测量气体流量。4个压力传感器（KYBD14, 广东康宇测控仪器）安装于流化床筒体侧壁，距底部分布板竖直距离H分别为55、135、215和295 mm，获取的压力信号经过A/D转换模块（PC-812，台湾研华科技）变换后输入计算机，通过软件（LabVIEW,美国国家仪器公司）完成压力数据的采集和处理工作。实验中采样频率为200 Hz，每次采样时间为45 s，每组取8次采样数据点，能够较好地保证数据采集的精度[17]。

1.2实验物料

流态化实验颗粒为上海金山石化公司的聚丙烯颗粒，经过筛分后取0.9～1.43 mm范围内的颗粒作为床层装填物料，平均粒径为1.13 mm，颗粒密度为997.9 kg·m−3，属于Geldart D类颗粒，最小流化速度为0.43 m·s−1。床层初始装料高度为30 cm。

1.3压力脉动分析

（1）统计分析实验测得一组压力信号Pi的时间序列为[P1, P2,…, Pn]，则压力标准偏差σP表示为

（2）功率谱分析Parseval定理表明，时域能量与频域能量相等，不会因为变换而发生变化，时域信号通过傅里叶变换后除以时间长度得到能量谱密度，能量谱密度在时间上平均就得到了功率谱。流化床中压力信号的功率谱分析通过Origin软件中快速傅里叶变换（FFT）模块实现。

图3　搅拌流化床的床层压力Fig.3　Pressure in agitated fluidized bed

（3）小波分析基于变时窗方法的小波分析在时域和频域具有良好的局部表征特性[18]。采用Dau2小波对压力脉动信号进行9尺度分解[12]。第j尺度的能量特征值Pj定义为Ej占总能量E的百分比

式中，E表示信号的总能量，J；Ej表示第j尺度的能量，J。

在第1尺度上的细节信号对应的频率范围是100～200 Hz，第2尺度的为50～100 Hz，第3尺度的为25～50 Hz，依此类推，第9尺度为0.391～0.781 Hz。小波分解成的各尺度信号代表了不同频段上的信息，在小尺度上细节信号对应高频信息，而在大尺度上则对应低频信息。流化床中压力脉动信号的多尺度分解以及能量特征值的计算均通过Matlab软件编程实现。

图4　搅拌流化床中压力脉动的原始信号Fig. 4　Pressure fluctuation signals of different agitators (ug=0.52 m·s−1, H=55 mm)

2　实验结果与讨论

2.1床层压力

搅拌桨的加入通常会对流化床的流化特性产生影响，图3为不同搅拌桨型式作用下床层压力随转速和床高的变化规律。测压点位置越高，压力越小，与搅拌桨类型无关。床层完全流化后，床层压降ΔP主要与流化颗粒的质量有关[19]，由式（3）计算ΔP的值约为1500 Pa。

式中，ρs和ρg分别为固相和气相密度，kg·m−3；ε为床层空隙率；g为重力加速度，m·s−2；H为床层高度，m。

在流化床中引入双层锚式搅拌桨后，其楔形的水平叶片在转速较高时对颗粒速度有一定提升作用，因而降低了床层压降。而框式桨为径向流桨，桨叶对颗粒速度轴向分量贡献很小，压降基本不变[16]。

两种新型自清洁桨叶的面积大，桨叶与挡板的啮合作用，导致桨叶前方的颗粒堆积和桨叶后方的空穴产生，高转速下部分气体从桨叶后方短路逸出，床层压力降低较为明显。

2.2压力脉动的统计分析

压力脉动的幅值与标准偏差直接反映床内气泡的大小[20]，对压力脉动的统计分析可以分析流化床的流体动力学行为。

2.2.1搅拌桨型式图 4为4种搅拌流化床中不同转速下的压力脉动原始信号的实验测量值(测点高度H=55 mm, 气速ug=0.52 m·s−1)。从图中可以发现，搅拌桨型式对压力脉动的影响作用存在显著差异。图5展示了不同搅拌型式的流化床中压力脉动的标准偏差。

图5　搅拌流化床中压力脉动的标准偏差Fig.5　Standard deviation of pressure fluctuation in fluidized bed with different agitators

对于双层锚式桨和框式桨，搅拌转速为0 r·min−1时，在通气湍动作用下，气泡不断生成、聚并和破碎，气泡间较强的相互作用导致压力脉动曲线波动剧烈。随着搅拌桨转速的增大，压力脉动的标准偏差逐渐减小。这是由于搅拌桨强制粒子不断进入气泡内部，大气泡不断破碎为小气泡，转速越大，搅拌作用越明显，使得Geldart D类颗粒发生无气泡的均匀流态化[16]。

对于E型自清洁搅拌桨，0～30 r·min−1的较低转速时，随着搅拌转速的增加，压力脉动的标准偏差减小；在45、60 r·min−1高转速条件下，压力脉动的标准偏差反而增加，高转速引起了桨叶前方的颗粒堆积和桨叶后方的空穴等非正常流态化现象。对于梳状自清洁搅拌桨，压力脉动的标准偏差随搅拌转速的增加而增大，主要是由于桨叶和挡板数目多，且几乎占据整个纵向切面，转动效应很明显，对气泡的破碎抑制作用很弱。

差压为两个测压口间的压力差值，可以排除搅拌、床层波动等因素的影响，其脉动的标准偏差反映了气泡的尺寸特征[21]。图6中显示了不同搅拌流化床中轴向相邻测压口间差压的标准偏差σdP。

图6　不同轴向位置相邻床层差压的标准偏差Fig.6　Standard deviations of pressure fluctuation between adjacent bed elevations in fluidized bed with different agitators

锚式桨流化床中差压的标准偏差随转速增加而显著减小，高转速下整个床层高度范围内差压标准方差均较小，趋向于均匀流态化。而自清洁搅拌桨流化床中差压的标准偏差在床层下方受转速影响较小，在床层上方高转速有利于抑制气泡长大。

2.2.2内构件图5中对比了E型自清洁搅拌流化床中挡板对压力脉动标准偏差的影响。无挡板时，E型自清洁桨对压力脉动的影响规律类似于双层锚式桨和框式桨，即随着搅拌转速的增加，压力脉动的标准偏差减小，搅拌桨的转动有抑制气泡聚并、加剧气泡破碎的作用。

挡板存在时，在0～30 r·min−1的低转速条件下，搅拌桨与挡板间的相互作用不明显，体系中仅表现出搅拌作用对流态化的影响规律。随着转速的继续增加，挡板的存在阻碍了搅拌桨对颗粒的周向强制推动作用。颗粒堆积在搅拌桨和挡板的前方，空穴出现在搅拌桨和挡板的后方。如图7 所示，当搅拌桨转动至挡板处，搅拌桨后方和挡板后方的空穴连接形成瞬间的沟流，气体由此处逸出。

图7　E型自清洁搅拌流化床中沟流现象Fig.7　Channeling phenomenon in agitated fluidized bed with E-shaped self-cleaning agitator

图8　搅拌流化床的功率谱图（锚式桨）Fig.8　Power spectra from FFT in fluidized bed with anchor impeller

2.3压力脉动的功率谱分析

压力脉动信号经快速傅里叶变换得到压力脉动的功率谱图，谱图中的峰值频段对应相应频率的气泡存在。如图8所示锚式搅拌流化床中压力脉动功率谱图。0 r·min−1时功率谱图呈现典型的杂乱多峰现象；低转速时搅拌作用较弱，主要是气泡的形成、聚并和破碎导致了压力脉动，其功率谱主频代表了通气湍动产生的气泡频率。

随着搅拌转速的增加，搅拌桨叶对气泡的作用逐渐增强，所引起的压力脉动逐渐占据主要地位，而通气湍动引起的压力脉动则退居次席。主频向左移动，主频幅值也随之降低。搅拌转速超过20 r·min−1时，功率谱图中出现明显的搅拌桨转动频率峰和倍频峰，其他峰则逐渐减小。

图9　搅拌流化床的功率谱图（E型自清洁桨）Fig.9　Power spectra from FFT in fluidized bed with E-shaped self-cleaning agitator

图9为E型自清洁搅拌流化床中的压力脉动功率谱图。与锚式桨相比，其桨叶面积大，与挡板存在啮合作用，每个周期扫过时都会造成剧烈的压力脉动，其功率谱密度明显大于锚式桨。在0～30 r·min−1的转速范围内，功率谱密度的主频减小，而幅值增大，表明E型自清洁桨在低转速时可以破碎和抑制大气泡。在转速高于45 r·min−1的操作条件下，E型自清洁桨的转动频率峰和倍频峰宽而强，取代了相应的通气湍动形成的气泡峰。

2.4压力脉动的小波分析

图10为E型自清洁搅拌流化床中各尺度能量特征值Pj随搅拌转速的变化过程，可以发现，第6～9尺度能量特征值随搅拌转速变化明显，其他尺度的能量特征则基本不变。

图10　E型自清洁搅拌流化床中各细节尺度的能量特征值随搅拌转速的变化Fig.10　Variation of energy profiles with agitation speeds in fluidized bed with E-shaped self-cleaning agitator

第6～9尺度均存在能量值的峰值，且随着尺度的增大，能量特征峰向左移动，其峰值也随之降低。能量特征的变化对应着搅拌和通气湍动的共同作用：①低转速时，通气湍动导致的气泡生成、聚并和破碎占主导作用，流化床能量主要集中于低频段；②随着转速的增加，搅拌对气泡的破碎和抑制作用增强，通气湍动作用减弱，表现为第7尺度（1.563～3.125 Hz）的能量特征值增大；③搅拌转速增加到60 r·min−1或者更高，此时搅拌作用占完全的主导作用，由于自清洁桨本身的特殊性，高转速条件下易发生沟流等非正常流态化现象，导致第9尺度的能量特征值又有所增加。

图11为不同搅拌流化床在转速30 r·min−1和60 r·min−1条件下的各细节尺度能量特征值变化，双层锚式桨和框式桨在第4、5尺度能量特征值变化明显，而E型自清洁桨在第6～8尺度变化明显。转速30 r·min−1时能量相对分散较为平衡，主要是搅拌和通气湍动的竞争相当，随着转速增大至60 r·min−1，能量峰值的位置向低频率段移动。

图11　不同搅拌流化床的各细节尺度能量特征值Fig.11　Energy profiles in different agitated fluidized beds

3　结　论

（1）搅拌转速和搅拌桨型式对床层压力的影响较大，但在非正常流态化时，床层压降变化明显。

（2）搅拌与通气湍动对流态化共同作用，搅拌可抑制和破碎气泡，使得搅拌流化床与普通流化床相比具有较小的气泡尺寸和压力脉动。

（3）新型大桨叶面积的自清洁桨搅拌作用强烈，适宜于中等转速的操作条件，较高的转速易形成桨叶前方的颗粒堆积和桨叶后方的气体短路等不利现象；双层锚式桨、框式桨等小桨叶面积的搅拌桨在较高转速下能更好地强化流化过程。

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DOI：10.11949/j.issn.0438-1157.20151253

中图分类号：TQ 021

文献标志码：A

文章编号：0438—1157（2016）02—0494—10

基金项目：国家自然科学基金项目（21276222）；化学工程联合国家重点实验室开放课题资助项目(SKL-ChE-13D01)；国家高技术研究发展计划项目（2012AA040305）。

Corresponding author:WANG Jiajun, jiajunwang@zju.edu.cn supported by the National Natural Science Foundation of China (21276222), the State Key Laboratory of Chemical Engineering (SKL-ChE-13D01) and the National High Technology Research and Development Program of China (2012AA040305).

Pressure fluctuation in gas-solid agitated fluidized bed

ZHANG Yongjun, WANG Jiajun, GU Xueping, FENG Lianfang
(State Key Laboratory of Chemical Engineering, College of Chemical and Biological Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310027, Zhejiang, China)

Abstract：Gas-solid agitated fluidized beds can be used to improve the fluidization performance of sticky polymer particles. Experimental pressure fluctuation signals were analyzed with statistics analysis, power spectrum analysis and wavelet analysis for investigating the influence of agitation speeds and types of agitators on the fluidization characteristic. Due to the effects of suppression and breakage on bubbles caused by agitation, lower pressure fluctuation amplitude and smaller bubbles were found in the agitated fluidized bed compared to general fluidized bed. The synergy between gas flow and agitation occurred in the agitated fluidized bed. For a gas-solid fluidized bed with an anchor impeller or a frame impeller, sufficiently high agitation speed was needed to improve fluidization performance. However, for self-cleaning agitator, higher agitation speed engendered adverse phenomena of gas short circuit and particles accumulation near the blades. Therefore, the feasible agitation speed was recommended for extending the application of the new self-cleaning agitator in industry.

Key words：fluidized bed；agitation；pressure fluctuation；statistics analysis；multiphase flow；coalescence