乙烯气相聚合流化床反应器内Geldart B类和Geldart D类颗粒流动特性的三维数值模拟

车煜，田洲，张瑞，高宇新，邹恩广，王斯晗，刘柏平（华东理工大学化学工程联合国家重点实验室，上海 007；华东理工大学化工过程先进控制与优化技术教育部重点实验室，上海 007；中国石油石油化工研究院大庆化工研究中心，黑龙江 大庆 674）

乙烯气相聚合流化床反应器内Geldart B类和Geldart D类颗粒流动特性的三维数值模拟

车煜1，田洲2，张瑞3，高宇新3，邹恩广3，王斯晗3，刘柏平1
（1华东理工大学化学工程联合国家重点实验室，上海 200237；2华东理工大学化工过程先进控制与优化技术教育部重点实验室，上海 200237；3中国石油石油化工研究院大庆化工研究中心，黑龙江 大庆 163714）

摘要：乙烯气相聚合流化床反应器的设计、操作和优化依赖于对聚合物颗粒粒径大小和分布、气泡运动特性及聚合反应状况的准确描述。采用Eulerian-Eulerian双流体模型和群体平衡模型耦合方法对某乙烯气相聚合中试规模的工业流化床反应器分别处于常规聚合工艺（属Geldart B类颗粒）和免造粒工艺（属Geldart D类颗粒）时床体的气固流动特征以及不同颗粒类型对反应器操作状态和颗粒运动特性的影响进行了三维数值模拟研究。与传统聚乙烯生产工艺相比，免造粒工艺时的Geldart D类聚合物颗粒更易聚集于气体入口处区域，而且会产生明显的旋涡并出现较大的气泡。研究结果可为免造粒聚乙烯生产工艺的工业推广应用提供参考。

关键词：流化床；聚乙烯；计算流体力学；Geldart D类颗粒；免造粒工艺；粒度分布

2015-07-27收到初稿，2015-09-18收到修改稿。

联系人：田洲，刘柏平。第一作者：车煜（1986—），男，博士研究生。

Received date: 2015-07-27.

引　言

流化床反应器因其优良的性能和相对简单的结构广泛应用于聚烯烃工业生产中[1]。在诸多生产工艺中，气相工艺因具有独特的经济和技术优势受到了广泛关注，而且随着技术的进步正在发挥着越来越重要的作用[2-4]。近年来，节能降耗已成为化工行业的迫切需求，乙烯气相聚合工艺也随之出现了一些新的技术，如免造粒技术等[3, 5]。免造粒技术要求所生产的聚合物颗粒具有特定的粒径分布，主要包括大粒径催化剂技术和工艺过程技术[6]。目前，工艺过程的研究尚处于起步阶段，尤其是针对大粒径聚合物颗粒在反应器中的流体力学特性及其对操作过程的影响等[3]。同时，基于颗粒反应器技术（reactor granule technology，RGT）的高性能聚烯烃材料的开发也已取得了重要进展[7-8]，但由于该类聚合物颗粒通常具有较大的粒径，对工业反应器的设计和操作提出了更高要求。按照流化颗粒粒径和密度的不同，Geldart将其划分为4类[9]，免造粒工艺中的聚合物颗粒属于Geldart D类颗粒，传统聚乙烯生产工艺中的颗粒属于Geldart B类颗粒。考察在两种生产工艺下颗粒类型对于流化床反应器操作性能的影响规律，对于指导开发国产免造粒聚乙烯工艺技术具有重要意义。

颗粒在反应器中的流体动力学行为可以通过计算流体力学（CFD）方法进行数值模拟。Khan 等[4]对生产聚烯烃的流化床反应器内从气泡行为特征、气固相间相互作用和颗粒分布等方面的CFD研究进行了综述。研究还发现[9-10]，不同的颗粒类型对于反应器内流场分布具有重要影响，表现为不同的操作状态。在聚烯烃工业生产中，大型流化床反应器内两相流体动力学行为对反应器操作的影响更为显著。同时，为了开发新的生产工艺或产品牌号需考察不同类型颗粒对反应器内聚合反应状况和气固流动行为的影响。而且，工业反应器的模拟通常也会产生新的问题（如选择模型参数、考察边界条件、调整计算方案等）。目前，工业规模烯烃聚合流化床反应器的相关研究较少，尚未见到关于不同颗粒类型对烯烃聚合反应器操作性能和两相流动特性的公开报道。

为了考察传统聚乙烯生产工艺（Geldart B类颗粒）和免造粒工艺（Geldart D类颗粒）对流化床反应器操作的影响，同时研究适用于免造粒技术的操作条件和反应器设计要求，本工作采用Eulerian-Eulerian双流体模型和群体平衡模型相耦合的方法，针对国内某中试规模的气相法聚乙烯生产工业流化床反应器，研究其处于免造粒工艺操作时反应器内两相流动和混合特性以及操作状态的变化，同时与传统聚乙烯生产工艺进行比较，提出能够满足免造粒生产技术要求的操作和设计方案。

1　数学模型及其数值解法

1.1双流体模型及颗粒动力学理论

本研究采用Eulerian-Eulerian双流体模型描述流化床反应器内两相流动特征。利用颗粒动力学理论表示固相的应力、黏度及压力等，从而实现模型方程的封闭。气固两相的连续性方程、动量守恒方程、能量守恒方程以及其他与颗粒动力学理论相关的表达式参见文献[4]。

1.2群体平衡模型及其求解方法

在多相流动和反应体系中，常使用群体平衡方程（population balance equation，PBE）描述分散相的大小与分布随时间和空间变化的特征[11]。

在流化床反应器中，群体平衡模型可表示为

式中，x是描述颗粒空间位置的坐标，u是颗粒群的平均速度，n(L;x,t)是以颗粒粒径为内坐标表示的数密度函数，S(L;x,t)是考虑了颗粒增长、聚并和破碎行为的源相。

目前，用来求解PBE的主要方法有矩方法、离散法、加权残量法和随机法（Monte Carlo法）。其中，矩方法是与CFD耦合求解应用最广泛的方法，分为标准矩方法、积分矩方法和直接积分矩方法等[12]。通常，固体颗粒粒径分布（particle size distribution，PSD）的kk阶矩可以定义为

式中，m0、m1、m2、m3分别表示单位体积混合物中颗粒的总数、粒径、总面积、总体积。

通过矩变换之后，式（1）可写为

与其他矩方法相比，积分矩方法（quadrature method of moments，QMOM）显示出求解耦合CFD-PBM模型方面的强大优势，广泛应用于多相流研究中[13]。其最早是由McGraw[14]提出，建立在Gaussian积分近似的基础上，其表达式为

其中，加权（wi）和积分节点（Li）分别由颗粒PSD的低阶矩通过PD（product-difference）算法确定。积分矩方法通常只需求解4～6个矩便能得到精确的数值结果[15]。

将式（4）代入式（1），并且考虑颗粒增长时的PBE可以表示为

1.3其他模型方程简介

基于前期研究结果[3]，本工作选择分散相的RNG k-ε湍流模型考察该中试规模工业流化床反应器内的流动情况，使用Gidaspow曳力模型描述该反应器内气固两相间的相互作用。为了描述聚合物颗粒的增长速率，采用Hatzantonis等[16]提出的聚合物颗粒生长模型。乙烯在Ziegler-Natta催化剂上的聚合反应机理复杂，包括链活化、链增长、链转移和链失活等反应。为了在CFD-PBM耦合模型中考察乙烯聚合反应动力学的影响，结合Chen等[15]的研究，使用链增长反应的动力学模型。

在乙烯气相聚合反应过程中，气固相间的传热对于流化床反应器的轴、径向温度分布和操作状态具有重要影响[15]，相间传热模型可表示为温度差的函数，如式（6）所示

其中，hsg=hgs，是两相传热系数值，可表示为

其中，Nus为固体颗粒相的Nusselt，可采用应用较为广泛的Ranz-Marshall关系式表示。

1.4三维多尺度耦合模型

本工作采用CFD-PBM耦合模型进行该中试规模工业流化床反应器的数值模拟，前期研究已对其进行了介绍[3-17]，采用Eulerian-Eulerian双流体模型描述流化床反应器中两相流体动力学行为，而对于其中具有多分散特性的固体颗粒则使用群体平衡模型进行描述。为细致研究两相之间的相互作用和流体力学行为，采用三维CFD-PBM模型进行模拟研究。聚合物颗粒增长模型以及乙烯聚合反应动力学模型等通过用户自定义函数（user defined functions，UDF）编译，然后与CFD-PBM模型进行耦合求解。

首先由CFD模型求解出固含率、固体颗粒速度和温度等参数，再利用积分矩方法求解PBE中的矩方程，然后利用聚合物颗粒粒径分布矩求出索特直径，接着在CFD模型中求出两相之间的相互作用力，最后对固含率、颗粒速度和温度等进行更新，再次求解。通过以上步骤，可以实现三维CFD-PBM模型的耦合求解。本工作采用该模型描述中试规模的工业流化床反应器，考虑了中试规模反应器建模所带来的诸如模型参数选择、操作条件考察、边界条件获取以及求解方案调整等新问题，研究了两种不同的聚乙烯生产工艺（常规工艺的B类和免造粒工艺的D类颗粒体系）下气固两相流体动力学特征。

1.5计算过程

该模拟工作是在Fluent 14.0（Ansys Inc., USA）上采用三维模型以双精度模式进行的。在数值方法上采用有限体积法，空间离散采用一阶迎风格式。为了获得更加稳定和精确的结果，瞬态项采用一阶隐式离散格式，压力速度耦合采用PC-SIMPLE算法并进行修正。根据文献及前期研究结果[3, 18-19]，选择数值迭代的收敛标准为1×10−3，以固定时间步长取样。同时，为了保证计算结果的准确性和计算过程的稳定性，计算步长在整个计算过程中逐渐从1×10−5s调整到1×10−4s。所有计算工作持续60 s，而且发现经过10 s时计算已经基本达到稳定状态，因此选择10 s到60 s之间进行时间平均计算。

模拟对象为两种聚乙烯生产工艺：一是需造粒的常规工艺（traditional PE production process，TPPP），颗粒体系属Geldart B类颗粒；二是采用免造粒技术的生产工艺（non-pelletizing PE production process，NPPP），颗粒体系属Geldart D类颗粒。分别研究了上述两种工艺条件下流化床反应器床层流体力学行为，考虑了连续分布的PSD、聚合反应以及颗粒增长等因素。两种工艺的颗粒粒径分布如图1所示。

图1　两种乙烯聚合工艺的初始颗粒粒径分布Fig.1　Length number density of initial polymer particles intwo ethylene polymerization processes

2　模拟对象及参数设置

2.1研究对象介绍

本工作针对某乙烯气相聚合中试规模工业流化床反应器进行三维数值模拟。图2（a）表示该流化床反应器的三维计算区域，其结构参数如图所示。可将该反应器计算区域划分为3个部分：密相区流化段（0～2.0 m）、床层过渡段和床体扩大段。对该计算区域采用Gambit 2.4.6（Ansys Inc., USA）在笛卡儿坐标系下进行三维网格划分，在气体入口处和近壁面处进行局部网格加密处理，以适应流场的变化，三维体网格如图2（b）所示。同时，针对B类颗粒已进行了网格无关性的检验工作（网格数量分别为99440、202710、486794），发现当网格数量从202710增加到486794的过程中固含率和固体平均速度的变化均不明显，但是计算时间和成本却大幅增加。因此，在该模拟研究中采用202710个六面体网格（入口面：节点数1449，四边形单元1398；出口面：节点数1449，四边形单元1398；垂直段壁面：节点数9200，四边形单元9100；过渡段壁面：节点数4000，四边形单元3900；扩大段壁面：节点数1600，四边形单元1500。该三维网格总节点数目为211554）进行模拟计算。

图2　中试乙烯气相聚合流化床反应器Fig.2　Sketch of pilot-plant FBR

2.2计算条件和参数设置

在初始情况下，该流化床反应器的固定床层高度为1.137 m，同时设定固体颗粒的速度为零，气体入口处气速均匀分布。按照反应器工业操作条件，气相的进、出口温度分别设定为356.6 K和360.6 K。对于气相，壁面条件设定为无滑移边界，气体在壁面处的速度为零，而对于固相，颗粒沿壁面运动，因此边界条件设为自由滑移边界条件。计算区域的顶部出口设为压力出口边界，在气体入口处设定为速度入口边界。气固两相物性参数见表1，其他操作条件和模型参数的选择列于表2。

表1　气固两相物性参数[13, 20]Table 1　Physical properties of gas and solid phases[13, 20]

表2　模拟中用到的其他操作条件和模型参数Table 2　Model parameters and computational conditions employed in simulations

3　结果与讨论

3.1模拟计算与实验结果的比较

针对传统造粒工艺（B类颗粒体系），通过比较工业流化床反应装置内床层压降和温度分布的实测数据与模拟结果对建立的耦合模型进行验证和评价。图3为该流化床反应器中床层压降和温度沿床层高度方向的分布情况。由图可知，模拟结果与实验测量的床层压降和温度分布吻合良好。从图中还可以看出，床层压降随轴向呈线性分布，床层温度分布除入口处之外比较均匀，有利于流化床反应器中聚合反应的正常进行。从以上分析可知该三维耦合模型可应用于中试规模工业流化床反应器的模拟。

图3　中试流化床反应器内压降和温度沿床层轴向的实验和模拟结果比较Fig.3　Model validation of pressure drop and temperature distribution along bed height direction

3.2Geldart B类颗粒流态化特性分析

图4为传统聚乙烯生产工艺中床体的固含率沿ZOY平面的分布情况。从图4（a）平均固含率分布云图可以看出固体颗粒集中于过渡段壁面附近，因为该区域能够降低固体颗粒的运动速度，同时将固体颗粒收集，然后固体颗粒沿壁面向下运动，同时中部的反应气体携带着聚合物颗粒向上运动，在两相接触过程中进行聚合反应，实现热、质传递。从图4（a）中固体颗粒的浓度分布可以观察到其呈现出以固含率表示的典型的环核流动结构[23]，关于该流动结构的详细描述如图5所示。图4（b）是瞬时固含率分布云图，可以观察到气泡运动及其在床层表面处破碎以及颗粒沿着壁面回流的现象。

图4　Geldart B类颗粒在流化床反应器中平均固含率和瞬时固含率的分布云图Fig.4　Mean solid holdups and instantaneous solid volume fraction of Geldart B particles in FBR

图5（a）为该流化床在不同高度处的固含率分布。由图可知，不同高度处的固含率数值除壁面附近外基本一致，说明该区域聚合物分布比较均匀。而在壁面附近，由于受到上部过渡段向下流动颗粒的影响，固含率数值均有所上升。图5（b）表示聚合物颗粒在不同床层高度处的平均速度沿径向的分布情况。由图可知，床层核区由于反应气体裹挟着颗粒一起向上运动，速度较大，尤其是沿床层高度方向平均速度呈现出逐渐增加的趋势，这是因为气泡的聚并会影响固体颗粒的运动，气泡向上运动过程中气速会逐渐增大，因此颗粒平均速度也会逐渐增大。床层壁面处的颗粒也表现出类似的平均速度分布，但是速度值明显减小，主要是在壁面附近颗粒受到重力作用向下运动（速度值为负），如图5（c）所示。r=0.75 m处，各个床层高度的颗粒速度值基本保持不变，是颗粒向上运动（速度值为正）和向下运动（速度值为负）的分界点，因此通常将流化床中两相流动区域划分为壁面附近的环区和中心区域的核区。在整个流化段，其环区和核区的宽度基本保持不变，两相流动行为比较稳定。图5（c）是颗粒沿轴向的速度分布，颗粒在核区受到气体的作用力向上运动，在环区受到重力的作用向下运动，在不同的床层高度处呈现出不同的速度分布特征。

图5　传统聚乙烯生产工艺中Geldart B类颗粒在流化床反应器内沿床层径向分布情况Fig.5　Solid holdups, solid mean velocity and mean Z velocity of Geldart B particles in FBR

3.3Geldart D类颗粒流态化特性分析

图6是在免造粒工艺中该反应器的固含率分布云图。在图6（a）中，固体颗粒明显聚集于床层壁面附近，与图4（a）相比在流化段壁面附近固含率数值更高，而且大量颗粒聚集于过渡段壁面，同时气体入口处附近也出现了聚合物颗粒的聚集。这是因为免造粒工艺中的聚合物颗粒属于Geldart D类颗粒，其运动特性和流化行为与传统聚乙烯生产工艺中的Geldart B类颗粒不同[24-25]。从图6（b）中也可观察到该固含率分布特征，与图4（b）相比入口处附近出现了颗粒聚集区，而且有较大的气泡存在。

图6　Geldart D类颗粒在流化床反应器中平均固含率和瞬时固含率分布云图Fig.6　Mean solid holdups and instantaneous solid volume fraction of Geldart D particles in FBR

图7为聚合物颗粒沿径向的固含率、平均速度和轴向平均速度的分布情况。在图7（a）中，床层高度为0.2 m时固含率数值较高，而且与图5（a）相比在不同床层高度处的固含率数值均稍高于对应高度处的值，这与气固两相间的相互作用力有关。图7（b）表示平均颗粒速度在不同高度处沿径向的分布情况，表现出与图5（b）相类似的速度分布，区别仅在于颗粒平均速度的数值，同时还表现出不同宽度的环核流动结构，这也是由较大的固体颗粒和较高的操作气速引起的。图7（c）为轴向颗粒速度分布图，其大小和方向表现出与图5（c）明显不同的趋势，而且气体入口处附近颗粒轴向速度会发生反向，产生旋涡，这是因为在气体入口处产生了大的旋涡，造成气固两相运动速度存在较大差异。

图7　免造粒工艺中Geldart D类颗粒在流化床反应器密相区沿床层径向分布情况Fig.7　Solid holdups, solid mean velocity and mean Z velocity of Geldart D particles in FBR

3.4Geldart B类和Geldart D类颗粒的速度矢量分布特征

图8为两种聚乙烯生产工艺下固体颗粒在床体密相区的速度矢量分布图。由图8（a）可以看出，B类颗粒在核区由于受到入口气体的推动作用而向上运动，核区的分布区域较宽，而在壁面附近因受到重力等的影响向下运动，分布较窄。与图8（a）不同的是，图8（b）中床层入口区域（0～0.5 m）的颗粒表现出不同的运动特征（形成旋涡），这是由于固体颗粒粒径较大和操作气速较高所致，而在0.5 m以上区域固体颗粒的运动趋于稳定，表现出与图8（a）相类似的分布特征，只是受到颗粒粒径和操作气速大小影响，环核流动结构的环区和核区厚度呈现出明显差异。

图9为Geldart B类和Geldart D类颗粒瞬时速度矢量分布图。从图中可以明显观察到由于气泡的运动产生的旋涡的差异，结合图5和图7可以看出，B类颗粒体系中旋涡的产生较为均匀且没有明显的颗粒聚集区，而D类颗粒体系中旋涡较大且颗粒的聚集行为明显，这主要是由D类颗粒所具有的容易产生大气泡和流化状态不稳定等动力学特性引起的。

图8　Geldart B类和Geldart D类颗粒在流化床反应器密相区的平均颗粒速度矢量分布图Fig.8　Time-averaged particle velocity vector of Geldart B particles and Geldart D particles in dense region of FBR

为了定量分析Geldart B类和Geldart D类颗粒体系中气泡大小的差异，利用图像分析软件（Image-Pro Plus 6.0）对图9中的气泡分别进行面积和直径的统计分析，结果发现：B类颗粒体系中气泡的平均面积为3399.85 mm2，平均直径为92.36 mm；D类颗粒体系中气泡的平均面积为8413.38 mm2，平均直径为126.28 mm。以上结果说明颗粒类型和操作气速对气泡的产生和运动具有明显影响，从而影响流化床反应器的操作性能。

图9　Geldart B类和Geldart D类颗粒在流化床反应器密相区的颗粒瞬时速度矢量分布图Fig.9　Instantaneous particle velocity vector of Geldart B particles and Geldart D particles in dense region of FBR

3.5气体入口处Geldart B类和Geldart D类颗粒分布

为便于进一步确认两种生产工艺下气体入口处附近的聚合物颗粒运动和分布差异，考察了床体入口区域（0～0.3 m）的固体颗粒特性。图10表示传统生产工艺下不同高度处的平均固含率分布，除了入口处固含率数值较小外，其余各处固含率沿径向和轴向的分布比较均匀，即在整个入口附近区域气固两相混合均匀，能够进行正常的操作。但是，免造粒工艺中，如图11所示，在0.10 m和0.15 m处都可以观察到明显的固体颗粒的聚集，这对于工业流化床反应器的操作极为不利，会影响聚合反应过程的正常进行。

图10　入口处区域Geldart B类颗粒分布云图Fig.10　Contours represented by solid holdups of Geldart B particles in bed inlet region

图11　入口处区域Geldart D类颗粒分布云图Fig.11　Contours represented by solid holdups of Geldart D particles in bed inlet region

图12为两种生产工艺下气体入口处附近的固含率、平均速度和平均轴向速度的分布。由图可知，两者在固含率数值、平均速度大小和分布特征以及固体颗粒轴向速度方面存在明显差异，表明两种操作工艺下流化床反应器入口处附近的固体颗粒表现出完全不同的运动行为和分布特性。

图12　Geldart B类和Geldart D类颗粒在流化床中的固含率、颗粒平均速度和平均轴向颗粒速度沿床层径向分布情况Fig.12　Solid holdups, solid mean velocity and mean Z velocity of Geldart B particles and Geldart D particles along radial direction in FBR

3.6改善D类颗粒流态化的操作和设计策略

为了改善该流化床反应器处于免造粒工艺时的操作性能，需要优化反应器中气固两相的运动行为。基于以上分析，结合普通工艺的Geldart B类和免造粒工艺的Geldart D类颗粒的流化性质[10]，可从两方面加以考虑：一是增大操作气速，减少固体颗粒在入口处附近的聚集，加强气固两相之间的流动和混合[3]；二是改进分布板结构（如采用直流型分布板），设计适应Geldart D类颗粒正常流态化的分布板。通过分布板的气泡射流改善入口处固体颗粒的运动和分布[10]。综合评价，在工业生产中增大气速会增加能耗，而且还会增加固体颗粒的夹带量，同时由于两相之间强烈的相互作用，也会引起床层操作的不稳定。而设计适应免造粒技术的分布板可以更好地实现Geldart D类颗粒的正常流化，保证反应器在免造粒工艺下的正常操作。

4　结　论

采用三维CFD-PBM耦合模型描述中试规模乙烯气相聚合流化床反应器，研究了传统生产工艺（Geldart B类颗粒）和免造粒生产工艺（Geldart D类颗粒）中反应器内气固流体动力学特性，得到如下结论。

（1）与传统生产工艺中的Geldart B类颗粒相比，免造粒生产工艺中的Geldart D类颗粒倾向于聚集在气体入口处附近，造成流化状态以及操作的不稳定，这主要是由固体颗粒的大小（D类颗粒）以及操作气速较大引起的。

（2）对流化床反应器气体入口处区域颗粒运动行为的定性和定量分析发现，Geldart D类颗粒会产生明显的旋涡，同时产生大的气泡。研究结果可以为免造粒聚乙烯生产工艺的反应器操作和设计提供参考。

符号说明

Bag,kk——聚并产生率，s−1

Bbr,kk——破碎产生率，s−1

cp,g——气相比热容，J·mol−1·K−1

cp,s——固相比热容，J·mol−1·K−1

Dag,kk——聚并损失率，s−1

Dbr,kk——破碎损失率，s−1

dp——索特颗粒直径，m

ds——颗粒直径，m

ΔH ——聚合反应热容，kJ·mol−1

kk ——矩数

L,Li,j——颗粒直径，m

p ——压力，Pa

ps——颗粒相压力，Pa

Qgs——气固相间热传导速率，W·m−3·s−1

Rgas——气体常数，J·mol−1·K−1

Res——颗粒Reynolds 数

T ——温度，K

t——流动时间，s

ug——气体进口速度，m·s−1

αg——气相体积分数

αs——固相体积分数

ρg——气体密度，kg·m−3

ρs——固体颗粒密度，kg·m−3

μg——气体黏度，Pa·s

κg——气体热导率，W·m−1·K−1

κs——固体热导率，W·m−1·K−1

下角标

g——气体

s——固体颗粒

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DOI：10.11949/j.issn.0438-1157.20151205

中图分类号：TQ 316.3

文献标志码：A

文章编号：0438—1157（2016）02—0519—11

基金项目：国家重点基础研究发展计划项目（2012CB720502）；国家自然科学基金项目（21406061）；上海市自然科学基金项目（14ZR1410600）；引智计划项目（B08021）；中央高校基本科研业务费专项资金项目。

Corresponding author:TIAN Zhou, tianzhou@ecust.edu.cn; Prof. LIU Boping, boping@ecust.edu.cn supported by the National Basic Research Program of China (2012CB720502), the National Natural Science Foundation of China (21406061), the Shanghai Municipal Natural Science Foundation (14ZR1410600), the Program of Introducing Talents of Discipline to Universities (B08021) and the Fundamental Research Funds for the Central Universities.

3D numerical simulation of flow characteristics for Geldart B and Geldart D particles in gas phase ethylene polymerization fluidized-bed reactor

CHE Yu1, TIAN Zhou2, ZHANG Rui3, GAO Yuxin3, ZOU Enguang3, WANG Sihan3, LIU Boping1
（1State Key Laboratory of Chemical Engineering, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China;2Key Laboratory of Advanced Control and Optimization for Chemical Processes, Ministry of Education, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China;3Daqing Petrochemical Research Center, Petrochemical Research Institute of PetroChina, Daqing 163714, Heilongjiang, China）

Abstract:The status of polyethylene (PE) particle size and distribution, bubble generation and movement, and polymerization reaction in gas phase ethylene polymerization fluidized-bed reactor (FBR) is significant for PE production process, reactor design, optimization and control. Based on 3 dimensional (3D) Eulerian-Eulerian two-fluid model combined with a population balance model (PBM), this work aims to explore the two-phase flow characteristics and the effects of traditional PE production process (Geldart B particles) and non-pelletizing PE production process (Geldart D particles) on the operating behaviors in a pilot-plant FBR. The simulation resultsmatch well with the industrial measured pressure drop and temperature data. It is also found that the polymer particles observably concentrated on the bed inlet region for the effects of Geldart D particles and superfical gas velocity. In addition, the obvious vortexes and large bubbles can be clearly observed in the bed height direction. The results could provide foundation for the extension and application of the non-pelletizing PE production process.

Key words:fluidized-bed; polyethylene; CFD; Geldart D particles; non-pelletizing PE production process; particle size distribution