广州大气总悬浮颗粒物中可提取有机物的分布及源析

唐小玲 (1.山东科技大学化学与环境工程学院,山东 青岛 266510；2.中国科学院广州地球化学研究所 有机地球化学国家重点实验室,广东省环境资源利用与保护重点实验室,广东 广州 510640)

广州大气总悬浮颗粒物中可提取有机物的分布及源析

唐小玲1,2*(1.山东科技大学化学与环境工程学院,山东 青岛 266510；2.中国科学院广州地球化学研究所 有机地球化学国家重点实验室,广东省环境资源利用与保护重点实验室,广东 广州 510640)

采用N,O-双(三甲基硅烷基)三氟乙酰胺(BSTFA)衍生化预处理和GC/MS分析技术,于2002～2003年对广州市大气气溶胶中的有机化合物进行了定量检测.结果表明,在广州市TSP样品中有机物的种类共分为9大类:烷烃、多环芳烃、酯类、正烷醇、酚类、酸类、甾类、二萜类、糖类化合物.在总定性有机化合物中,酸类(24.65%～40.38%)化合物的百分含量最高,其次为糖类(15.57%～36.18%).全年样品中最丰富的脂肪酸为正十六酸、正十八酸,高碳数脂肪酸(＞C20)含量最高的酸是正二十四酸.广州市二元羧酸的浓度以冬季最高,气象条件(风向、雨水和逆温)是影响二元羧酸浓度变化的主要因素.利用分子标志物可以讨论源解析和源贡献,化石燃料对有机质的贡献率最高(平均值为64.28%),其次为植物蜡脂质 (平均值为10.99%)和生物质燃烧(平均值为8.58%).

广州；总悬浮颗粒物(TSP)；有机物；源解析

有机物是大气气溶胶的重要组成,据一般估计,气溶胶颗粒物中有 20%～50%是有机成分[1-2],热带森林地区更高,可以达 90%以上[3-5].气溶胶中的有机物是具有多种化学性质和热动力学性质的几百种单个有机化合物的聚合体.根据有机物在水中的可溶性,Saxena等[1]将气溶胶中的有机物分为水不可溶性有机物(WINSOC)和水可溶性有机物(WSOC).这些有机物种类繁多,直接或间接影响着大气环境质量、气候和人类健康.

气溶胶中的有机物有多种来源,主要可分为天然源和人为源:人为源为机动车排放、家庭烹饪、吸烟、家庭房屋装修、垃圾焚烧等;天然源为火山爆发、森林火灾、地壳有机气体排放等.广州市所处的珠江三角洲地区,近年来经济发展迅猛,工业、农业、交通运输业等排放的大气污染物,导致大气中颗粒物的含量逐年增加.了解该区域内大气总悬浮颗粒物(TSP)中的有机物在不同季节的污染水平及不同污染源对其贡献率,对评价污染物的环境归宿以及健康效应有着重要意义.

1 实验方法

1.1 样品的采集

本研究选择2个采样点,一个设在广州市天河区五山中国科学院广州地球化学研究所情报楼顶(高 20m),另一个设在荔湾区区政府办公楼顶(高 25m).五山和荔湾分别代表新城区和老城区.采用 TSP大流量采样器(TH-1000,武汉天宏智能仪表厂),流速为 1.05m3/min.采样前,将石英滤膜置于马弗炉中450℃焙烧4h.样品称重前置于25℃、相对湿度50%的恒温恒湿箱中平衡24h后于-29℃保存.采样时间为2002年6月12日～2003年6月31日,各采样点每周采集1个TSP样品.本研究选取 36个样品进行分析.春夏两个季节气象条件差别不大,这两个季节主要根据颗粒物浓度和日期,每个采样点选取8个样品;秋冬两季节气象条件差别较大,这两个季节主要根据颗粒物浓度、日期以及气象条件,每个采样点选取10个样品;个别样品由于内标峰的问题未能参与计算.样品采集时间为上午 10:30至次日上午10:30,同时记录温度、湿度、风速、风向等各种气象数据.

1.2 样品的预处理

将滤膜剪碎至棕色瓶子中,样品每次加混合溶剂(二氯甲烷:甲醇=2:1)50mL左右,加入内标物氘代碳二十四烷(n-C24D50),超声3次过滤2次至250mL圆底烧瓶中,将过滤后样品旋转蒸发至1mL左右,用高纯氮气氮吹,转移到细胞瓶中,保存在冰箱中待进样分析.进样前样品用可加热的氮吹装置定容到 0.4mL,然后用微量注射器取出样品 20µL至另一干净的细胞瓶中进行衍生化.需要注意的是,事先必须估计一下每天进样的个数,第1d衍生化样品的个数基本上是第2d仪器可以进样的个数(假设一批10个样品),用氮气装置吹干样品,每吹干一个样品,在此样品里立即加衍生化试剂 BSTFA(N,O-双(三甲基硅烷基)三氟乙酰胺)20µL,吡啶 10µL,很快密封,再吹干第二个样品,依次操作.这批样品都加好衍生化试剂和吡啶且密封好后,放在 70℃烘箱里 3h,充分衍生化.进样前衍生化好的样品吹干,加溶剂正己烷20µL,然后进行GC-MS测定.整个过程均在严格无水的环境中进行.第 2d再重复上面的操作,以保证样品不发生水解.

1.3 标准品

内标样品:氘代碳二十四烷(n-C24D50) (Aldrich, USA)

标准样品:多环芳烃(Ultra Scientific, USA);正构烷烃(C16, C19, C24, C28, C30, C32) (Aldrich, USA);脂肪酸(99.2%～99.9%)(质量分数,下同)、癸二酸(99%)、左旋葡聚糖(99%)( Aldrich, USA);苯甲酸、己二酸(＞99%)、庚二酸、辛二酸、壬二酸(99%)、β-谷甾醇(97%)(Fluka, USA); 胆甾醇(95%)、豆甾醇(95%)(Acros Organics, USA);蔗糖、海藻糖、葡萄糖(广州金华大化学试剂有限公司).

1.4 GC-MS仪器测定

定量分析是在气相色谱(HP5890GC)/质谱(HP5972MS)上完成的,所用毛细管柱为HP-5(25m×0.32mm×0.25m)(GC/MS和毛细管柱均为美国惠普公司生产).实验条件如下:进样口温度为 290℃,离子源温度为 180℃,无分流进样.柱温:起始 80℃,保持 5min,以 4℃/min升温至290℃,保持20min.

1.5 质量控制与质量保证(QC/QA)

加标空白多环芳烃的回收率在 55%(苊)～105%(苯并[ghi]苝)之间,加标空白左旋葡聚糖、十八脂肪酸、蔗糖、正构烷烃的回收率大于80%.野外空白实验表明,主要的污染物是邻苯二甲酸酯类物质,很少量的丙三醇、十六脂肪酸和十八脂肪酸(低于实际样品中该化合物含量的5%).因此,这些污染物不影响待测化合物的定性和定量.

2 结果与讨论

2.1 有机污染物总体特征

图1 各类有机化合物在广州市不同季节的相对含量Fig.1 The relative concentration of all identified organic compounds in different seasons of Guangzhou

在广州市TSP样品中有机物共分为9类:烷烃(包括正构烷烃和藿烷)、多环芳烃(PAHs)、酯类(包括羧酸甲酯、1-软脂酸甘油酯、1-硬脂酸甘油酯)、正烷醇、酚类、酸类(包括脂肪酸、二元羧酸和不饱和脂肪酸)、甾类、二萜类、糖类化合物.图1为各类有机化合物在广州市不同季节的相对含量.从图1可以看出,极性有机化合物(糖类、酸类、二萜类、正烷醇、甾类、酚类和酯类)比非极性有机化合物(烷烃、PAHs)含量高出很多倍.糖类(15.57%～36.18%)与酸类(24.65%～40.38%)化合物的百分含量都较高,其次为烷烃(15.03%～28.50%),其他几类化合物都较低.

2.2 酸类

2.2.1 脂肪酸 脂肪酸在自然界广泛存在,天然源和人为源都可以产生脂肪酸.在本研究广州市样品中检测到的脂肪酸的碳数范围为 C13～C32(表1、图2d),4个季节几乎所有的样品中最丰富的脂肪酸为正十六酸、正十八酸.五山和荔湾脂肪酸的碳优势指数(CPI)值(CPI=ΣC16～C32/ΣC15～C31)范围分别为:6.07～7.39、5.39～15.38. He等[6]报道了厨房油烟和北京大气中 2个含量最高的脂肪酸(正十六酸和正十八酸)对胆甾醇的相对浓度(胆甾醇作为厨房油烟的示踪物,将样品中胆甾醇浓度作为 1,然后计算出其他化合物相对于胆甾醇的浓度)的数值接近,再加上正十六酸和正十八酸也是食用油的主要成份,表明了正十六酸和正十八酸可能主要来源于厨房油烟.

表1 广州市五山和荔湾TSP中检测到的有机物的平均含量(ng/m3)Table 1 Average concentration of total organic compounds identified in TSP of Guangzhou (ng/m3)

图2 广州荔湾2003年6月采集的TSP样品的有机物气相色谱Fig.2 Gas chromatogram of TSP at Liwan district of Guangzhou in June of 2003

广州市高碳数脂肪酸部分(＞C20)含量最高的酸是正二十四酸;但与正十六酸和正十八酸相比,要低很多.这与前人研究的一些城市如洛杉矶[7]和香港[8]的结果有类似之处.需要强调的是,木材燃烧随着燃烧条件的不同,所产生的脂肪酸的丰度分布也是不一样的.在壁炉或密闭的燃烧室做的软质木材燃烧排放速率试验结果表明,正十六酸比正二十四酸排放速率高[9].然而,在营火中非密闭的松树木材燃烧试验表明[10],正二十四酸的排放速率比正十六酸高(相对浓度);Yu等[11]报道的对森林木材燃烧烟雾事件时期采得的样品也同样是正二十四酸的浓度比正十六酸高很多.究其原因,可能是由于非密闭的营火燃烧和森林燃烧时温度较低[11],导致植物蜡的裂解较少,其他原因还有待进一步研究.

较为明确的是,高碳数脂肪酸主要来源于生物,如维管植物和木材燃烧等[11].Yu等[11]报道了森林木材燃烧烟雾事件气溶胶中的高碳数脂肪酸(＞20)的浓度比非烟雾事件中明显上升,这也很好的说明了这一点.

2.2.2 二元羧酸 二元羧酸(以下简称为二酸)是有机气溶胶中的很重要的组分.二酸在很多污染源中被检测到,如机动车[12]、烹饪源[6]、家庭壁炉木材燃烧[9]和香烟烟气中[13].二酸也是大气光化学反应的产物.Yu等[11]计算出未分配有机碳(化学质量平衡模型计算出的)与二酸(丙二酸与丁二酸之和)有较好的相关性,表明未分配有机碳和二酸对二次有机气溶胶的形成有很好的指示作用.由于二酸的低挥发性和高水溶性,已有关于水中二酸的文献报道[14].

在本研究广州大气中检测到的二酸的碳数范围为 C3～C10,壬二酸(C9)的浓度最高.广州市全年内总二酸(C3～C10)浓度变化范围为 22.94～197.47ng/m3(表1).He等[6]曾报道北京夏、秋、冬3个季节的二酸的含量,该文中定量的二酸为已二酸～壬二酸,夏季和秋季的浓度相差无几,而比冬天高一倍还多,其中壬二酸的含量最高,且认为夏季高温光化学反应会使二酸含量增加.很多学者都有类似报道[6,8],夏季二酸含量较高.在本研究中广州五山和荔湾二酸的含量却是冬季最高,可能与广州的气象条件相关,春夏季主要是相对较干净的南风,雨水也较多(二酸的水溶性都很高,尤其是短链二酸),污染物很容易扩散;秋冬季逆温天气较多,污染物很难扩散,污染较严重.另外,与Simpson等[15]所测珠江三角洲气溶胶中烷基硝酸盐(可作为臭氧光化学产物的指示)和臭氧冬季比夏季高有类似之处,该文中认为可能与广州不同季节的风向和逆温有关.

2.2.3 不饱和脂肪酸 广州市检测到的不饱和脂肪酸主要为正十六烯酸和正十八烯酸,全年内这2个烯酸之和的浓度范围为10.28～80.04ng/m3.由于这些酸与OH自由基、NO3和臭氧等的反应,不饱和脂肪酸在大气中通常不稳定,易被氧化和降解[6].这两个采样点夏天比冬天的浓度都要低很多,究其原因,可能与夏天比冬天阳光较强烈有关(根据地球自转原理).He等[6]将一些厨房油烟与北京大气中同时具有的化合物的浓度相对于胆甾醇的浓度数值(胆甾醇作为厨房油烟的示踪物,将样品中胆甾醇浓度作为 1,然后计算出其他化合物相对于胆甾醇的浓度)用来比较,结果表明,北京大气中不饱和脂肪酸的相对于胆甾醇的浓度数值比厨房油烟中不饱和脂肪酸的相对于胆甾醇的浓度数值低,说明不饱和脂肪酸在大气中清得的很快,表明不饱和脂肪酸在大气中转变(如光化学反应等)的很快.

2.3 糖类

糖类化合物是自然界中分布极为广泛的有机物质.光合作用合成的有机物主要是糖类, 其中最为普遍的是蔗糖和淀粉.他们不仅是高等植物的光合产物,而且是碳水化合物的储藏与积累的主要形式.他们的重量占到维管植物组织的75%左右,在维管植物组织内主要作为多聚糖结构(纤维素、半纤维素和果胶等)[16].在大气中,糖类化合物主要分为3大种类:第1类为单糖和二糖中的一些主要糖类化合物,如葡萄糖、甘露糖、蔗糖和海藻糖等;第 2类为脱水糖,如左旋葡聚糖、甘露糖醛和半乳糖等[17-19];第3类为糖醇,如山梨糖醇、甘露糖醇、木糖醇、阿拉伯糖醇、赤藻糖醇和甘油等.

广州市样品中检测到的糖类化合物是左旋葡聚糖、甘露糖、半乳糖、苦杏仁苷、蔗糖、海藻糖、α-葡萄糖、β-葡萄糖、α-果糖、β-果糖、甘油、木糖醇、山梨糖醇、纤维糖(图2a和图2e),全年内这些糖类化合物的浓度范围为169.62～776.30ng/m3.

2.4 总有机质中不同来源贡献率

根据广州市、珠江三角洲和我国其他地区污染源的有机物组成的研究[6,20-22],有机污染源可分为5个排放源(植物蜡脂质、化石燃料、土壤、生物质燃烧和烹饪)和1个二次氧化反应来源以及一些其他混合源.利用分子标志物可以进行源解析和源贡献[18-19].表2列出了有机化合物的来源分类.从图3可以看出,总有机质中化石燃料贡献率最高,平均值为 64.28%;其次为代表自然背景来源的植物蜡脂质,平均值为 10.99%;生物质燃烧贡献率平均值为8.58%,土壤来源(平均值为5.99%)和烹饪来源(平均值为5.97%)较低,二次氧化产物和其他源最少.

2.5 正构烷烃

在广州大气中检测到的正构烷烃的碳数范围为C16～C34(表1和图2b),广州市全年内总的正构烷烃浓度的变化范围为 181.56～689.27ng/m3,与文献[21]在广州市采集 PM10样品中所测正构烷烃(C12～C36)浓度接近(26.4～719.2ng/m3).CPI值可以用来指示生物成因和人为成因有机质的相对关系,一般来说,原油正构烷烃CPI接近1,植物蜡 CPI 值 多 ＞3[24].CPI 值 (CPI=2ΣC17～C33/ (ΣC16～C32+ΣC18～C34))范围在五山和荔湾分别为1.23～1.32、1.19～1.42,接近 1,表明广州市大气颗粒物中的正构烷烃主要来源于化石燃料的不完全燃烧,也有少部分生物来源.

2.6 PAHs

在广州TSP样品中检测到的PAHs共有23种,表1给出了分析结果.两地点全年内PAHs浓度的变化范围为34.77～117.06ng/m3,均为冬季污染最严重;高于马万里等[25]5月份所测哈尔滨大气TSP中的PAHs浓度;比谭吉华等[26]在同地点采集 PM10样品中所测 16种 PAHs总量略高(8.11～106.26 ng/m3).荔湾和五山的PAHs平均浓度污染水平相当.作为新兴城区,通常认为天河区的空气质量要优于老城区.但由于近年经济发展迅速,导致多环芳烃污染加重,故五山的PAHs含量并不低于荔湾.受排放源、气象条件、PAHs的沉降及消除机制和 PAHs本身化学机制的共同作用,PAHs的季节变化特征非常明显.广州夏季温度较高,受气固分配的影响,PAHs向气相转移,颗粒相PAHs比重相对减少.同时,夏季季风对PAHs的浓度也有很大影响,广州夏季盛行西南风,从太平洋吹来相对干净的空气,对气溶胶有较强稀释作用;夏季季风对PAHs稀释的同时,带来的丰富降雨,使大气中的颗粒物和 PAHs去除效率较高[26].

图3 据表2所作总可溶有机质的不同来源贡献Fig.3 Pie diagrams showing the sources strengths of organic matter from Table 2

2.7 其他几类化合物

在广州市样品中检测到的正烷醇的碳数范围为C16～C30(表1,图2c).碳数大于20的正烷醇主要来源于维管植物蜡[20];碳数小于 20的正烷醇可能大部分来源于微生物,因为它们不是植物蜡的主要组成部分[27].荔湾的正烷醇总量要高于五山.

在广州市气溶胶所有样品中检出的藿烷系列化合物碳数范围为 C27～C33,没有 C28,与Simoneit等[20]对北京、贵阳和广州的气溶胶研究结果有类似之处,具有成熟有机质的分布特征.本研究样品中检测出的二萜类化合物是脱氢松香酸甲酯、脱氢松香酸、同位-海松酸,检测出的甾类化合物是胆甾烷、胆甾醇、5α-胆甾烷醇、豆甾醇、β-谷甾醇,检测出的酚类化合物是香草酸、紫丁香酸、间苯二酚、羟基苯甲酸.

3 结论

3.1 在广州市TSP样品中定性定量分析了9大类化合物:烷烃、PAHs、酯类、正烷醇、酚类、酸类、甾类、二萜类、糖类化合物.在总定性有机化合物中,酸类(24.65%～40.38%)和糖类(15.57%～36.18%)化合物百分含量较高.

3.2 全年样品中最丰富的脂肪酸为正十六酸、正十八酸,可能主要来源于厨房油烟;高碳数脂肪酸(＞C20)可能主要来源于生物(如维管植物和木材燃烧),含量最高的酸是正二十四酸.

3.3 广州市二酸的浓度以冬季最高,与文献报道的城市夏季二酸含量较高不一致,气象条件是影响二酸浓度的主要因素.广州市春夏季主要是相对较干净的南风,雨水也较多,污染物很容易扩散;秋冬季逆温天气较多,污染物很难扩散.

3.4 利用分子标志物进行源解析和源贡献.结果表明,化石燃料对有机质的贡献率最高(平均值为 64.28%),其次为植物蜡脂质平均值为(10.99%)和生物质燃烧(平均值为8.58%).

[1] Saxena P, Hildemann L. Water-soluble organics in atmosphere particles: a critical review of the literature and application of thermodynamics to identify candidate compounds [J]. J. Atmos. Chem., 1996,24:57-109.

[2] Venkataraman C, Reddy C K, Josson S, et al. Aerosol size and chemical characteristics at Mumbai, India, during the INDOEX～IFP(1999) [J]. Atmos. Environ., 2002,36:1979-1991.

[3] Talbot R W, Andreae M O, Andreae T W, et al. Regional aerosol chemistry of the Amazon Basin during the dry season [J]. J. Geophys. Res., 1988,93:1499-1508.

[4] Talbot R W, Andreae M O, Berreshein H, et al. Aerosol chemistry during the wet season in central Amazonia: The influence of long-range transport [J]. J. Geophys. Res., 1990,95(16):955-969. [5] Andreae M O, Crutzen P J. Atmospheric aerosols biogeochemical sources and role in atmospheric chemistry [J]. Science, 1997, 276:1052-1058.

[6] He L Y, Hu M, Huang X F, et al. Measurement of emissions of fine particulate organic matter from Chinese cooking [J]. Atmos. Environ., 2004,38:6557-6554.

[7] Rogge W F, Hildemann L M, Mazurek M A, et al. Sources of fine organic aerosol. Road dust, tire debris, and organometallic brake lining dust: roads as sources and sinks [J]. Environ. Sci. Technol., 1993,27:1892-1904.

[8] Zheng M, Fang M, Wang F, et al. Characterization of the solvent extractable organic compounds in PM2.5 aerosols in Hong Kong [J]. Atmospheric Environment, 2000,34:2691-2702.

[9] Rogge W F, Hildemann L M, Mazurek M A, et al. Sources of fine organic aerosol. 9. Pine, oak, and synthetic log combustion in residential fireplaces [J]. Environ. Sci. Technol., 1998,32:13-22.

[10] Simoneit B R T, Rogge W F, Lang Q, et al. Molecular characterization of smoke from campfire burning of pine wood (Pinus elliottii) [J]. Chemosphere: Global Change Science, 2000, 2:107-122.

[11] Yu J, Tung W T, Wu W, et al. Abundance and seasonal characteristics of elemental and organic carbon in Hong Kong PM10[J]. Atmos. Environ., 2004,38:1511-1521.

[12] Kawamura K, Kaplan I R. Motor exhausts emissions as a primary source for dicarboxylic acids in Los Angeles ambient air [J]. Environ. Sci. Technol., 1987,21:105-110.

[13] Rogge W F, Hildemann L M, Mazurek M A, et al. Sources of fine organic aerosol cigarette smoke in the urban atmosphere [J]. Environ. Sci. Technol., 1994,28:1375-1388.

[14] Narukawa M, Kawamura K, Li S M, et al. Dicarboxylic acids in the arctic aerosols and snowpacks collected during ALERT 2000 [J]. Atmospheric Environment, 2002,36:2491-2499.

[15] Simpsona J, Wang T, Guo H, et al. Longterm atmospheric measurements of C1–C5 alkyl nitrates in the Pearl River Delta region of southeast China Isobel [J]. Atmospheric Environment, 2006,40:1619-1632.

[16] Sjöström J, Reunanen M. Characterization of lignin and carbohydrates dissolved in groundwood pulping by pyrolysisgas chromatography/mass spectrometry [J]. Journal of Analytical and Applied Pyrolysis, 1990,17:305-318.

[17] Simoneit B R T, Schauer J J, Nolte C G, et al. Levoglucosan, a tracer for cellulose in biomass burning and atmospheric particles [J]. Atmos. Environ., 1999,33:173-182.

[18] Simoneit B R T, Kobayashi M, Mochida M, et al. Composition and major sources of organic compounds of aerosol particulate matter sampled during the ACE-Asia campaign [J]. J. Geophys. Res., 2004,109, D19S10, doi: 10.1029/2004JD004598.

[19] Simoneit B R T, Elias V O, Kobayashi M, et al. Sugars-dominant water～soluble organic compounds in soils and characterization as tracers in atmospheric particulate matter [J]. Environ. Sci. Technol., 2004,38:5939-5949.

[20] Simoneit B R T, Sheng G, Chen X, et al. Molecular marker study of extractable organic matter in aerosols from urban areas of China [J]. Atmos. Environ., 1991,25A:2111-2129.

[21] Bi X H, Sheng G Y, Peng P A. Extractable organic matter in PM10from LiWan district of Guangzhou City, PR China [J]. Science of the Total Environment, 2002,300:213-228.

[22] 何凌燕,胡 敏,黄晓锋,等.北京大气气溶胶PM2.5中的有机示踪化合物 [J]. 环境科学学报, 2005,25(1):23-29.

[23] 唐小玲,毕新慧,陈颖军,等.广州市空气颗粒物中烃类物质的粒径分布 [J]. 地球化学, 2005,34(5):508-514.

[24] Azevedo D A, Moreira L S, Siqueira D S. Composition of extractable organic matter in aerosols from urban areas of Rio de Janeiro city, Brazil [J]. Atmos. Environ., 1999,33: 4987-5001.

[25] 马万里,李一凡,孙德智,等.哈尔滨市大气中多环芳烃的初步研究 [J]. 中国环境科学, 2010,30(2):145-149.

[26] 谭吉华,毕新慧,段菁春,等.广州市大气可吸入颗粒物(PM10)中多环芳烃的季节变化 [J]. 环境科学学报, 2005,25(7):855-862.

[27] Simoneit B R T, Mazurek M A. Organic matter of the troposphereⅡ.Natural background of biogenic lipid matter in aerosols over the rural western United States [J]. Atmos. Environ., 1982,16(9): 2139-2159.

Source determination and characterization of extractable organic compounds in the total suspended particles (TSP) of Guangzhou, China.

TANG Xiao-ling1,2*(1.College of Chemical and Environmental Engineering, Shandong University of Science and Tehnology, Qingdao 266510, China；2.State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangdong Key Laboratory of Environment and Resources, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, 510640). China Environmental Science, 2011,31(10)：1592～1599

The total extracts of the total suspended particles (TSP), collected in Guangzhou from 2002 to 2003, were derivatized with N,O-bis-(trimethylsilyl)trifluoroacetamide (BSTFA) and then analyzed by gas chromatography-mass spectrometry (GC/MS). The aerosols contained alkanes, PAHs, esters, n-alkanols, phenols, acids, steroids, lignin products and saccharides. Acids constituted the highest organic component (24.65% to 40.38%) among the total identified organic compounds (TOCs) excluding the unresolved complex mixture (UCM). This was followed by saccharides (15.57% to 36.18%).The predominant fatty acids in all samples were C16:0and C18:0, whereas the predominant long-chain fatty acid (＞20) was C24:0.The highest dicarboxylic acid concentration was obtained in winter, with meteorological conditions, such as wind direction, rainwater, and inversion layers, strongly influencing the seasonal variability. The contribution of different emission sources based on the organic compound tracers were then modeled and apportioned. The contribution of emissions from fossil fuel utilization to the total compound mass (TCM: TOC + UCM) accounted for 64.28% on seasonal average. Plant wax lipids contributed 10.99 % of TCM on seasonal average, whereas emissions from the burning of biomass smoke accounted for 8.58% of TCM on seasonal average.

Guangzhou；total suspended particles (TSP)；organic compounds；source determination

X131.1

A

1000-6923(2011)10-1592-08

2010-12-27

中国科学院知识创新工程项目(KZCX3-SW-121);国家自然科学基金资助项目(40343006)

* 责任作者, 博士, tangxl318@sina.com

唐小玲(1978-),女,江苏泰州人,讲师,博士,主要从事大气环境中有机污染物的监测和控制.发表论文10余篇.