用同步辐射X射线衍射技术分析GaN／Si外延膜的结构与应变

丁斌峰，潘 峰，法 涛，成枫锋，姚淑德

（1．廊坊师范学院 物理与电子信息学院，河北 廊坊065000；2．北京大学 核物理与核技术国家重点实验室，北京100871；3．陕西理工学院 物理系，陕西 汉中723001）

1 引 言

自1896年X射线被发现以来，可以利用X射线分辨的物质系统越来越复杂．从简单物质系统到复杂的生物大分子，X射线已经为我们提供了很多关于物质静态结构的信息．此外，由于在各种测量方法中，X射线衍射方法具有不损伤样品、无污染、快捷、测量精度高、能得到有关晶体完整性的大量信息等优点，再加上晶体存在的普遍性和晶体的特殊性能以及其在计算机、航空航天、能源、生物工程等工业领域的广泛应用，人们对晶体的研究日益深入，使得X射线衍射分析成为研究晶体最方便、最重要的手段［1－2］．但是传统的X射线衍射方法，由于其X射线的强度小，使其不能精确地测定晶体结构和晶格常量．同步辐射X射 线 衍 射 （synchrotron radiation X－ray diffraction，SRXRD）技术，由于其X射线的强度大，所以不但可以精确地测定晶体的结构和晶格常量，而且还可以进行晶体的取向和外延膜应变等的研究［3］．

2 实 验

2．1 实验原理

当单色X射线束入射到晶体时，由于晶体是由原子规则排列成的晶胞组成，这些规则排列的原子间距离与入射X射线波长有相同的数量级，因此由不同原子散射的X射线相互干涉，在某些特殊方向上产生强X射线衍射，衍射线在空间分布的方位和强度与晶体的结构密切相关．衍射线空间方位与晶体结构的关系可用布拉格方程［4－5］表示为

衍射面间的距离及其在水平与垂直方向的应变（e∥，e⊥）、四方畸变（eT）可表示为［6－8］

已知λ，h，k，l可以测出θ，进而可以求出a和c．布拉格方程将晶体的周期性的特点、X射线的本质与衍射规律结合起来，利用衍射实验只要知道λ和θ这2个量，由式（1）～（5）就可以计算出a和c．

点阵常量的测定是通过X射线衍射线的位置θ的测定而获得的，点阵常量测定中的精确度涉及布拉格角的测量精度．晶面间距测量的精度随着θ角的增加而增加，θ越大得到的点阵常量值越精确，因而点阵常量测定时应选用高角度衍射线［9］．

应变是 Ga N（0002）面在Si（111）面上生长时，由于Si的晶格常量与GaN的晶格常量不匹配引起的，所以在水平方向（a）与垂直方向（c）产生弹性应变［10］．图1所示为X射线衍射原理示意图［3－5］．

图1 X射线衍射原理示意图

2．2 实验方法

SRXRD衍射仪是由X射线源、单色器、定角仪和探测器组成．X射线源是同步辐射源．单色器为第一晶体．同步辐射源又加1个单色器，为第二晶体，样品为第三晶体．

选择GaN／Si作为测试样品，样品结构如图2所示．衬底为Si，缓冲层为Al N与AlGaN，外延层为GaN．测试样品用金属有机化学气相沉积方法制备．

图2 样品的生长结构

本实验采用具有Ge（220）单色器的Bruker D8－Discover系统．在单色器和探测器前使用的4个狭缝宽度分别是：1．0，1．0，0．6，0．2 nm．X射线波长为Cu Kα（λ＝0．153 981 nm），核心部件由4个旋转圆组成，分别为Ф圆、χ圆、ω圆和2θ圆．ω和2θ圆为同一转轴；Ф圆转轴垂直于样品表面，与ω和2θ圆的转轴垂直；χ圆为样品的倾斜旋转圆．另外样品架还可以二维转动和平动［7－9］．

1）θ－2θ扫描：也叫联动，样品和探测器都在转动，从衍射峰的位置可以确定样品的晶格常量，从而确定样品外延膜的应变．衍射峰的半峰全宽与薄膜的厚度、组分及应变的不均匀性有关．

2）ω扫描：也称摇摆，探测器固定在2θ位置，样品在θ左右摇摆，从衍射峰的半峰全宽判定样品的结晶品质．

3）Ф扫描：衍射晶面与样品表面有一定的夹角，如 GaN 的表面（0002）与（10 11）的夹角为61．96°，先将样品倾斜61．96°（即χ＝61．96°），然后选择θ＝18．463°［θ为 GaN（10 11）的衍射角］，最后样品绕表面法线从－25°旋转到334°，即为Ф扫描，可以观测（10 11）面的空间分布，从而判断晶体的结构．

选择Ga N／Si晶体作为实验测试的样品，其表面为Si（111）面，与外延膜 Ga N（0002）面平行．利用同步辐射X射线衍射技术，首先对Ga N进行θ－2θ的对称与非对称扫描，可以得出Ga N的晶格常量及其应变；其次，作ω扫描，从衍射峰的半峰全宽判定样品的结晶品质；再次，将Ga N（0002）的χ角转过61．96°，转到 Ga N（10 11）面，对准GaN（10 11）的布拉格衍射角θ＝18．463°，进行－25°～334°的Ф扫描，可以得出GaN外延膜的结构．

3 结果与讨论

图3与图4分别是Ga N沿（0002）与（10 11）对称与非对称面的θ－2θ扫描，从图中可以得出GaN的衍射角，由式（1）～（5），可以算出Ga N外延膜的晶格常量与应变（计算结果在表1中）．

图5为Ga N（0002）的摇摆线，从图5中可以看出其半峰全宽为0．63°，半峰全宽比较小，所以样品结晶品质较好［11］．

图6是 GaN（10 11）的Ф 扫描，其中 GaN（10 11）的θ＝18．463°，Ф＝－25°～334°．从图6中可以看到，GaN（10 11）为六重对称，说明Ga N为六方结构．

3 沿GaN（0002）对称面和Si（111）衍射面的θ－2θ扫描

图4 沿GaN（10 11）非对称面的θ－2θ扫描

图5 Ga N（0002）衍射面在Ф＝0°方向上的摇摆线

图6 Ga N（10 11）的Ф 扫描

表1 GaN理论晶格常量、测量晶格常量、垂直应变、水平应变及四方畸变

Ga N直接长在Si上，由于晶格常量的不同［（aGaN＝0．318 9 nm，aSi（111）＝0．384 03 nm）］，使得晶格失配（失配率16．9%）［12］，再则 GaN 和 Si的热膨胀系数分别为5．59×10－6K－1和3．77×10－6K－1，当GaN薄膜从高的生长温度（1 100～1 200℃）降到室温时，在厚的Ga N外延膜中会产生很大的张应力而在表面易产生裂纹，张力释放的结果会导致高密度的无序性（～1 010 cm－2）．插入Al N层的方法可以减少Si衬底上厚GaN外延膜的张应力和裂纹，这一点可以从表1的应变结果看出来，应力基本得到释放，所以样品结晶品质较好［13－14］．

4 结 论

采用SRXRD测定晶体的结构和晶格常量是一种可靠、精确有效的方法．采用SRXRD可以测定晶体的水平应变、垂直应变和四方畸变，也可以判定晶体的结晶品质．

致谢：SRXRD实验在国家同步辐射实验室（合肥）完成，实验中得到国家同步辐射实验室X射线站潘国强教授的大力帮助，在此表示感谢．

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