曹妃甸老龙口现代沉积环境及重金属污染特征研究

于文金,邹欣庆,朱大奎 (1.南京信息工程大学省部共建教育部气象灾害重点实验室,江苏 南京 210044；2.河海大学海岸灾害及防护教育部重点实验室,江苏 南京 21009；.南京大学海岸与海岛开发教育部重点实验室,江苏 南京 21009)

曹妃甸老龙口现代沉积环境及重金属污染特征研究

于文金1,2*,邹欣庆3,朱大奎3(1.南京信息工程大学省部共建教育部气象灾害重点实验室,江苏 南京 210044；2.河海大学海岸灾害及防护教育部重点实验室,江苏 南京 210093；3.南京大学海岸与海岛开发教育部重点实验室,江苏 南京 210093)

利用测年、重金属测定、粒度测定等方法,对河北曹妃甸老龙口区域的7个柱状沉积物进行了粒度、沉积物的测年、重金属含量测定和分析,探讨潮滩重金属沉积的控制因素和迁移规律.结果显示,老龙口潮滩属于细沙和粉沙,根据同位素测年结果,L06沉积速率最大,为0.90cm/a;其余柱状样沉积速率均小于 0.5cm/a,平均沉积速率为 0.32cm/a,曹妃甸潮滩属于缓慢沉积;柱状样垂直方向波动剧烈,受人类活动影响明显.重金属的含量在柱样的30～40cm深度呈现向表层递增的趋势,Hg、Cr的污染比较严重、其他元素基本无污染.虽然多数重金属元素在背景值附近没有出现污染现象,生态危害性极低,但是,受Pb、Hg中度重金属生态危害的影响,该区域多种重金属生态危害指数(ERI)达158.41,表现为中等程度的生态危害性;存在一定的潜在生态风险.

沉积物；粒度；210Pb测年；重金属；古河口

河口一般发育有潮滩,是沉积物河海交互作用的“汇”[1-3],河口沉积中保留了河口生态环境不断演化的历史记录,也反映了整个流域生态环境的演变历史[4-8].河口区域的重金属污染已经成为热点研究区域.以往的研究比较注重河口区域重金属污染的特征分析、污染迁移和评价的研究,近年来港口区域由于受人类影响较大,地貌和水文特征剧烈变化,鉴于此,研究其重金属迁移、污染规律对于了解和探索人类活动对海洋环境的影响具有重要的意义.本研究通过对河北曹妃甸港口区老龙河口现代沉积物沉积环境研究,探讨不同的沉积环境重金属分布的特征,以考察人类活动对生态环境的影响.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

曹妃甸位于辽东湾和渤海湾的交界处,居渤海湾北上潮流通道的海岸侧,面积约为 750 km2.曹妃甸沙岛是古滦河三角洲的残留体,大潮高潮时部分可被淹没,低潮时出露,岛的东北方向相距18km处有一条西北—东南向的深槽——老龙沟,水深达10～15m的面积约10km2.老龙沟是古滦河河道,滦河改道后受海潮冲刷作用所成,属于典型的曹妃甸潮汐岔道.目前,由于曹妃甸港口和工业区大规模开发对潮汐汊道系统和环境产生一定的影响,探讨老龙沟口(简称老龙口)冲淤变化的影响和环境变化对于研究大规模人类活动对海洋环境的影响具有重要的意义.

1.2 样品采集

于2007年11月在老龙沟河口潮滩7个不同的柱状样(L01～L07).柱状样L01～L06深1.2～1.5m,采用内径为70mm、外径为75mm、长为2m的PVC管直接打入地层中采集,另外,岩心柱样L07深8m,采用钻探方法取得,柱状样L01～L07分别对应采样点P1～P7(采样站位见图1),并集了表层样.采样点的定位利用GPS手持定位仪测定,精度为10m.柱状样现场密封保存,带回实验室后,取出样品沿纵向解剖,照像,进行岩性、沉积构造描述.

图1 研究区位置及采样点示意Fig.1 The locations of the study area and sampling sites

1.3 实验方法

1.3.1 粒度分析 将每个柱状样取 1/2保存,剩余 1/2柱状样按 2cm间隔分段取样,用德国Martin Christ公司生产的ALPHA-1-4型冷冻干燥机低温冻干备用.计算含水量、容量,具体方法见文献[9].全部样品均利用英国Mastersizer 2000型激光粒度仪进行粒度分析,试验在南京大学海岸与海岛开发教育部重点实验室粒度室完成,粒度参数计算采用矩法参数[10].

然后离心去除剩余样品中的水,以小于100℃将样品干燥至恒重,然后样品研磨成粉末,过100目筛,分装待用.

1.3.2 沉积速率估算 采用210Pb-α法进行210Pb测年分析,测量仪器采用美国ORTEC公司生产的金-硅面垒α谱仪型号A65-B32.以209Po作示踪剂.

210Pb适于测定近百余年的地质事件和年龄,此法为 Goldberg[11-14]所发展,沉积物中的210Pb有2个来源,一部分为母体226Ra衰变而来,并与母体226Ra平衡,称之为补偿(supported)210Pb;另一部分是由大气中222Rn衰变而来并通过沉积降落储蓄在沉积物中,它不与母体226Ra平衡,称之为过剩210Pb(210Pbex).从被积蓄在沉积物中后,过剩210Pb的活度随时间开始按指数衰减.

式中:A(t)表示时刻t的活度;A0表示时刻t0的活度; λ表示210Pb的衰变系数(λ = 0.031a-1).

式中:a为衰变时间长度,a.

1.3.3 重金属元素测定 将样品自然风干,剔除植物残体和石块,研磨、过100目筛,装入塑料瓶中,保存在干燥器内用于重金属测定.准确称取样品0.5g,在100mL的三角瓶中用HNO3－HCIHCIO4混酸消化,在2040型程控消解仪上消解并定容后,采用等离子体光谱质谱仪(ICP-MS)测定土壤中的Cu、Zn、Pb、Ni、Fe、Mn、Fe、Li、Sr、Ti、Al等重金属含量.所用仪器为 Orient MDS-9000型微波消解系统(西安奥瑞特科技发展公司);HP4500series300等离子质谱仪(惠普公司);美国 MLLipore公司生产的超纯水仪(MLLi－Q).有机质(TOC)采用重铬酸钾容量法测定.微量元素V、Co、As、Cr的测试采用压片法,所用仪器是瑞士ARL公司制造的X荧光光谱仪.以上微量元素的测量均是在南京大学分析中心完成,测量误差±5%.

1.4 沉积物重金属特征评价

采用地累积指数(Igeo)法、潜在生态风险(ERI)法对老龙河口沉积物中的重金属污染特征进行评价[16-22].

式中: Cn为n元素在沉积物中的含量;Bn为n元素当地沉积母质地球化学背景值;A为修正造岩运动引起的背景值波动而设定的常数,通常取1.5.

多种重金属生态风险指数(ERI)等于单一重金属的生态危害系数(EHC)之和;单个重金属的生态危害系数(EHC)等于其污染程度与毒性响应系数(TRC)之积;金属污染程度(MPL)等于沉积物中重金属实测含量与其评价参考值之比. Cr、Cu、Zn、Cd、Pb、As和Hg的毒性响应系数(TRC)分别为 2,5,1,30,5,10和 40[23];重金属单项污染系数分级与潜在生态危害程度分级参见文献[24-26].重金属元素的其他统计分析均采用SPSS11.0软件进行.

2 结果与讨论

2.1 沉积柱样特征及粒度分布特征

L01样点紧邻河口,表层生长有茂密的芦苇, 0～80cm为棕黄色黏土物质,质地均匀,80～100cm为棕褐色黏土,中间有黑褐色的有机质团块,100～160cm为棕褐色黏土.L02样点位于口门附近,其上生长米草植被,表层 0～30cm为棕黄色与褐色黏土,夹杂大量的黑色有机质与米草根系,30～140cm为黑褐色黏土物质.L03、L06、L07,位于中潮滩,表层0～4cm为黄色物质,下部沉积物为黑褐色黏土,中间夹杂米草植物根系. L04、L05,位于低潮滩,其上为光滩,0～30cm 为黄褐色细粉砂,30～150cm为灰色粉砂,整个剖面在外观上变化不大.

7个柱状样的表层样品粒度基本为正偏,中等峰值,粒径反映该潮滩属于沙质粉沙、细沙、黏土系列.其中L01～L04柱样的平均粒径、分选系数、偏态、峰态等粒度参数及沉积物组分如图2所示.柱样平均粒径的平均值相差不大,L01、L02、L03和L04柱样分别为7.11、6.92、7.05和6.09,并且各柱样的平均粒径随深度波动较小;分选系数的平均值在 1.62～1.79之间,分选较差,说明该处水动力较强;偏态和峰态均波动变化,其中除L01样点偏态为正偏外,其余均为负偏,表明L01的沉积物以粗颗粒成分为主,其余柱样沉积物以细颗粒成分为主,L01紧邻河道,接受上游沉积物较多,因此沉积物颗粒较粗.L04的峰态为0.82,其余柱样在2.0～2.35之间,表明L04的沉积物物源多,其余柱样的物源较为单一, L04以粉砂和砂为主,黏土含量为 1.32%,其余柱样以粉砂和细沙为主,黏土含量接近20%.柱状样粒度特征反映了该区域不同的水动力条件对粒径的改造作用差异[27].

2.2 沉积物的210Pb剖面及其反映的沉积环境

根据210Pb法测量L01、L02、L03、L04、L05、L06、L07柱样的过剩210Pb[28-29](本底值取柱样L07深400cm以下至底部总210Pb的均值0.218dpm/g)剖面特征如图3.L01、L05、L06近表面210Pb剖面出现波动变化,反映出沉积物中过剩210Pb的循环周期.L02的210Pb剖面上部波动变化,60cm以下的过剩210Pb活度处于增加趋势,反映了该处沉积物受外力作用影响较为剧烈,呈现沉积倒转现象,无法得到沉积速率,原因可能受人类活动影响或风暴潮等剧烈外力作用.L04的210Pb剖面除20～50cm出现波动变化外,整体上呈现出随深度递减的趋势.L05柱样位于河口近岸区,柱状样的210Pb剖面除了2个测点(10和60cm)比活度较大外,其余210Pb比活度均处在本底值范围,在0.24dpm/g左右.推测可能吸沙工程把上部年轻的沉积物基本吸走或风暴潮潮水冲刷,留下年代老的沉积层直接暴露海底,由于受外力干扰,该处沉积速率误差较大,本文不予计算,但通过海底浅刨仪数据对照该区域平均沉积速率可以对该处的冲刷速率进行计算,关于该计算作者将另文论述.

图2 各柱状样沉积物粒度参数及组分垂向分布Fig.2 The vertical distribution of grain size parameters and components in core sediments

L06处于中潮滩,从表层至-45cm210Pb含量表现出逐渐衰减的特性,在-130cm和-60cm处形成2个210Pb含量高峰,显示出周期性的变化,说明此处水动力复杂,出现过多次强水动力变化事件影响,该柱状样-50cm以上部分的沉积速率为 0.90cm/a,其余部分无法测出沉积速率.由于沉积物表层混合层内的210Pb含量高,分析误差小,数据可靠,而混合层以下210Pb含量逐渐降低,分析误差随之扩大,针对 L01、L03、L04与L06的表层混合层(0～30cm),经计算得到了L01、L03、L04、L06柱样的平均沉积速率分别为0.33cm/a、0.89cm/a、0.12cm/a、0.90cm/a.根据210Pb比活度随深度分布的关系,计算出该处的沉积速率大约为0.32cm/a(图3).按照此沉积速率推算,整个柱样沉积的年代大约为 153年.分布模式还表明此区域在一百多年前至上世纪末,沉积环境基本稳定,所受人类活动的干扰相对较少,呈缓慢的淤积状态,近20年来,人类活动对沉积环境干扰增强,呈现出复杂的沉积层面.

图3 老龙口柱样的过剩210Pb(α法)剖面Fig.3 The 210Pb (α method) profiles of the cores at Laolongkou estuary

2.3 沉积物重金属分布特征及生态评价

2.3.1 柱状沉积物重金属分布特征 图4、图5、图6为老龙口沉积L01、L03、L04柱样垂直方向重金属元素分布特征,各元素的含量都有从下往上逐渐升高的变化趋势,Cd、Hg和As的含量也都在表层40cm以上呈波动式增加(L03柱样的As除外),但总体增加幅度并不大.根据沉积速率计算,Pb和Zn的含量在3个柱样中,1995年以后的含量均是增加的,且含量迅速增加,最大值几乎接近均值的 2倍.Cu与Cr元素在3个柱样中的变化相似,从沉积年代上来看,1990年以后(L03柱样的Cr为1995以后),Cu与Cr元素的含量有增加的趋势.不同柱样中的重金属含量随年代变化的相似性表明根据测年得到柱样的重金属输入的历史信息是准确的.

图4 沉积物L01柱样中各重金属元素剖面Fig.4 The distribution profiles of heavy metals in sediment core of L01

各柱样表层30～40cm处元素含量向表层增高,可能有两方面的原因,其一是与沿海地区污染物排放量的增加有关.研究表明,老龙河口有机污染严重,水质处于劣Ⅴ类状态[24-25],其二,与表层30～40cm 的所处的氧化环境有关.这一深度是Fe、Mn等金属元素发生氧化还原反应最活跃的范围,Fe、Mn的氧化作用会促进重金属元素的迁移和富集[30].

从空间分布上来看,L03柱样中 Cd、Hg和Zn元素的平均含量比L04与L01的高,L01柱样中As、Pb、Cr和Cu元素的平均含量比L04与L03柱样的数值高,这说明高潮滩上稳定的沉积环境更有利于该河口区域某些重金属的聚集,城市污水的排放加重了河道内重金属的污染.

图5 沉积物L03柱样中各重金属元素剖面Fig.5 The distribution profiles of heavy metals in sediment core of L03

图6 沉积物L04柱样中各重金属元素剖面Fig.6 The distribution profiles of heavy metals in sediment core of L04

潮滩重金属含量随深度的波动变化趋势主要与潮滩的沉积物的组成颗粒粒度、黏度有关.研究表明 Fe、Mn、Pb、Cu、Zn、Li与沉积物平均粒度的相关系数分别是:0.878、0.325、-0.463、-0.195、0.840、0.890,其中Fe、Zn、Li与粒度的相关性较强,相关系数都在 0.80以上,且为正相关(表 1).Mn、Cu与粒度的相关性较小,Pb与粒度呈现出较显著的负相关性.以上各种重金属与沉积物的黏土组成的相关性都成显著关系,其中除去 Cu呈负相关外其余皆呈正相关的关系.

同时,研究发现, As、Pb、Zn、Cu和Cr元素之间均存在明显的相关性,说明沉积物中的这些重金属来源可能相似并且具有相似的迁移特征,其中Zn、Pb和Cu这3种元素由大气输入到渤海西部占到总沉降量的 65%～90%[31],因此河口沉积物中的As、Pb、Zn、Cu和Cr元素相当一部分来自于大气沉降部分.通过主成分分析,结果表明(表2),10种重金属元素可以分为3个主成分,累计载荷为87%.第1个主成分PC1由Cu、Fe、Mn、Ni、V、Zn、Co组成,第 2个主成分PC2为Ti,第3个主成分PC3为Sr、Cr、Pb、Hg.双变量单尾皮尔森回归的结果表明,第1个主成分内的各元素之间的相关性较高(P＜0.01),表明其有着较为相似的来源.第1个主成分可以主要解释为受自然物源控制元素.第2主成分金属元素与 Li元素呈现负相关或较小的相关系数,同时,在柱状样的沉积年代中表现出近代快速富集,与工业化和城市人口的变化相关性较强,可以推断与人类活动关系密切.制约湿地重金属沉积的核心要素.

表2 重金属元素含量的主成分分析Table 2 The principal component analysis of heavy metal element contents (three-components extracted).

表1 老龙口潮滩沉积物粒度与重金属相关性分析Table 1 The correlation analysis between heavy metal elements and sediment granularity in Laolongkou tidal flat

可见,土壤中的黏土含量、粒度等对重金属元素的分布有重要影响,而黏土含量、粒度等要素在海岸带区域主要受海岸带地区潮汐作用、内陆淡水输入等水文过程的影响.因此,水文过程是

2.3.2 重金属污染及潜在生态风险评价 通过沉积物重金属地累积指数与潜在生态危害的平均值计算[31-33],表层的重金属,从 Igeo来看,Hg为中度污染,Cu为轻度污染,As为轻微污染,其他元素Cd、Pb、Zn和Cr为无污染;从ERI来看,Hg的生态危害性较重,危害指数均值达 159.63,Cd在个别样点的危害指数高于 100,整体生态危害性较低,其他元素AS、Pb、Zn、Cu和Cr的危害指数均小于 30,危害性极低.受 Hg污染的影响,潮滩表层样点多种重金属生态危害指数均在150以上,平均值高达 216.69,呈现出一定的潜在重金属生态危害(表3).

表3 沉积物重金属地累积指数与潜在生态危害的平均值Table 3 The average value of geoaccumulation index and potential ecological risk of heavy metals in sediments

柱样的重金属,从Igeo来看,3个柱样中Hg元 素的含量均偏高,并且上部的污染程度有加重的趋势,Zn和Cu也表现出轻度污染,元素Zn在上部和底部的污染程度较高,往上部其污染程度加重的趋势更加明显,其他元素Cd、As、Pb和Cr的 Igeo的值均小于 0,在垂向上表现为无污染.Hg的长时间污染历史与本区域的工业化关联性不强,可能与流域内的农业非点源污染历史有关.从ERI来看,4个柱样中的元素 Hg的平均EHC=112.01,存在重金属Hg生态危害性,其他元素的平均EHC均小于30,生态危害性较低.

综合柱状样和表面样样品中重金属的分析结果,老龙口潮滩生态环境现状总体良好,但受Hg元素含量高的影响,这一地区的潮滩表层重金属综合生态危害指数(ERI)仍高达158.41,表现为一定程度的重金属潜在生态危害性.

3 结论

3.1 沉积物的粒度特征表明,老龙口潮滩属于细沙和粉沙,曹妃甸潮滩平均沉积速率为0.32cm/a,部分柱状样垂直方向波动剧烈.样点L02和L05受水动力和人类活动外力影响明显,无法测定和计算其沉积速率.

3.2 潮滩表层存在Hg中度污染,Pb、Cu、Cr轻度污染;As轻微污染, Hg的生态危害性较重,其他元素As、Pb、Zn、Cu的危害性极低.潮滩表面污染指数低,整体环境较好,从重金属生态危害性来看呈现中等生态危害性.

3.3 柱样垂直方向上,各种重金属在沉积物的30～40cm有向表层增加的趋势. Hg的污染与区域农业的非点源污染有关,Zn和Cu为轻度污染, Cd、As在垂向上表现为无污染. Pb、Cr、Hg的生态危害性严重,其他元素生态危害性极低,柱状样垂直方向上,污染低于表层,无明显污染,存在部分重金属中等程度的生态危害性.

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Caofeidian Laolongkou modern sedimentary environments and heavy metal pollution.

YU Wen-jin1,2*, ZOU Xin-qing3, ZHU Da-kui3(1.Key Laboratory of Meteorogical Disater, Ministry of Education, Nanjing University of Inforament and Technology, Nanjing 210044, China；2.Key Laboratory of oastal Disaster and Defence, Ministry of Education, Hehai University, Nanjing 210093, China；3.Key Laboratory of Coastal and Island Development, Ministry of Education,Nanjing University, Nanjing 210093, China). China Environmental Science, 2011,31(8)：1366～1376

With the comprehensive measurements, the grain size, sediment dating and heavy metals content was investigated in the seven cores of Caofeidian Laolongkou region of Hebei Province, Which goal was to find the control factors and the deposition of heavy metals in tidal. Laolongkou tidal was composited with the fine sand and silt. According to the isotopic dating, the largest deposition rate was L06, which has 0.90cm/a, but deposition rate of the remaining cores were less than 0.5cm/a. The average deposition rate was 0.32cm/a, Caofeidian tidal deposit rate was slowed. Cores fluctuated severely in vertical direction and were significantly affected by human activities. The content of heavy metals in core samples showed an increasing trend start from the 30～40cm depth to the surface. The pollution of Hg, Cr was serious, but the other elements were basically pollution-free. Although the contamination of most heavy metals which was in the vicinity of the background values does not appear, and the ecological danger was very low, heavy metals ecological risk index (ERI) in the region reaches 158.41, affected by moderate ecological risk of Pb, Hg heavy metals, showing moderate ecological harm. The potential ecological risks in the future can’t be ignored.

sediment；size；210Pb dating；heavy metals；ancient estuary

X52

A

1000-6923(2011)08-1366-11

2010-10-18

国家自然科学基金资助项目(10672052);河海灾害实验室开放基金(20090024)

* 责任作者, 教授, yuwj@nuist.edu.cn

致谢：感谢曹妃甸管委会薛贵主任,袁如铁工程师在采样和工作中给予的帮助,并提供了相应的曹妃甸资料,感谢王颖院士在野外工作给予的指导,感谢史晓东高工在实验中给予的支持,同时感谢魏灵、张宁、郭伟、朱小兵等6位研究生参与野外采样工作和试验室试验.

于文金(1967-),男,山东淄博人,教授,博士,研究方向为区域经济开发与可持续发展.发表论文60篇.