不同环境氧浓度下聚甲氧基二甲醚(PODE)喷雾燃烧的羟基光谱分布及其反演重构研究

张晓腾， 刘 威， 刘海峰， 郑尊清， 明镇洋， 崔雁清， 文铭升， 尧命发

天津大学内燃机燃烧学国家重点实验室， 天津 300072

引 言

柴油机热效率与排放控制之间存在着矛盾关系， 伴随排放法规日益严苛， 实现柴油机高效清洁燃烧迫在眉睫。 燃料特性优化对于柴油机油气混合和燃烧过程具有显著影响， 采用清洁的替代燃料有助于在降低排放的同时保持较高的热效率[1]。

聚甲氧基二甲醚(PODE)具有高十六烷值、 高含氧量等优势， 近年来被国内外广泛研究[2-3]。 Ma等[4]在一台定容燃烧弹上利用OH自发光和激光诱导炽光法研究了PODE/柴油混合燃料的喷雾燃烧特性， 结果表明随PODE掺混比增加， 火焰浮起长度逐渐增加， 高碳烟区域向火焰中心移动。 Liu等[5]进行了柴油掺混PODE的火焰自发光研究， 结果表明在蒸发态下， 柴油掺混PODE可以减小液相喷雾贯穿距和喷雾锥角， 增加气态燃油占比， 从而促进油气混合。

环境氧浓度对火焰结构有很大影响， 也是控制燃烧反应速率和污染物排放的重要参数。 Duan等[6]在一台单缸柴油机上研究了EGR率对ABE(丙酮-乙醇-丁醇)/柴油混合燃料的燃烧和排放特性的影响， 结果表明随EGR率提高， 缸内压力以及放热率峰值， NOx排放均显著降低， 但碳烟、 CO和HC排放增加。 提高进气氧浓度至大于21%的空气体积比后， 可实现富氧燃烧， 有助于降低油气当量比， 提高燃烧反应速率和燃烧火焰温度， 促进燃料的充分燃烧和有害排放的氧化。 Nidhi等[7]研究了进气富氧对火花点火式发动机燃烧和排放特性的影响， 结果表明在所有富氧工况下发动机的热效率均显著提高， 伴随进气氧浓度增加， NOx排放逐渐增加， 但当进气氧浓度提升至60.4%时， NOx排放显著降低。 因此选择合理的富氧浓度有助于实现碳烟和NOx排放的同时降低。 目前针对PODE的研究大多集中在空气或低氧浓度的EGR条件， 缺乏富氧条件下的基础数据， 因此针对PODE开展富氧条件下的研究不仅可丰富PODE的基础燃烧参数， 而且对指导含氧燃料富氧燃烧以及高原缺氧条件下的补氧燃烧均具有重要的理论和工程价值。

羟基作为高温反应的重要标志， 利用羟基的自发光光谱测量可有效获得火焰结构， 燃烧反应位置、 燃空当量比以及热释放速率等重要信息[8-9]。 Nils等[10]在一台光学发动机上利用PLIF和LII方法研究了碳烟后期的氧化历程， 结果表明OH生成总量与碳烟生成总量呈负相关关系， 且两者分布区域也呈负相关。 目前常用的羟基自发光光谱测试方法， 直接用高速相机加波段滤光片， 相较PLIF的OH测试方法更简单， 但是高速相机采集的是沿视线路径和时间累加的羟基自发光光谱强度积分值来分析羟基分布， 无法进一步准确给出各点位真实的羟基分布。 因此， 有必要通过不同的反演算法将羟基自发光光谱强度由积分值反演为点位值。

因此， 在一台光学定容燃烧弹上， 首先利用羟基的自发光谱测量， 研究了宽环境氧浓度变化(15%～80%)对PODE喷雾火焰浮起长度的影响， 进一步利用阿贝尔逆变换方法将羟基自发光光谱强度由积分值反演为点位值， 研究了富氧条件下(40%～80%)氧浓度变化对PODE喷雾羟基分布的影响。 这对阐明PODE宽氧浓度下的燃烧特性， 指导PODE在发动机内的高效清洁燃烧具有重要的理论和工程价值。

1 实验部分

1.1 定容燃烧弹实验系统

实验在一台光学可视化的定容燃烧弹上进行， 如图1所示， 光学装置可见容积为12 L， 四周设置四个相互垂直的光学视窗， 视窗采用JGS1高紫外石英材料， 有效可视直径为100 mm。 窗口下部腔体内壁缠绕大量电阻丝， 用于对装置内气体加热， 最高可达900 K。 腔体顶部中心设有直径为0.14 mm的单孔喷油器， 竖直向下喷射。 腔体底部设有进/排气口， 通过高压气瓶对装置内部充放气以设定环境压力， 最高可达6 MPa。

图1 定容燃烧弹实验系统示意图

通过布置在喷油器下方轴向距离为10， 50和90 mm的三个热电偶测定装置内温度， 试验时若三者温差均小于20 K， 则将中间热电偶温度作为环境温度。 采用Bosch高压共轨燃油喷射系统， 喷射压力最高可达160 MPa， 喷油参数由常州易控ECTEK软件实现精准电控， 燃油喷射信号同时触发一台DG535延时触发器， 以实现图像采集设备在燃油喷射时刻同步拍摄。 图像采集采用Andor公司生产的DH734i-18F-03型号ICCD相机， 配备焦距为100 mm的紫外镜头XY-100。

1.2 实验燃料

采用青岛同传石化工程公司生产的PODE燃料， 其中所含PODE3， PODE4， PODE5， PODE6的质量比例分别为44.8%， 28.24%， 17.09%和9.87%， PODE和柴油的主要理化特性如表1所示。

表1 PODE和柴油的理化性质

1.3 方法

羟基是高温反应的标志， 其自发光在310 nm波长附近存在明显谱峰[1]。 因此在ICCD镜头前加装一个中心波长为310 nm， 最大半宽为10 nm的滤光片以拍摄沿光程和时间累加积分的羟基自发光光谱。 同时， 采用Maes等[11]提出的方法定义火焰浮起长度： 将拍摄得到的羟基自发光光谱图像沿喷雾轴线分为两部分， 分别计算两部分图像中强度大于像素点最大强度10%的首个像素点距喷嘴的轴向距离， 取两者平均值作为该图像的火焰浮起长度。 利用阿贝尔逆变换方法实现羟基自发光光谱强度从积分值到点位值的反演， 阿贝尔逆变换示意图如图2所示。 本研究中的喷雾火焰被视为一个以喷嘴喷油方向为对称轴且光学厚度足够薄的圆锥体， 因此可以忽略在视线路径上光谱信号强度的衰减， 认为光信号在火焰不同高度横截面中的相同径向位置保持一致， 从而满足阿贝尔逆变换方法的应用前提。

图2 阿贝尔逆变换示意图

通过ICCD相机拍摄得到点A′处的光谱信号强度积分值， 记为I(y)， 即

(1)

式(1)中，ε(r)表示距圆心径向长度为r处的光谱信号强度点位值， 由勾股定理可知，r2=x2+y2， 代入式(1)， 可得

(2)

式(2)中，R为火焰半径， 对式(2)进行求解， 可得阿贝尔逆变换式

(3)

式(3)无法直接应用， 首先径向上的光谱信号强度并不连续， 因此无法求得其解析解， 其次噪声干扰经微分处理后会急剧放大， 极大影响反演精度。 因此， 采用直接求解式(2)的Onion-Peeling (OP) 方法和简化处理式(3)的Abel Three Point (ATP) 方法反演光谱信号强度点位值。

OP方法示意图如图3所示。 该方法将火焰横截面划分为1个圆和N个圆环， 其中圆环的宽度和圆的直径均为d， 假设光谱强度点位值ε(r)在每个圆或圆环内为定值， 则式(2)可化为

(4)

式(4)中，i=0, 1, …,N，j=i,i+1, …,N,yi=id，rj=jd。

图3 Onion-Peeling方法示意图

将式(4)按不同i值即不同纵向位置展开， 可将阿贝尔逆变换问题转换为求解线性方程组

AOPx=b

(5)

式(5)中，bT={I(y0),I(y1),I(y2), …,I(yN)}， 表示不同纵向位置的光谱强度积分值，xT={ε(r0),ε(r1),ε(r2), …,ε(rN)}， 表示不同径向位置的光谱强度点位值，AOP是尺寸为N×N的几何关系矩阵。

(6)

将式(6)按不同径向位置展开， 可将阿贝尔逆变换问题转换为求解类似的线性方程组， 即

x=DATPb

(7)

具体实验条件如表2所示， 环境温度800 K， 环境压力4 MPa， 喷油压力100 MPa， 气瓶中的氮氧混合气是以指定比例预先制备好的， 其中氧气体积分数误差小于0.5%。 火焰浮起长度测量时， ICCD曝光时间为3 ms， 拍摄延迟为3.5 ms， 以确保PODE喷雾火焰进入准稳态； 研究羟基分布时， ICCD曝光时间为20 μs， 按时间顺序设置了对应火焰发展和准稳态的三个拍摄延迟， 并随氧气浓度变化调整具体拍摄时刻， ICCD增益均为200。 进行5次重复实验， 以保证实验结果的准确性。

表2 实验条件

2 阿贝尔逆变换方法的模拟验证

在利用OP方法或ATP方法求解线性方程组时， 若系数矩阵尺寸过大， 矩阵病态会十分严重， 即环境中产生微小噪声干扰， 待求量x的值就会发生急剧变化。 相关研究已经证明， Tikhonov正则化方法可有效降低矩阵的病态特性[12]。 为了定量地评价Tikhonov正则化方法， 构造了模拟喷雾火焰横截面沿径向的两种已知的典型辐射强度分布函数-单峰和双峰分布(对应火焰底部和尖端)， 如式(8)和式(9)所示

ε1(r)=3(1-r2)2

(8)

(9)

(10)

I2(y)=12(1-y2)3/2-8(1-y2)5/2

(11)

将阿贝尔积分函数I1(y)和I2(y)在定义域内20等分， 并分别以函数各位置数值为基准添加增幅为2%的随机噪声， 利用OP和ATP以及耦合Tikhonov正则化的OP-Tik和ATP-Tik方法进行点位值的反演， 并与真实值比较， 结果如图4所示。

图4 考虑噪声时的阿贝尔逆变换结果

进一步计算四种方法的反演结果均方根误差， 取100次重复计算平均值作为最终结果， 如表3所示。

表3 不同阿贝尔逆变换方法的均方根误差平均值

由图4和表3可知， 耦合Tikhonov正则化后， OP和ATP方法的反演精度均有所提高， 四种方法反演准确性排序依次为： ATP-Tik>OP-Tik>ATP>OP。 因此， 本文采用ATP-Tik方法进行羟基自发光光谱强度点位值的反演。

3 结果与讨论

3.1 氧气浓度对于PODE喷雾火焰浮起长度的影响

图5是不同氧气浓度下PODE喷雾火焰达到准稳态时沿光程和时间积分的羟基自发光光谱的二维成像结果。 火焰浮起长度如图中白色虚线所示， 喷嘴位于每幅图左侧中心处， 如图中绿色圆点所示。

图5 不同氧气浓度下PODE喷雾火焰在准稳态下沿光程和时间积分的羟基自发光光谱结果

图6为PODE喷雾火焰在准稳态下火焰浮起长度随氧气浓度变化图， 并与天津大学易文韬在相同试验条件下的柴油结果进行对比[13]。 由图可知， 在氧气浓度为15%时， PODE喷雾火焰的浮起长度为48.2 mm， 伴随氧气浓度逐渐提升至40%， 火焰浮起长度迅速缩短， 氧气浓度继续提升， 火焰浮起长度下降幅度逐渐变缓， 直至基本不变。 在氧气浓度为21%， 40%， 60%和80%时， PODE喷雾火焰的浮起长度分别缩短至32.7， 9.3， 4.5和4.2 mm。

图6 PODE和柴油[13]喷雾火焰浮起

由图5和图6可知， 当氧气浓度由15%逐渐提高到60%时， 一方面由于喷嘴附近卷吸进入喷雾中的氧气量增多， PODE喷雾与氧气混合更为充分， 使得燃烧反应更加迅速剧烈， 温度较高的CH3， CH3O和CH2O等预混燃烧产物会产生O， HO， HO2和H等自由基， 进而促进反应物的自燃。 另一方面氧气浓度的提高也使环境气体密度增加， 提高了喷雾周围气体的分子动量， 火焰扩散燃烧薄层处湍流运动不断加剧， 加速了脱氢加氧等低温化学反应， 促进满足着火条件的可燃混合物的形成。 因此， 提高氧浓度可以改善PODE喷雾的蒸发混合， 促进适宜着火的热力学条件的形成， 进而提高着火稳定性， 缩短火焰浮起长度。 火焰浮起长度的缩短有利于缩短火焰贯穿距， 避免柴油机工作过程中由于火焰撞壁而造成的传热损失和淬火等现象， 从而提高柴油机的热效率并改善污染物排放[14]。 当氧气浓度由60%继续提升至80%时， 火焰浮起长度基本不变。 主要原因是此时燃料燃烧不再由氧气的扩散速率所主导， 汽化燃料生成速率有限， 制约可燃混合物的供给； 靠近喷嘴处的燃料喷射速度相对较高， 喷雾对流流动较强； 局部温度相对较低， 不能及时加热反应物等因素共同导致了火焰浮起长度不再缩短。

对比图6中PODE和柴油的火焰浮起长度结果， 可看到在相同氧气浓度下， 柴油的火焰浮起长度明显大于PODE。 主要是因为PODE的十六烷值相对较高， 其自燃着火温度较低， 另外， 由于PODE的密度较大导致其燃料液体更快地雾化和蒸发， 以及初馏点较低所导致的汽化燃料生成速率较高等原因也促使了PODE的火焰浮起长度缩短。

3.2 氧气浓度对PODE喷雾火焰羟基分布的影响

图7是不同氧气浓度下的PODE喷雾火焰图像， 为方便观察， 利用matlab软件将拍摄得到的羟基自发光光谱真彩图转换为伪色图， 对多次试验的结果进行平均并进行归一化后得到仅包含羟基自发光光谱亮度信息的平均伪色图。 图7中还给出了不同氧气浓度下相同时刻的火焰自发光图像， 笔者先前研究已证实PODE的火焰自发光主要为CO氧化化学发光[15]。

图7表明， 随氧气浓度增加， 由喷雾外围扩散火焰薄层进入燃烧区域的氧气量有所增加， 燃烧反应速率增大， 高温反应更加剧烈， 生成大量OH， 从而导致火焰自发光和羟基自发光中的高光强区域占比逐渐增加， 同时火焰内部的中间燃烧产物迁移至火焰外侧高温浓OH区域充分氧化的距离变短， 因此两者的分布区域逐渐变窄。 在氧气浓度不高于21%时， 较长的火焰浮起长度使得燃料与空气预混更加充分， 但是由于缺氧制约了下游扩散燃烧的进行， 导致预混燃烧比较高， 因此火焰自发光的高光强区域主要集中在上游； 而羟基自发光的高光强区域则主要集中在中下游， 主要是因为预混反应区是高温反应起点， 此处局部温度和羟基生成量还未得到充分提高， 而喷雾下游燃烧反应较充分， 羟基得以在此逐渐积累， 使得半球形火焰头部羟基自发光强度较高。 当氧气浓度由40%继续增加时， 羟基自发光在火焰中的分布更加均匀， 此时火焰上游也出现较强的羟基自发光， 主要是由于富氧条件下PODE喷雾燃烧更加充分剧烈， 高温放热贯穿于整个燃烧过程。 火焰中下游由CO氧化化学发光所导致的火焰自发光高光强区域和羟基自发光高光强区域近乎重合， 主要是由于在PODE喷雾燃烧过程中， 来自上游的CH2O在OH的作用下生成大量CO并向中下游迁移， 在火焰中下游区域， 进行着CO+OH=CO2+H为主的反应[16]。

由于图7中羟基自发光强度是沿视线路径和时间累加的积分值， 即沿火焰横截面垂直方向的羟基自发光强度的叠加， 无法进一步给出火焰横截面上各位置准确的羟基自发光强度， 因此使用ATP-Tik方法进行点位值反演。 图8是使用ATP-Tik方法计算得到的富氧条件下的PODE喷雾火焰羟基自发光光谱的阿贝尔逆变换结果图。 由于距喷嘴轴向距离60 mm位置后燃烧趋于结束， 羟基自发光光谱强度迅速降低， 因此图中只显示了0～60 mm区间内的火焰高温反应区域。

图8表明， 富氧条件下PODE喷雾火焰中的羟基主要分布在喷雾边缘扩散火焰薄层中， 而火焰中心轴线处则几乎没有羟基的分布。 由于预混反应区下游附近局部温度变化最为显著， 羟基自发光光谱强度在该处达到最大值， 此处主要发生CH2O+OH=HCO+H2O， HCO+O2=CO+HO2， CO+OH=CO2+H等剧烈燃烧反应。 伴随氧气浓度增加， 羟基自发光光谱高强度区域逐渐向火焰中上游区域迁移， 并且其分布表现为轴向上更短， 径向上更窄， 尤其是在3.0 ms时刻火焰达到准稳态时， 相较于40%氧气浓度条件， PODE喷雾火焰在60%和80%氧气浓度下达到准稳态时火焰中下游的羟基自发光光谱强度明显减弱， 表明高的环境氧浓度下喷雾上游的燃油高浓度区域更快的参与到剧烈的燃烧反应中。

图7 不同氧气浓度下的PODE喷雾火焰图像

图8 富氧条件下PODE喷雾火焰羟基自发光光谱的

4 结 论

(1)伴随氧气浓度由15%增加至40%， PODE火焰浮起长度迅速缩短， 而氧气浓度进一步增加至80%， 火焰浮起长度下降趋势逐渐变缓， 直至基本不变； 在氧气浓度为21%， 40%， 60%和80%时， PODE喷雾火焰的浮起长度分别缩短至32.7， 9.3， 4.5和4.2 mm； 相同氧气浓度条件下， PODE的火焰浮起长度显著小于柴油。

(2)阿贝尔逆变换方法耦合Tikhonov正则化后可有效降低矩阵的病态特性， 实现辐射强度分布函数由积分值到点位值的精确反演， 其中以ATP-Tik方法的反演精度最高。

(3)反演后的羟基光谱分布特征表面， 富氧条件下PODE羟基自发光光谱高强度区域主要集中于喷雾边缘扩散火焰薄层中； 同时， 局部温度的显著提升使得羟基自发光光谱强度在预混反应区下游附近达到最大； 羟基自发光光谱高强度区域随氧气浓度增加逐渐向火焰中上游区域迁移， 并且其分布表现为轴向上更短， 径向上更窄； 在火焰达到准稳态时， 相较40%氧气浓度条件， 60%和80%氧气浓度下的羟基自发光光谱强度在火焰中下游明显减弱。