近玻尔速度不同离子碰撞产生Al 的K X 射线*

周贤明 尉静 程锐 梁昌慧 陈燕红 赵永涛3) 张小安†

1) (咸阳师范学院,离子束与光物理实验室,咸阳 712000)

2) (中国科学院,近代物理研究所,兰州 730000)

3) (西安交通大学,理学院,西安 710049)

在玻尔速度附近能区,测量了H+,He2+和I22+,Xe20+离子作用于Al 靶时碰撞激发靶的K 壳层X 射线.得到了相应X 射线的发射截面,并与不同理论模型进行对比.研究表明,单核子能量相同时,轻离子入射激发的X 射线产生截面比高电荷态重离子轰击时小了大约4 个数量级.质子、He2+离子激发的实验截面可以由ECPSSR 理论来很好的估算,而I22+,Xe20+的实验结果与考虑有效电荷、低速库仑偏转修正的BEA 理论计算符合较好.

1 引 言

带电离子轰击固体靶材表面,与靶原子发生近距离相互作用会引起内壳层电子的电离,相应空穴的回填过程向外辐射X 射线或者发射俄歇电子.相应X 射线的辐射测量,作为原子结构探索,物质成分分析的一种重要方法,不仅对于原子分子反应动力学、温稠密物质X 射线诊断和天体物理等基础研究具有重要的意义,而且在考古研究、环境检测、生物医药分析、新能源开发等方面具有广泛的应用[1−7].随着加速器技术的发展和探测技术的进步,高电荷态离子与物质相互作用的相关研究也一直备受关注.大量研究表明,对于轻离子入射,或者炮弹离子(Z1)远小于靶原子(Z2)的碰撞,靶的电离主要以直接的库仑散射为主,该过程可以由经典的两体碰撞近似(BEA)[8],或者量子的平面波波恩近似(PWBA)以及ECPSSR 理论模型,即修正的PWBA (PWBA 添加了能量损失Energy−loss,库仑偏转Coulomb−repulsion,束缚电子的微扰Per−turbed−Stationary−State,相对论处理Relativist等修正)来描述[9,10].在近对称碰撞过程中,除了直接电离,电子转移机制对于内壳层空穴的产生也起到了重要的作用,这可以用准分子(quasi−molecular−orbital,Mo)模型来估算[11].然而,对于低速Z1＞Z2的非对称碰撞体系,特别是在近玻尔速度附近能区,入射离子不仅具有足够的动能与轨道电子发生弹性碰撞,也具有足够的时间与靶原子发生相互作用并释放势能,对于内壳层的电离,除了直接的库仑电离外,也可能存在电子转移,准分子晋升等机制,如何利用现有的模型对该过程进行定量的估算,目前尚无定论,还需要进一步实验进行分析.

实验方面,基于粒子激发X 射线辐射(PIXE)元素分析标准数据测量和内壳层电离相关碰撞理论模型检验的需求,对质子碰撞产生靶原子X 射线的发射截面已经积累了丰富的数据.但是对于重离子入射的情况,尤其是对于玻尔速度附近能区的低速离子,受到加速器的限制,以及现有理论分析的局限性,相关的研究还比较少[12−15].Al 在地壳中具有丰富的含量,也是合金材料中的主要元素,得益于其多种优良的性能,在生活和工业上具有广泛的用途.作为固态靶,Al 的原子结构比较简单,K 壳层X 射线发射的原子数据只含有Kα谱线,相关理论模型的对比分析较为简单.因此,本文选择固体Al 靶作为研究对象.

本实验用50—300 keV H+(vp=(1.41—3.46)v0,vp表示入射离子(projectile)的速度,v0=2.19 ×106m/s 是玻尔速度)、100—600 keV He2+(vp=(1.00—2.40)v0)、2.0—5.0 MeV I22+(vp=(0.79—1.25)v0)和1.2—6.0 MeV Xe20+(vp=(0.61—1.36)v0)离子作用于固体Al 靶表面,测量了Al 的特征X 射线.计算了其发射截面的实验数据,PWBA,ECPSSR 和BEA 以及添加不同修正的理论数据;并将实验和理论进行了对比.讨论了有效电荷、低速库仑偏转修正对BEA 模型在估算低速高电荷态离子激发内壳层电离过程中的影响.

2 实验装置

本实验是在中国科学院近代物理研究所320 kV 实验平台1#终端上进行的,相关装置和技术已在原有工作中介绍[16,17],实验装置示意图如图1.实验所需离子,在电子回旋共振离子源中,由14.5 GHz 的馈入微波离化产生,特定电荷态由90°磁铁偏转选择得到,不同能量在加速管中由调节加速电压获得.然后,束流经过偏转、聚焦和限束校正后垂直入射到靶材中心,束斑面积约为7 mm2.炮弹离子计数由Labview 读取电流表上的积分电量计算得到[18].实验谱线由硅漂移X 射线探测器(SDD)记录.SDD 置于靶面45°方向上,立体角约为0.0011 rad.其探测效率取决于密封铍窗的透射率和探头的灵敏度,在0.5—4.0 keV 能量范围内,如图2 所示.

图1 实验装置示意图(1—离子源;2—分析磁铁;3—高压加速平台;4—光阑;5—90°偏转磁铁;6—四级透镜;7—60°偏转磁铁;8—超高真空靶室;9—靶;10—X 射线探测器;11—X 射线记录系统;12—穿透式法拉第筒;13—法拉第筒;14—离子计数记录系统;FC 为束流线上可插拔式法拉第筒)Fig.1.Schematic drawing of experiment setup: 1—ECR ion source;2—analyzing magnet;3—high volt accelerate plat−form;4—barrier;5—90° deflection magnet;6—magnetic quad−rupled lens;7—60° deflection magnet;8—ultrahigh vacuum target chamber;9—target;10—silicon drift detector;11—X−ray recording system;12—penetrable faraday cup;13—common faraday cup;14—projectile number recording system,FC is the faraday cup.

图2 SDD 在0.5—4 keV 范围内的探测效率Fig.2.Efficiency of the SDD detector in the energy region of 0.5—4.0 keV.

3 实验结果与讨论

3.1 Al 的特征X 射线辐射谱

不同离子轰击时碰撞产生Al 的典型X 射线谱如图3,利用非线性曲线拟合的高斯程序进行分析,发现实验谱线略有不同.H+,He2+离子入射时,谱线形状是对称的高斯线型,中心能量约为1.488 keV和1.490 keV,与标准的原子数据1.487 keV 基本一致[19,20].Al 的原子结构为1s22s2p63s23p1,3p 上仅有一个电子且不存在更外壳层的电子,Kβ的荧光产额仅为Kα的0.6%[21,22],所以K X 射线的原子谱主要是Kα谱线,包括Kα1和Kα2两条线,分别来自于2p3/2和2p1/2电子向1s 壳层的跃迁.Al 的2p3/2和2p1/2轨道上的电子束缚能分别为72.55 和72.95 eV[23],退激到1s 空穴对应两条谱线的能量差约为0.40 eV,目前的X 射线探测器无法分辨,可认为是一条谱线.所以,实验测到轻离子激发的Al 的谱线主要是KαX 射线.

图3 不同离子入射激发Al 的典型X 射线谱(曲线为高斯拟合,xc 为谱线中心能量,W 为谱线的半高全宽)Fig.3.Typical X−ray spectrum of Al induced by various projectile (The curve is Gauss fitting,xc and W is the central energy and full width at half maximum of the spectral line,respectively).

I22+,Xe20+离子入射时,谱线的右翼出现了非对称的增强和延长,并且主线的中心位置向着高能方向出现了蓝移,中心能量分别为1.506 keV 和1.501 keV.可认为这是由于重离子入射时产生L 壳层的多电离引起的,延长的右翼为增强的KβX 射线[24−28].所以,重离子激发Al 的特征谱线包括Kα和KβX 射线.

3.2 Al 的K X 射线发射截面的实验结果

本文H+,He2+,I22+,Xe20+离子在Al 靶中的最大射程分别为2.80,2.05,1.74,1.88 µm,均小于靶材厚度0.05 mm,X 射线的实验产生截面σx可由厚靶公式计算得到[29]:

其中,n为靶原子数密度,Y是X 射线的单粒子产额,dY/dE是产额−能量曲线斜率,dE/dR是炮弹离子的能损[30],µ为X 射线自吸收系数[31],θ,φ是束流方向、X 射线探测器探测方向与靶面法线之间的夹角[32].Nx,Np分别为X 射线和炮弹离子计数,η,Ω分别是X 射线探测器的效率和立体角[32].

表1 列出了本文实验中不同炮弹轰击时Al的K X 射线发射截面.其随单核子能量的变化由图4 给出.在本文能量范围内,随着炮弹离子入射能的增大,X 射线的发射截面也逐渐的升高,质子和He 离子激发的截面约为10—3—102barn 量级,I 和Xe 离子的数据约为101—102barn 量级.以相同单核子能量轰击时,随着炮弹离子的加重,X 射线的产生截面逐渐增大,例如,200,400,600 keV He2+离子的单核子能量为50,100,150 keV/u,其激发Al 的K 壳层X 射线的截面约为同等能量质子入射时的2.0,1.8,2.7 倍;6.0 MeV Xe20+(单核子能量约为47 keV/u)离子激发的截面约为50 keV 质子轰击时的1.1 × 103倍,为200 keV He2+(50 keV/u)离子轰击时的0.6 × 103倍;3 MeV I22+,Xe20+单核子的能量约为23.6,23.3 keV/u 与100 keV He2+的单核子能量(25 keV/u)相当,但是,其激发X 射线的截面约为He 离子轰击时的1.0 × 104,1.1 × 104倍.

表1 不同离子激发Al 的 K X 射线实验发射截面Table 1. Al K X−ray cross section excited by vari−ous projectile.

图4 不同离子激发Al 的K 壳层X 射线产生截面随单核子能量变化Fig.4.Al K X−ray cross section excited by various projectile.

3.3 理论截面的计算及修正

K 壳层X 射线截面的理论值可由1s 轨道电子的电离截面σk得到[33]:σx=σk×ωk(ωk为荧光产额).研究表明,高电荷态重离子碰撞可产生靶的多电离,伴随靶原子单个K 电子的电离,L,M 等轨道电子将出现多电离的状态.由于多电离使得部分轨道电子缺失,K 空穴退激的非辐射跃迁过程被减弱,导致X 射线辐射的几率发生变化,所以,ωk的取值与外壳层电子的电离度有关.本文中,轻离子激发Al 的K X 射线能量没有移动,与原子数据基本一致,说明其K X 射线辐射时,L 壳层电子处于满壳层的原子状态.所以,H+和He2+离子激发截面的计算,ωk取值为单电离原子参数0.039[23].重离子I22+和Xe20+入射时,Al 的谱线出现了明显的能量蓝移和β 线的辐射增强,说明L 壳层发生了多电离,发射截面理论计算的ωk为多电离修正值[34,35].

图5 给出了质子入射时Al 的K 壳层X 射线产生截面的本实验值、已有数据和不同的理论计算.可以看出,本文实验数据与Brandt 等[36]、Basbas等[29]、Shima[37]的测量数据基本一致,而略大于Khan 等[38,39]的数据.能量大于100 keV 范围内,BEA 估算小于实验数据约1—2 个量级,并且随能量的增大,两者的差别越来越大,而能量小于70 keV 时,其估算又大于实验数据.PWBA 理论值在整体上大于所有的实验数据,且与实验数据之间的差值随能量的增大而逐渐减小.对于ECP−SSR 理论计算,除略大于Khan 等[38,39]的数据外,与其他实验测量值符合得较好.这说明,对于轻离子激发K 壳层X 射线发射截面的预言,在速度小于3.5 倍玻尔速度的低速作用过程中,ECPSSR 是最为合适的理论模型.

图5 H+激发的发射实验截面与理论模拟Fig.5.Experimental cross section excited by H+,and the−ory simulations.

图6 对比了He2+离子入射时激发Al 的K X 射线产生截面实验值、已有数据以及不同的理论计算结果.本实验数据与原有的Basbas 等[29]、Brandt 等[36]、Needham 等[40]以及Shima 等[41]的测量值基本一致.BEA 的估算,在300 keV 时与实验结果较为接近,当入射能小于300 keV 时,大于实验值,而后,随着入射能的增大,又小于实验值;在量级上与实验值相当,但是随能量的变化趋势不同,理论计算的增大幅度小于实验值的实际变化.PWBA 理论的计算,在增长趋势上与实验结果趋于一致,但是在数值上比实验值整体上大了大约一个量级.在实验误差范围内,除个别数据点外,ECPSSR 估算与本实验结果完全符合.结果表明,对于He 离子轰击激发靶原子K 壳层的电离过程,在(1—2.4)v0近玻尔速度的低能碰撞体系中,ECPSSR 理论模型仍然适用.

图6 He2+激发的发射实验截面与理论模拟Fig.6.Experimental cross section excited by He2+,and the−ory simulations.

高电荷态重离子I22+和Xe20+轰击Al 靶激发其K X 射线发射截面实验结果与PWBA,BEA以及考虑相关修正理论估算的比较,如图7 和图8 所示,ECPSSR 估算远小于实验,图中未给出.分析发现,ECPSSR 的估算随着能量的增大迅速增大,并且严重低估了实验结果,例如,对于I22+离子,能量从2.0 MeV 到5.0 MeV,激发截面则由10—42barn 迅速增大到10—13barn,低估了实验数值至少14 个量级;2.4—6.0 MeV Xe20+离子激发的截面为10—36—10—13barn,低于实验结果也至少14 个量级.ECPSSR 模型,对轻离子入射激发的X 射线产生截面能够很好的估算,但是,对于Z1≫Z2的低速重离子入射的非对称系统,对PWBA 的相关修正显然过于严重,估算值过低,不再适用.对于PWBA 理论,在相对低能端低估了实验结果,而在高能端高于实验值约一个量级,并且随入射能量的增大其增长速率大于实验值的增幅;经过有效电荷修正后,其估算降低,但变化趋势不变.相比之下,BEA 计算在量级上与现有的实验结果最为相近,但还不能完全的符合.为进一步的比较实验结果,考虑了低速重离子入射情况下BEA 模型的有效电荷和库仑偏转修正.

图7 I22+激发的实验发射截面与理论模拟Fig.7.Experimental cross section excited by I22+,and the−ory simulations.

图8 Xe20+激发的实验发射截面与理论模拟Fig.8.Experimental cross section excited by Xe20+,and theory simulations.

在经典BEA 理论中,靶原子的轨道电子被认为是自由电子,其电离被处理为炮弹离子原子核与目标电子两者之间的库仑散射过程,并不考虑炮弹离子的带电问题和其与靶原子核之间的相互作用.而实际上,在炮弹离子速度远小于目标轨道电子速度时,靶原子对炮弹离子的库仑排斥(Coulomb repulsion,CR)作用较为明显[42,43],不可忽略.

一方面,在靶原子核库仑场的排斥作用下,炮弹离子速度减小并改变其运动路径,降低了与目标电子的有效碰撞能量,从而改变了其散射截面.再一方面,由于库仑排斥的减速,有效碰撞距离增大,电离发生时,靶中电子感受到的有效电荷不局限于炮弹的核电荷,而且还要考虑其携带剩余轨道电子的影响,此时的BEA 模型运用,不能将炮弹离子近似为裸核,其带电量不能忽略,而是要将其作为整体处理,作为一个带电原子实,靶原子轨道电子感受到这个原子实的电荷量才是引起其自身库仑电离的碰撞有效电荷.计算时,入射离子参数Z1用有效电荷Zeff来代替.

综合考虑低速库仑偏转和有效碰撞电荷修正后,K 壳层电子电离截面的BEA 估算公式可以写为[42]

式中,N=2 是K 壳层电子数目,σ0=πe4,Uk是结合能,G(V)是约化函数(V=vp/vk,vk是K 壳层电子的速率).Ep=Ep0– Z1(Ee+U),为炮弹的有效碰撞能.Ep0是入射能量,Ee和U分别是K 电子的动能和束缚能.公式的第二项表示库仑排斥引起有效碰撞能改变的修正.第一项与经典的BEA公式一致,此处将Z1换成了Zeff.本文中,Zeff由Slater法则给出:Zeff=Z1—δ,δ为屏蔽因子[44,45].Xe20+离子的核外电子排布为[Ar]3d104s24p4,屏蔽因子δ为29.52,有效电荷Zeff为24.48;I22+离子的剩余电子排布为[Ar]3d104s24p,屏蔽因子为38.45,有效电荷为24.55.

图7 和图8 展示了实验与BEA 以及相应修正理论估算的比较.BEA−CR 表示只附加库仑排斥作用.BEA−Zeff表示只考虑有效电荷的影响.BEA−Zeff−CR 为联合运用有效电荷和库仑排斥的修正估算.可以看出,库仑偏转的修正在相对低速时更为有效.例如,I 离子在2 MeV 时的修正截面比原来减小大约7.2%,在6 MeV 时修正值约为原始值的98.5%.相比库仑排斥的修正,有效电荷的修正作用更为重要,对于I 和Xe,该修正结果分别约为原始值的17%和14%.

除Xe 的1.2 MeV 数据外,实验值基本处于BEA 和BEA−Zeff−CR 估算之间,随入射能的增大,BEA−Zeff−CR 估算与实验值越来越接近,这说明,低速重离子入射时,综合考虑库仑排斥和初始带电量的影响,靶原子K 壳层电子的电离,利用经典的两体碰撞近似模型来处理更为合适.还可以看到,BEA 的模拟在数量级上与实验结果一致,但是在随能量的变化趋势上不同,随着能量的降低,实验值的减小慢于理论计算.可认为,这是由电子俘获机制引起的.在低速碰撞时,重离子碰撞产生的内壳层的电离,除了直接的库仑激发外,还存在电子俘获的作用,有效碰撞能越小,电子俘获作用越明显,直接电离截面在总截面中的比重就越小,所以实验测量截面与BEA−Zeff−CR 估算之间的差异,随入射能量的减小,越来越大.

4 结 论

在近玻尔速度的低能区,实验测量了质子、He2+离子和高电荷态重离子I22+,Xe20+轰击固体Al 靶时激发Al 的K X 射线产生截面,并与PWBA,ECPSSR 和BEA 等理论估算进行了比较.讨论了高电荷态重离子低速碰撞时的相关修正.分析结果表明,随着炮弹离子动能的增大,特征X 射线的实验截面增大,同等单核子能量下,重离子激发的截面约为轻离子入射时的104倍.质子、He2+离子入射时,K 电子的电离以直接电离为主,X 射线的产生截面可由ECPSSR 理论很好的预言.而重离子I22+,Xe20+轰击时,除了直接的库仑相互作用,K 壳层的电离还存在电子俘获的机制,电离截面的估算可近似由同时使用库仑偏转与有效电荷修正的BEA 模型给出.

感谢中国科学院近代物理研究所320 kV 实验平台工作人员对实验的技术支持和帮助.