杨伟 陈胜洲 董新法 林维明,2
(1.华南理工大学化学与化工学院,广东广州510640;2.广州大学 化学化工学院,广东广州510006)
目前直接甲醇燃料电池(DMFC)的阴极催化剂主要使用铂或者铂基合金催化剂,由于铂资源匮乏,价格昂贵,造成了该类电池成本过高,严重阻碍了其商业化应用[1-3].同时甲醇渗透会导致阴极铂催化剂发生电氧化,产生“混合电位”,且甲醇氧化产生的毒性中间体易使催化剂中毒,严重影响电池的输出性能[4-5].因此开发高活性的耐甲醇非贵金属氧还原催化剂是目前DMFC研究的关键问题之一.
含氮碳材料负载过渡金属催化剂对氧还原反应具有较高活性,且对甲醇氧化呈惰性,近几年来成为DMFC 研究的热点[6].Ye 等[7]采用高温碳化含有Co、Fe等非贵金属盐的聚丙烯腈,制得具有高氧还原活性的含氮碳气凝胶负载非贵金属电催化剂.李旭光等[8]考察了甲醇对Pt/C和碳载四羧基酞菁钴(CoPcTc/C)催化氧还原性能的影响,发现800℃热处理的CoPcTc/C具有较高氧还原催化活性和耐甲醇能力.
含氮碳材料负载过渡金属催化剂具有取代Pt系催化剂作为DMFC催化剂的潜能,但其催化机理仍未有定论,很难确定影响催化剂活性的控制因素,然而碳化温度和氮含量是影响含氮碳材料负载过渡金属催化剂形成氧还原催化活性位的关键因素已经得到共识[9].文中以高含氮量的三聚氰胺甲醛树脂(MF)和硝酸钴为主要原料,在不同碳化温度下制备了含氮碳载钴(Co-N-C)氧还原电催化剂,并利用热重与傅……