真空变压吸附分离氮气甲烷流程灵敏度分析与优化

孙伟娜，阎海宇，张东辉（天津大学化工学院，化学工程研究所，化学工程联合国家重点实验室，天津 300072）

真空变压吸附分离氮气甲烷流程灵敏度分析与优化

孙伟娜，阎海宇，张东辉
（天津大学化工学院，化学工程研究所，化学工程联合国家重点实验室，天津 300072）

摘要：首先采用实验室自制椰壳活性炭为吸附剂，进行了氮气/甲烷（65%/35%）原料气的真空变压吸附工艺（VPSA）分离实验。通过对比实验和gPROMS动态模拟软件的分离效果，对变压吸附数学模型进行了验证，证明了所采用数学模型的准确性。在此基础上，对影响产品气甲烷纯度、回收率的关键决策变量进行了灵敏度分析。分析结果表明：产品气纯度主要由原料气流量和置换气流量来进行调控，产品气回收率则需要关键变量共同的作用才能实现最大化。依据灵敏度分析结果，对两塔分离氮气甲烷混合气的变压吸附工艺进行了动态优化。在最优的工况下，可以将进料组成为35%的甲烷富集到75%，回收率达到97.08%；从而达到对于废混合气的高效回收利用。

关键词：活性炭；变压吸附；甲烷回收；灵敏度分析；优化

2015-07-07收到初稿，2015-09-18收到修改稿。

联系人：张东辉。第一作者：孙伟娜（1991—），女，硕士研究生。

Received date: 2015-07-07.

引　言

作为清洁能源的甲烷，甲烷进入大气层后产生的温室效应是常见温室气体二氧化碳的21倍左右，因此甲烷同样也是一种温室气体[1]。对于含甲烷混合废气的不合理排放会对坏境带来很大的负担。在所有的甲烷混合气来源中，煤层气是主要的组成之一。而抽采得到的煤层气中甲烷含量一般都低于30%[2]。对于这部分煤层气由于利用起来的成本较高，几乎全部采用了直接排放到大气中的处理方式。仅在2010年一年甲烷的排放量就高达了3000万吨左右，其中低浓度煤层气占据了70%的比例。这既造成了清洁能源浪费，又加重了温室效应。寻找合适、高效的分离方法对理化性质极其相似的主要组成气体——氮气和甲烷进行有效分离成为限制低浓度含氧煤层气（约30%）富集利用的核心问题[3]。

在目前已经得到实际应用的各种方法中，变压吸附法（PSA/VPSA）由于节省能耗，设备简单，易于操作等特点受到了广泛的关注[4-6]。北京科技大学刘应书等[7-8]采用PSA工艺进行了低浓度煤层气（甲烷初始组成20%）富集的实验设计，分别考察了活性炭种类、均压位置和时间等操作条件对于产品气甲烷浓度和回收率的影响。之后，他们又对影响低浓度甲烷富集效果的工艺参数和吸附结构参数进行了考察，最终得到的结果可以为富集工艺的实际应用提供一定的参考和指导。杨雄等[9]采用装填活性炭吸附剂的两塔变压吸附装置对煤层气进行了甲烷提浓实验，最终将甲烷由初始组成20%富集到了30%以上。

在活性炭上分离氮气甲烷时，甲烷是重组分，常规的PSA纯化轻组分工艺对从煤层气中回收初始纯度30%左右的甲烷便不再适用。因此，设计含有重组分产品置换步骤的工艺时序是一个更加新颖的思路，同时能够实现对于甲烷的纯度提升和回收[10]。重庆大学辜敏等[11]以CH4/N2（甲烷组成在30%左右）为研究体系，分别讨论了变压吸附操作参数对分离提纯效果的影响，结果可以为煤层气提纯提供应用基础。天津大学Liu等[12]采用二氧化碳置换轻组分的方法进行了单塔甲烷浓缩的实验，对甲烷纯度在17.62%～51.33%范围内的进料气进行了一系列的实验研究，结果能在维持很高回收率的情况下得到90%以上的甲烷产品气。本课题组[13]在2008年就已进行过两塔变压吸附微量甲烷浓缩的研究。2011年，周圆圆等[14]在实验室三塔VPSA实验装置上采用自制活性炭进行了研究，最终得到的产品气甲烷含量为60%（原料气中含量为30%），回收率高达93%以上。2014年，Yang等[15]在吸附和置换压力为0.5 MPa，抽真空压力为−0.08 MPa 条件下，进行了三床VPSA CH4/N2分离过程的研究。将体积分数为30%的甲烷，浓缩至80%～98%，并研究了塔顶出口流量对于产品气纯度和收率的影响。同时，还对影响该过程的操作参数建立了动态优化框架，得到了甲烷在产品气中纯度为80%时，回收率可以达到97%的优化结果。

本文在实验室已有工作的基础上，以自制活性炭为吸附剂，进行了两塔VPSA富集甲烷的实验研究，考察了原料气流量和置换气流量对于甲烷富集效果的影响。将实验结果和模拟结果进行了对比，验证了模型的准确性。并进一步对影响产品气纯度和回收率的关键操作参数——原料气流量、置换气流量、真空泵流量（解吸阶段）进行了灵敏度分析。以灵敏度分析结果为依据进行了动态优化，得到了最优操作条件下的产品气回收率能够达到97%。

1　模型的实验验证

1.1实验装置

实验用两塔VPSA装置如图1所示，钢瓶C中的原料气组成为N265%/CH435%。吸附塔尺寸为高0.5 m，内径0.04 m。塔内装填有实验室自制活性炭，每塔装填质量为292 g。通过S7-200 Micro PLC控制相应电磁阀的开关来实现整个工艺流程的时序。置换气压缩机采用DAVV MF-3型CNG压缩机。原料气进料流量、塔顶出口气流量、置换气流量分别采用流量计来测定。最终所得产品气和富氮气纯度通过气相色谱仪SP2100A进行分析。

图1　两塔分离甲烷氮气实验装置Fig.1　Experimental set-up for two-bed VPSA system C—steel gas cylinders; S1—vacuum pump; S2—natural gas compressor; Q1, Q2, Q3, Q4—flowmeters; V1, V2, V3, V4—needles; Bed1, Bed2—adsorption beds

1.2实验内容

整个循环设置按照表1的时序进行，初始阶段塔内用纯氮气冲压保护。循环开始以后，两塔分别交错进行吸附、顺放、置换、抽真空和原料气升压5个步骤。其中，吸附压力为0.25 MPa，置换压力0.15 MPa，解吸压力−0.08 MPa，原料气及环境温度均为30℃。吸附阶段，原料气通入吸附塔，同时塔顶富氮气进行排空；顺放步骤将塔内仍然存留的大量氮气释放出去；置换步骤时，产品气缓冲罐中的部分产品气通过压缩机升到指定压力以后进入吸附塔内，同时将塔内的氮气置换为甲烷；抽真空步骤意味着产品气的获得，同时使吸附塔再生；在抽真空步骤结束以后，通过原料气升压将处于负压状态的吸附塔升压到吸附压力，为下一次循环开始做好准备。在吸附和置换过程中，分别通过调节进料流量和置换流量来考察不同的流量对于产品气中重组分甲烷的纯度和回收率的影响，并将最后得到的实验数据和模拟结果进行比较，考察模拟所用模型和参数的准确性。

表1　工艺时序Table 1　Schedule of VPSA process

1.3PSA模拟所用模型

采用了动态模拟软件gPROMS对上述VPSA流程建立了能够准确描述其内部行为的数学模型，并列在表2中。在建模过程中，进行下述几方面的假设：

表2　VPSA工艺的模型方程Table 2　Mathematical model for VPSA simulations used for CH4-N2separation

（1）气相遵守理想气体定律（低压）；

（2）气体浓度、温度和压力在塔内径向上没有变化（忽略径向扩散）；

（3）塔内压力降采用Ergun方程进行计算；

（4）气相和固相之间维持热平衡；

（5）整个塔内的空隙率和颗粒孔隙率保持一致；

（6）吸附动力学采用线性推动力（LDF）模型；

（7）Langmuir模型用来描述两组分的吸附行为。

以表2所列模型[16-20]为基础，采用中心向后查分法（CFDM）对模型离散求解。通过体积法分别测定了CH4、N2两种纯组分在实验室自制椰壳活性炭上的平衡吸附量，并用Langmuir模型对实验数据点进行拟合，得到了吸附温度为30℃，吸附压力范围为0～0.5 MPa下的吸附等温线参数。其中所涉及的甲烷和氮气的物理性质以及吸附模型相关参数分别列于表3～表5中。

表3　氮气甲烷的物理性质Table 3　Modeling parameters for gas-solid system

表4　吸附等温线参数Table 4　Langmuir isothermal model parameters

表5　吸附塔和吸附剂相关参数Table 5　Properties of adsorption bed and adsorbent

1.4实验与模拟结果的对比

在表6和表7中分别列出了不同原料气流量和置换气流量下的实验和模拟结果。从表6和表7的数据分析中可以看出，模拟得到的产品气纯度和回收率和实验结果基本吻合。两者只存在很小程度的偏差，这可能是由于原料气流量的控制、产品气纯度的取样时间等随机因素所导致的。因此，所建立的数学模型以及相关参数设置基本准确，模拟所得结果以及接下来的灵敏度分析和优化数据可以为煤层气的高效回收利用提供基础数据和参考。

表6　在不同原料气流量下的实验结果和模拟结果Table 6　Experimental results and simulation results under different feed gas flowrates

表7　在不同置换气流量下的实验结果和模拟结果Table 7　Experimental results and simulation results under different replacement gas flowrates

2　灵敏度分析

根据上面得到的模拟和实验结果可以看出，吸附和置换过程的进料流量是整个变压吸附工艺过程的两个关键操作参数。除此以外，对于重组分提浓的变压吸附工艺来说，抽真空阶段就是得到产品的阶段。因此，真空泵的流量也是影响整个工艺流程表现的另外一个关键参数。之前大多数对于煤层气富集甲烷工艺的研究都只将研究重点放在了对某一个因素的单方面考察，如吸附时间对于纯度的影响、塔高塔径的不同比例等。本文将首先针对变压吸附富集甲烷工艺进行系统的灵敏度分析[21]，并将分析结果作为基础依据，对整个工艺流程进行动态优化，得到对于既定原料气组成分离的最佳操作工况。

将原PSA工艺数学模型表示为式（1）

其中

其中，y为模型中的所有变量，s为待进行灵敏度分析的变量，F表示变压吸附工艺的模型方程，y为变量在空间上面的微分形式，q代表着需要优化的关键参数（在这里即为原料气流量、真空泵流量和置换气流量）。针对待优化的关键参数求偏导，即得到式（2）。在动态模拟软件gPROMS中将伴随灵敏度模型和原PSA系统模型作为工艺模型同时进行求解[22-25]。为使得到的结果对实际工业更加有指导意义，将两塔的设计尺寸由改为高1 m、内径0.15 m，其他工艺参数保持表中数值不变。在其他变量固定，关键参数值随机变化的情况下考察相应工艺表现变量——纯度和回收率的变化情况，并将得到的结果在图2～图4中分别画出。图2为在不同的原料气进料流量下，产品气中甲烷纯度和回收率随相应流量变化的灵敏度分析结果。从图中可以看到，产品气中甲烷纯度与原料气流量是正相关的关系，甲烷回收率与原料气流量呈负相关。回收率对原料气偏导的绝对值相比较于其他两个关键参数要大，这说明原料气流量的变化对产品气回收率影响程度相较于其他两个变量更大。这也与之前的实验结果相吻合。同理可以看到，随着真空泵流量的增加，产品气中纯度和回收率都呈现增大的趋势。并且回收率增加的幅度相比较于纯度要快3倍左右。在图4中置换气流量增加，产品气中甲烷纯度增加，同时回收率会发生相应程度的减小。总结3个图可以得到一个结论：产品气纯度主要由原料气流量和置换气流量来进行调控，产品气回收率则需要三者共同的作用才能实现最大化。

图2　甲烷纯度与回收率随原料气流量扰动灵敏度分析Fig.2　Sensitivity analysis of product CH4purity and recovery responses with feed gas flowrate change

图3　甲烷纯度与回收率随真空泵流量扰动灵敏度分析Fig.3　Sensitivity analysis of product CH4purity and recovery responses with evacuation gas flowrate change

图4　甲烷纯度与回收率随置换气流量扰动灵敏度分析Fig.4　Sensitivity analysis of product CH4purity and recovery responses with replacement gas flowrate change

3　动态优化及其结果分析

3.1优化框架的设计

根据上面的分析结果，采用下面的优化框架对两塔分离煤层气提浓甲烷工艺进行了动态优化。

3.2优化结果及过程分析

表8为优化结果及其相应参数列表。表9为计算数据汇总。

表8　优化问题的最优值及其决策变量最优值和上下限Table 8　Optimal decision variables, their upper and lower bounds and performance indicators for dynamic optimization

从表中可以看到，整个变压吸附工艺动态优化问题的求解共用时6.5 h左右。在求解的过程中，灵敏度分析所占用时间占总时间的80%以上。45次非线性迭代点中有30次可行迭代点，并将产品气回收率从开始的80%左右提升了将近17个百分点，维持产品气中甲烷纯度在75%的条件下。关键操作置换气流量和抽真空流量都达到了设定的上限，根据上面的灵敏度分析结果可以看出这也是产品气回收率大幅度提升的主要原因。原料气流量稍微降低，以维持产品气纯度在75.00%左右。

表9　动态优化问题的求解和迭代数据（针对表8）Table 9　Solver and convergence statistics for dynamic optimization (Table 8)

为了进一步对最优工况下整个VPSA工艺进行深入分析，分别绘制相应状态下的塔内气固相组成、压力和温度分布图5～图7。

图5　最优状况下各个步骤结束时的轴向固相分布Fig.5　Axial distribution of solid phase concentration at end ofeach cycle step under optimal conditions

图6　最优状况下各个步骤结束时的轴向气相分布Fig.6　Axial distribution of gas phase concentration at end of each cycle step under optimal conditions

图7　最优状况下单个周期内吸附塔压力-温度变化Fig.7　Time evolution of pressure swing and temperature swing over one PSA cycle at optimal conditions

从图5、图6中可以看到，置换气流量增大使得置换步骤结束时塔轴向利用率达到75%以上，正是由于重组分甲烷吸附大量放热，也导致了塔内温度在置换步骤达到了整个工艺循环的最高点。在抽真空步骤抽真空流量最大化使整个吸附塔内被吸附的重组分甲烷几乎完全脱附，塔内温度和压力也达到了整个流程的最低点。其中，塔内抽真空最低压力达到了设定的临界值10 kPa。

4　结　论

通过对两塔VPSA甲烷富集工艺进行实验与模拟结果对比，验证了所采用数学模型的准确性，并进一步对关键的操作参数进行灵敏度分析和优化，可以得到以下结论。

（1）验证了较低浓度甲烷（35%）在自制活性炭上进行分离富集的可行性，并且建立了包含有置换步骤在内的适用于重组分提浓的变压吸附分离时序，能够在保证产品气中甲烷纯度达到75%要求的情况下得到较高的回收率（80%）。

（2）在实验过程中，通过改变原料气和置换气流量而得到一系列纯度和回收率结果并与采用动态模拟软件gPROMS进行数值模拟得到的结果进行对比和分析，验证了相应数学模型和参数的准确性，为进一步进行更复杂的工艺设计提供了可靠的根据。

（3）依据上述数学模型和相关参数，对中等规模的VPSA工艺装置进行循环稳态模拟，并就关键的操作参数原料气、真空泵和置换气流量对整个工艺表现的影响进行了灵敏度分析。分析结果表明产品气中纯度和回收率均随着真空泵流量的增加而增加。并且回收率增加的幅度相比较于纯度要快3倍左右。产品气纯度主要由原料气和置换气流量来进行调控，产品气回收率则受到三者的共同作用。得到的结果能够为工艺改进和优化提供数据和理论指导。

（4）依据灵敏度分析结果，进行了上述VPSA工艺装置的动态优化，优化后产品气回收率从最初的80%提升到97%（提高近17个百分点），同时维持了产品气中甲烷纯度稳定在75%。在最优的操作工况下，关键决策参数——置换气流量和抽真空流量都达到了设定的上限，同时塔内抽真空最低压力达到了设定的临界值10 kPa。整个灵敏度分析和优化框架能够适用于更加复杂的VPSA和其他混合体系的分离，扩展了整个变压吸附工艺的适用范围，使变压吸附理论的模拟结果更加具有信服力和参考意义，能够指导变压吸附工艺更加充分的应用到工程实践中去。

符号说明

bi——组分i的平衡常数，Pa−1

Cpm,g,i——组分i的气相摩尔比定压热容，J·mol−1·K−1

Cpm,s——固相比热容，J·mol−1·K−1

Dax——有效轴向扩散系数，m2·s−1

Dc——有效扩散系数，m2·s−1

Dk,i——Knudsen扩散系数，m2·s−1

Dm——分子扩散系数，m2·s−1

Dp——吸附剂颗粒内孔径，m

Dv(CH4)——甲烷的分子扩散体积，cm3·mol−1

Dv(N2)——氮气的分子扩散体积，cm3·mol−1

Hb——吸附塔半径，m

ΔHi——组分i的吸附热，kJ·mol−1

h——热扩散系数，J·m−2·K−1·s−1

kLDF(CH4)——甲烷的线性推动力系数

kLDF(N2)——氮气的线性推动力系数

Mi——组分i的摩尔质量，g·mol−1

p——塔内压力，Pa

pi——组分i的压力，Pa

pfeed——原料气压力，Pa

Qfeed——原料气流量，m3·h−1

QRP——置换气流量，m3·h−1

QVU——真空泵流量，m3·h−1

qi——组分i的吸附量，mol·kg−1

qi*——组分i的饱和吸附量，mol·kg−1

qmax,i——组分i的最大吸附量，mol·kg−1

R——气体常数，J·mol−1·K−1

Rb——吸附塔半径，m

Rp——吸附剂颗粒半径，m

T ——塔内温度，K

Tfeed——原料气温度，K

Tw——塔壁平均温度，K

t ——时间，s

vg——气速，m·s−1

y ——气相摩尔分数

z ——吸附塔内轴向位置，m

εb——吸附塔空隙率

εp——吸附剂颗粒空隙率

λg——轴向有效气相热导率，W·m−1·K−1

μ ——动力学黏度

ρb——吸附塔密度，kg·m−3

ρp——吸附剂颗粒密度，kg·m−3

τ ——曲折因子

References

[1] FLORES R M. Coalbed methane: from hazard to resource [J]. International Journal of Coal Geology, 1998, 35(1): 3-26.

[2] 郑顺朝. 煤矿瓦斯的治理和利用 [J]. 山西煤炭, 2010, 30(5)：55-56. ZHENG S C. Management and application of gas [J]. Shanxi Coal, 2010, 30(5): 55-56.

[3] RUTHVEN D M. Past progress and future challenges in adsorption research [J]. Ind. Eng. Chem. Res., 2000, 39: 2127-2131.

[4] RUTHVEN D M. Principles of Adsorption and Adsorption Process [M]. New York: John Wiley ＆ Sons, 1984.

[5] 席芳, 林文胜, 顾安忠, 等. 煤层气在活性炭和炭分子筛上变压吸附分离 [J]. 化工学报, 2010, 61(S2): 54-57. XI F, LIN W S, GU A Z, et al. Adsorption separation of coalbed methane on activated carbon and carbon molecular sieve [J]. CIESC Journal, 2010, 61(S2): 54-57.

[6] RUTHVEN D M, FAROOQ S, KNAEBEL K S. Pressure Swing Adsorption [M]. New York: VCH Publisher, 1994.

[7] 刘应书, 郭广栋, 李永玲, 等. 变压吸附浓缩低甲烷浓度煤层气的实验研究 [J]. 低温与特气, 2010, 28(2): 5-8. LIU Y S, GUO G D, LI Y L, et al. Study on the enrichment of low concentration coalbed methane by pressure swing adsorption [J]. Low Temperature and Specialty Gases, 2010, 28(2): 5-8.

[8] 刘应书, 杨雄, 李永玲, 等. 真空变压吸附分离含氧煤层气的工艺参数实验研究 [J]. 现代化工, 2011, 31(1): 64-67. LIU Y S, YANG X, LI Y L, et al. Experiment study on process parameters of coalbed gas separation by vacuum pressure swing adsorption [J]. Modern Chemical Industrial, 2011, 31(1): 64-67.

[9] 杨雄, 刘应书, 李永玲, 等. 基于活性炭的真空变浓煤层气甲烷的实验研究 [J]. 煤炭学报, 2010, 35(6): 987-991. YANG X, LIU Y S, LI Y L, et al. The experimental study on upgrade of coal mine gas by vacuum pressure swing adsorption with activated carbon [J]. Journal of China Coal Society, 2010, 35(6): 987-991.

[10] 杨华伟, 张正旺, 张东辉.真空变压吸附分离氮气甲烷模拟与实验研究 [J]. 化学工业与工程, 2013, 30(5): 55-60. YANG H W, ZHANG Z W, ZHANG D H. Modeling and experiment of vacuum pressure swing adsorption process for N2and CH4separation [J]. Chemical Industry and Engineering, 2013, 30(5): 55-60.

[11] 辜敏, 鲜学福, 张代均, 等.变压吸附技术分离CH4/N2气体混合物[J]. 煤炭学报, 2002, 27(2): 197-182. GU M, XIAN X F, ZHANG D J, et al. Separation of CH4/N2gas mixture by pressure swing adsorption processes [J]. Journal of China Coal Society, 2002, 27(2): 197-182.

[12] LIU C M, ZHOU Y P, SUN Y, et al. Enrichment of coal-bed methane by PSA complemented with CO2displacement [J]. AIChE Journal, 2011, 57(3): 645-654.

[13] 崔乐雨, 张东辉, 苏伟, 等.变压吸附法回收氮气中的微量甲烷：实验与模型 [J]. 天然气化工, 2008, 33(6): 1-6. CUI L Y, ZHANG D H, SU W, et al. Recovery of trace methane from nitrogen by PSA: experiment and model [J]. Natural Gas Chemical Industry, 2008, 33(6): 1-6.

[14] 周圆圆, 杨华伟, 张东辉. 甲烷/氮气变压吸附分离的实验与模拟[J]. 天然气化工, 2011, 36(5): 21-27. ZHOU Y Y, YANG H W, ZHANG D H. Simulation and experiment for the pressure swing adsorption separation of methane and nitrogen [J]. Natural Gas Chemical Industry, 2011, 36(5): 21-27.

[15] YANG H W, YIN C B, JIANG B, et al. Optimization and analysis of a VPSA process for N2/CH4separation [J]. Separation and Purification Technology, 2014, 134: 232-240.

[16] MORARI M. Design of resilient processing plants (Ⅲ): A general framework for the assessment of dynamic resilience [J]. Chem. Eng. Sci., 1983, 38(11): 1881-1891.

[17] DA SILVA F A. Cyclic adsorption processes. Application to propane/propylene separation [D]. Portugal: Universidade do Porto, 1999.

[18] DA SILVA F A, SILVA J A, RODRIGUES A E. A general package for the simulation of cyclic adsorption processes [J]. Adsorption, 1999, 5(3): 229-244.

[19] DA SILVA F A, RODRIGUES A E. Propylene/propane separation by VSA using commercial 13X zeolite pellets [J]. AIChE Journal, 2001, 47(2): 341-357.

[20] DA SILVA F A, RODRIGUES A E. Vacuum swing adsorption for propylene/propane separation with 4A zeolite pellets [J]. Ind. Eng. Chem. Res., 2001, 40(24): 5758-5774.

[21] GLOVER T G, LEVAN M D. Sensitivity analysis of adsorption bed behavior: examination of pulse inputs and layered-bed optimization [J]. Chemical Engineering Science, 2008, 63(8): 2086-2098.

[22] LI S T, PETZOLD L. Design of new DASPK for sensitivity analysis [R/OL]. University of California at Santa Barbara, Santa Barbara, CA, 1999. http://math.lanl.gov/～shenli/publications/ daspk_ doc.pdf

[23] LI S T, PETZOLD L, ZHU W J. Sensitivity analysis of differentialalgebraic equations: a comparison of methods on a special problem [J]. Applied Numerical Mathematics, 2000, 32(2): 161-174.

[24] MALY T, PETZOLD L R. Numerical methods and software for sensitivity analysis of differential-algebraic systems [J]. Applied Numerical Mathematics, 1996, 20(1): 57-79.

[25] BOGGS P T, TOLLE J W. Sequential quadratic programming for large-scale nonlinear optimization [J]. Journal of Computational and Applied Mathematics, 2000, 124(1): 123-137.

DOI：10.11949/j.issn.0438-1157.20151085

中图分类号：TQ 028.1

文献标志码：A

文章编号：0438—1157（2016）02—0598—08

Corresponding author:Prof. ZHANG Donghui, donghuizhang@tju. edu.cn

Sensitivity analysis and optimization of vacuum pressure swing adsorption process for N2/CH4separation

SUN Weina, YAN Haiyu, ZHANG Donghui
(State Key Laboratory of Chemical Engineering, Chemical Engineering Research Center, School of Chemical Engineering and Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China)

Abstract:This paper firstly conducted the experiments for N2/CH4separation using the vacuum pressure swing adsorption (VPSA) process based on the two-bed experimental set-up and the laboratory-made coconut shell-based activated carbon as adsorbent. The PSA mathematical models were verified by comparing the separation results of experiments and simulations employing gPROMS dynamic simulation software. On this basis, sensitivity analyses were made on the key decision variables affecting product CH4purity and recovery. Sensitivity analysis indicated that the product purity mainly depended on the raw gas flow and displacement gas flow, while product gas recovery required a good combination of the three key variables. The results showed that the purity of the product gas was mainly regulated by the raw gas flow and displacement gas flow, while a common action of the key variables was required in order to maximize the product gas recovery. Based on the results of the sensitivity analysis, the dynamic optimization was studied for PSA process under consideration. Under optimal conditions, the molar concentration of CH4may be enriched to 75% and product recovery can be enhanced to 97.08% with feed concentration of 35%. This optimal VPSA process has proved its practicality for the effective recycling of waste gas mixture.

Key words:activated carbon; VPSA; methane recovery; sensitivity analysis; optimization