农田土壤重金属健康风险评价对比分析

於嘉闻，周金龙，曾妍妍，贾瑞亮

(新疆农业大学水利与土木工程学院/新疆水文水资源工程技术研究中心，乌鲁木齐 830052)

0 引 言

【研究意义】随着我国农村工业化的快速发展，部分地区农田土壤受到了不同程度的重金属污染，当重金属元素进入人体并超出人体所能承受的限值时会对人体健康产生危害，重金属元素具有致癌和致突变作用，对人群寿命也会产生较大负面影响[1]。因此，相同自然地理特征条件下，长寿区与非长寿区土壤重金属元素对人体健康的影响进行对比分析和评估具有重要的意义。【前人研究进展】近年来，国内外许多专家利用健康风险评价模型定量分析土壤重金属污染对区域人体健康及寿命的风险影响。Suvendu D[2]等对印度的恰蒂斯加尔地区土壤中的As进行了健康风险评价，发现该地区土壤中的As对当地儿童存在潜在致癌风险。李良忠等[3]对江苏省太湖周边的农田土壤重金属进行了健康风险评价，发现当地土壤中Pb、Cr、Cu、Fe等元素经口暴露引起的非致癌风险为可接受水平；致癌风险均低于最大可接受水平。李玉梅等[4]对内蒙古包头某铝场土壤重金属进行了健康风险评价，发现该地区土壤中Cd存在潜在致癌风险，同时Ni已达到致癌风险预警值。【本研究切入点】针对新疆于田县土壤金属健康风险对比评价的研究文献未见。以新疆于田县拉依苏良种场(以下简称“拉依苏长寿村”)与邻近非长寿地区(以下简称“对照区”)为研究对象，研究两对照组土壤重金属含量差异，对两对照组土壤中重金属元素对当地人体的健康风险进行对比分析评价。【拟解决的关键问题】应用Muller地质累积指数法与U.S.EPA推荐的健康风险评价模型对拉依苏长寿村与对照区土壤重金属污染状况及健康风险进行评价，为研究新疆于田县长寿老人集中区与非长寿地区农田土壤重金属对居民健康的风险影响提供一定的基础资料。

1 材料与方法

1.1 材 料

拉依苏长寿村(N36°49′55"～36°57′58"，E81°14′48"～81°23′00")位于新疆和田地区于田县西北部，被国际自然医学会誉为“世界五大长寿村”之一[5]。据2010年全国第6次人口普查数据显示，该地区总人口2 543人，其中90以上老人16位，100岁及以上长寿老人有7位(占于田县100岁及以上人口数的46.7%)。对照区总人口247 356人，100岁及以上长寿老人仅有8位。两对照组气候条件、生活及饮食习惯基本相同，但长寿人口占总人口比例有较大差异。于田县土地利用类型主要为农用地，研究在于田县共采集农田表层土壤样品764件，采样深度0～20 cm(图1)，其中有62个采样点位于拉依苏长寿村境内、有702个采样点位于对照区境内。采样过程中使用的采样用具主要为木铲等非铁质器皿。经现场踏勘，采用四分法布点，以1 km2的网格为1个采样布点基本单位。选点原则为在1 km2的范围内选择多个表层土壤子样，在中心子样点周围50～100 m取3处以上进行多点采集，将1个采样网格内这多个子样均匀混合为一个混合样，严格按照《多目标区域地球化学调查规范(DZ/T 0258-2014)》规范的取样要求对样品进行预处理、保存与送样。采样时间为2016年7月。图1，图2

图1 于田县农田土壤采样点(0～20 cm)分布(2016年)
Fig.1 Distribution of the farmland soil samples(0-20 cm)n Yutian County(2016)

图2 拉依苏长寿村农用地土壤(0～20 cm)采样点分布及Google Earth地形图(2016年)
Fig.2 Distribution of the farmland soil samples(0-20 cm)in Layisu longevity village and Google Earth topographic map(2016)

1.2 方 法

土壤样品由国土资源部乌鲁木齐矿产资源监督检测中心(新疆维吾尔自治区矿产实验研究所)检测完成。其中现场必测指标包括pH；无机指标包括Cr、Hg、Ni、Pb、As、Cu、Zn、Cd 等8项重金属元素。pH的分析方法采用pH-离子电极法，方法检出限为0.04；Cu、Zn、Ni的分析方法为ICP-AES法，方法检出限分别为0.54、0.93和1.24 μg/g；Pb、Cd的分析方法为ICP-MS法，方法检出限分别为0.84和0.019 μg/g；As、Hg的分析方法为氢化物发生-AFS法，方法检出限分别为0.30和0.000 5 μg/g；Cr的分析方法为XRF法，方法检出限为3.06 μg/g。

1.3 数据处理

采用 EXCEL 2010 建立数据库；运用IBM SPSS Statistics 22进行统计学分析，两对照组样本中元素含量采用独立样本T检验进行差异性分析(以P<0.01为差异极显著，P<0.05 为差异显著)；采用MAPGIS进行图形绘制；运用Muller地质累积指数法对两对照组土壤重金属污染程度进行对比评价；参照U.S.EPA(美国国家环保署)推荐的健康风险评价模型对两对照组土壤中无阈重金属污染元素(致癌元素)与有阈重金属污染元素(非致癌元素)分别对当地成人和儿童健康的影响进行风险对比评价。

2 结果与分析

2.1 土壤重金属含量对比

拉依苏长寿村与对照区农田表层土壤样品pH值及Cr(铬)、Hg(汞)、Ni(镍)、Pb(铅)、As(砷)、Cu(铜)、Zn(锌)、Cd(镉)元素含量检测，研究表明，除土壤pH值、Cr与Cd以外，拉依苏长寿村与对照区土壤中Hg、Ni、Pb、As、Cu、Zn含量均值均低于新疆土壤元素背景值；其中拉依苏长寿村土壤中Cd含量均值及对照区土壤中Cr、Cd含量均值略高于新疆土壤元素背景值。以我国《土壤环境质量标准》(GB15618-1995)二级标准为限值，拉依苏长寿村农田表层土壤未出现重金属含量超标现象；对照区土壤中Cr、Hg、Pb、Cu、Zn、Cd含量均未超标，仅有1个取样点Ni含量超标、3个取样点As含量超标。对照区土壤个别点Ni、As含量超标，但总体受污染程度不具普遍性，对当地居民健康存在潜在威胁。拉依苏长寿村土壤中重金属元素的变异系数由大到小依次表现为：Hg>Ni>Cd>As>Zn>Cr>Cu>Pb；对照区表现为：Hg>As>Cd>Ni>Cr>Cu>Zn>Pb。两对照组土壤中Hg、As、Ni、Zn、Cd、Cr变异系数均在10%～100%(属中等强度变异)，Pb变异系数均在10%以下(属弱强度变异)，Cu的变异强度在两对照组间存在差异。说明两对照组土壤中Hg、As、Ni、Cd离散度相对较大，区域分布相对不均，受人为活动影响较强[4]。对两对照组土壤中重金属元素含量进行独立样本T检验，结果显示两对照组土壤中除Cd以外，Cr、Hg、Ni、Pb、As、Cu、Zn含量差异均具有统计学意义，土壤中重金属元素Cr、Hg、Ni、Pb、As、Cu、Zn含量表现为：对照区>拉依苏长寿村，其中Cr、Pb、As、Cu、Zn含量差异极显著(P<0.01)，Hg、Ni含量差异显著(P<0.05)。

拉依苏长寿村土壤中重金属元素含量均值低于对照区，土壤环境相对对照区总体较好。两对照组土壤中Cd及对照区土壤中的Cr含量因受人为活动影响高于新疆土壤背景值；对照区个别采样点Ni、As含量超出人体所能承受的安全限值，且离散度相对较大。表1，表2

表2 拉依苏长寿村与对照区土壤重金属元素含量T检验结果
Table 2 T-test of soil heavy metals contents in Layisu longevity village and the control area

指标IndexCrHgNiPbAsCuZnCdT值Tvalue-6867-2367-2418-3350-7672-13368-5080-1175显著性检验值Significancetest0000∗∗0018∗0016∗0001∗∗0000∗∗0000∗∗0000∗∗0240

注：*P<0.05，**P<0.01

2.2 土壤重金属污染状况评价对比

运用Muller地质累积指数法对拉依苏长寿村与对照区农田表层土壤中Cr、Hg、Ni、Pb、As、Cu、Zn、Cd进行污染评价与对比分析。该评价法能较为直观的凸显人为活动对土壤环境背景值的影响[7]，列出分级标准。表3

表3 土壤重金属污染评价模型及分级标准
Table 3 Evaluation models and grading standard of soil heavy metals pollution

评价模型EvaluationModels污染等级Pollutiongrade污染指数Pollutionindex污染程度Pollutionlevel参数含义/量纲Parametermeaning/DimensionIgeo=log2Cik×BEi0Igeo<0无污染10≤Igeo<1无污染—中度污染21≤Igeo<2中度污染32≤Igeo<3中度污染—强污染43≤Igeo<4强污染54≤Igeo<5强污染—极强污染6Igeo≥5极强污染Ci：重金属元素i的含量实测值(μg/g)BEi：重金属元素i的新疆土壤背景值(μg/g)k：修正系数，取15/无量纲Igeo：Muller地质累积指数

结合以上评价模型，得出两对照组土壤重金属元素Muller地质累积指数Igeo评价结果。结果显示：拉依苏长寿村Igeo由大到小依次为：0>Cd>Cr>Pb>Ni>Hg>As>Zn>Cu；对照区Igeo由大到小依次为：0>Cd>Cr>Ni>Pb>Hg>As>Zn>Cu，两对照组土壤重金属元素Igeo均小于0，表明两对照组土壤总体处于无污染水平。对照区土壤中这8种重金属元素Igeo均值全部高于拉依苏长寿村。因此，拉依苏长寿村农田土壤重金属环境总体受人为活动影响程度相对对照区更小。表4

表4 拉依苏长寿村与对照区土壤重金属Igeo对比

2.3 重金属元素的选取与健康风险评价模型

RAIS(美国国家环保署综合风险评价与资讯系统)及IARC(国际癌症研究中心)对重金属元素致癌效应与非致癌效应进行了可靠度风险评估，确定有阈污染元素为Hg、Ni、Pb、Cu、Zn；无阈污染元素为Cr、As、Cd。由拉依苏长寿村与对照区土壤重金属污染状况评价结果得出：拉依苏长寿村土壤中Cd含量均值及对照区土壤中Cr、Cd含量均值高于新疆土壤元素背景值；同时对照区土壤样点中存在As、Ni含量超标现象。故选取两对照组土壤中Cr、Ni、As、Cd等4种重金属元素作为两对照组土壤环境的潜在危险评价因子，进行健康风险评价与对比分析。对有阈污染元素Ni进行非致癌风险评价；对无阈污染元素为Cr、As、Cd进行致癌风险评价，而无阈污染元素同时也具有非致癌风险[8]，因此对Cr、As、Cd还进行了非致癌风险评价。研究采用U.S.EPA推荐的健康风险评价模型，模型及相应参数含义。当风险阈值为Riski>10-4，表示重金属元素i在该地区存在不可接受致癌风险，10-61时，表示重金属元素i存在非致癌健康风险，HQi<1表示重金属元素i不存在非致癌健康风险。表5

2.4 暴露模型及参数的确定

农田土壤健康风险评估暴露模型只考察与研究区农田表层土壤直接相关的暴露途径，其他途径并不包括在内，即土壤中重金属元素会通过手口直接摄入、皮肤接触及呼吸这三种途径直接进入人体内[1]。研究暴露模型为经手口途径暴露(EDIoral)、皮肤接触暴露(EDIdermal)及呼吸暴露(EDIinh)，评估拉依苏长寿村与对照区农田土壤中重金属元素经这三种暴露途径进入当地人体的长期日均暴露剂量。列出相应的暴露模型及参数含义。表6

表5 U.S.EPA健康风险评价模型与参数
Table 5 Health risk assessment models of U.S.EPA and parameters

评价类别Typesofevaluation评价模型Evaluationmodel参数及含义/量纲Parametermeaning/Dimension致癌风险评价模型EvaluationmodelofcarcinogenicriskRiski=EDIi×SFiEDIi：重金属元素i的长期日平均暴露剂量(μg/(g·d))SFi：重金属元素i的致癌风险斜率((g·d)/μg)Riski：重金属元素i的致癌风险系数，即当地人口因该元素终身发生癌症的概率非致癌风险评价模型Evaluationmodelofnon-carcinogenicriskHQi=EDIi×(RFDi)-1RFDi：重金属元素i经各途径的参考剂量(μg/(g·d))HQi：重金属元素i的非致癌风险系数

表6 暴露途径及参数含义
Table 6 Exposure pathways and parameters

暴露途径/量纲Exposurepathways/Dimension暴露模型Exposuremodel参数及含义/量纲Parametermeaning/Dimension经手口途径的长期日均暴露剂量Estimateddailyintakeoforal(μg/(g·d))EDIoral=C×IRoral×CF×EF×EDBW×AT经皮肤接触途径的长期日均暴露剂量Estimateddailyintakeofdermal(μg/(g·d))EDIdermal=C×CF×EF×ED×SA×AF×ABSBW×AT经呼吸途径的长期日均暴露剂量Estimateddailyintakeofinhalation(μg/(g·d))EDIinh=C×IRinh×EF×EDPEF×BW×ATC：农用地表层土壤重金属元素含量实测值(μg/(g·d))IRoral：土壤的日平均摄入量(μg/(g·d))CF：转换系数(g/μg)EF：暴露频率(d/a)ED：暴露年限(d/a)BW：体重(kg)AT：积累时间(d)SA：可能接触土壤的皮肤面积(cm2)AF：土壤对皮肤的黏附系数(mg/cm2)ABS：皮肤对重金属元素的吸收系数/无量纲IRinh：土壤的日平均吸入量(mg/d)PEF：颗粒物释放因子(m3·kg)

拉依苏长寿村与对照区农田土壤重金属健康风险评价暴露模型中各参数取值参照2011年U.S.EPA《Exposure factors handbook》[9]及中国环境保护部《中国人群暴露参数手册》[10]推荐值。因成人与儿童自身状况及对土壤环境风险的响应程度存在较大差异，故部分参数在取值上存在差别。同时，两对照组土壤重金属元素致癌风险斜率(SFi)及重金属经各途径的参考剂量值(RFDi)。表7，表8[11-12]

表7 健康风险评价模型暴露参数取值
Table 7 Exposure parameters for the health risk assessment models

参数/量纲Parameter/Dimension取值Value成人Adult儿童Children参数来源ThesourceofparametersC(μg/g)现场取样测定获得现场取样测定获得研究区农用地表层土壤重金属元素含量IRoral(mg/d)100200中国环境保护部，2013[10]CF(g/μg)10-610-6U．S．EPA，2011[9]EF(d/a)350350中国环境保护部，2013[10]ED(d/a)246中国环境保护部，2013[10]BW(kg)621159中国环境保护部，2013[10]AT(d)365×70(致癌)365×70(致癌)365×30(非致癌)365×30(非致癌)中国环境保护部，2013[10]SA(cm2)57002800中国环境保护部，2013[10]AF(mg/(cm2))00702U．S．EPA，2011[9]ABS/无量纲001(致癌)001(致癌)0001(非致癌)0001(非致癌)U．S．EPA，2011[9]IRinh(mg/d)20765中国环境保护部，2013[10]PEF(m3·kg)136×109136×109U．S．EPA，2011[9]

表8 土壤重金属在不同暴露途径的SF与RFD
Table 8 The SF and RFD of soil heavy metals in different exposure pathways

重金属HeavymetalsSF((g·d)/μg)RFD(μg/(g·d))SForalSFdermalSFinhRFDoralRFDdermalRFDinhCrND．ND．4200300×10-3600×10-5286×10-5NiND．ND．ND．002540×10-3206×10-2As1503661510300×10-4123×10-4123×10-4Cd610610180×10-3100×10-3100×10-5100×10-3

注：表中的“ND.”为没有数据，下同

Note: ND is not data, similarly here in after

2.5 土壤健康风险评价

拉依苏长寿村与对照区土壤中Cr、Ni、As、Cd经手口途径暴露(oral)、皮肤接触暴露(dermal)及呼吸暴露(inh)三种暴露途径引起当地成人与儿童的致癌与非致癌风险评价，结果表明，两对照组土壤中重金属元素对当地成人和儿童的致癌风险大小为：As>Cd>Cr，其中As、Cd对儿童的致癌风险均高于成人。Cr对成人的致癌风险均高于儿童。Cr、As与Cd的总致癌风险(Riskall)结果均为：对照区>拉依苏长寿村，两对照组土壤中的Cr、Cd对当地成人和儿童的Riskall均低于10-6，表示不存在致癌风险；As的Riskall在10-6～10-4范围内，表示两对照组土壤中As均存在可接受致癌风险，但对照区Riskall比拉依苏长寿村高1.90倍。即对照区的居民因土壤中As元素引发癌症的概率比拉依苏长寿村高1.90倍。表9

研究表明，两对照组土壤中Cr、Ni、As、Cd经三种暴露途径对儿童引起的非致癌风险高于成人。HQoral大小依次为：1>As>Cr>Ni>Cd；HQdermal为：1>Cr>As>Cd>Ni；HQinh为：1>Cr>As>Ni>Cd。表明两对照组土壤重金属元素经任何一个暴露途径产生非致癌风险均是可接受的。图3为上述6种元素对两对照组人群的总非致癌风险(HQall)为：1>As>Cr>Ni>Cd，这与HQoral结果一致，说明两对照组土壤中重金属元素经手口途径暴露的非致癌风险贡献率最大，是引发人群非致癌风险的主要暴露途径。土壤这4种重金属元素总非致癌风险系数(HQall)均表现为：对照区(b区)>拉依苏长寿村(a区)，说明对照区土壤中Cr、Ni、As、Cd引发当地可接受非致癌风险的概率比拉依苏长寿村要高。表10，图3

表9 土壤重金属致癌风险评价结果
Table 9 Carcinogenic risks assessment results of heavy metals in farmland soil

重金属Heavymetals研究区StudyareaRiskoralRiskdermalRiskinhRiskall成人Adult儿童Children成人Adult儿童Children成人Adult儿童Children成人Adult儿童ChildrenCr拉依苏长寿村ND．ND．ND．ND．150×10-7561×10-8150×10-7561×10-8对照区ND．ND．ND．ND．165×10-7616×10-8165×10-7616×10-8As拉依苏长寿村681×10-6133×10-5663×10-7908×10-7101×10-8377×10-9748×10-6881×10-6对照区802×10-6157×10-5781×10-7107×10-6119×10-8443×10-9142×10-5167×10-5Cd拉依苏长寿村407×10-7794×10-7162×10-8222×10-8177×10-14659×10-15423×10-7817×10-7对照区419×10-7818×10-7167×10-8229×10-8182×10-14679×10-15436×10-7841×10-7

表10 土壤重金属非致癌风险评价结果
Table 10 Non-carcinogenic risks assessment results of heavy metals in farmland soil

重金属Heavymetals研究区StudyareaHQoralHQdermalHQinh成人Adult儿童Children成人Adult儿童Children成人Adult儿童ChildrenCr拉依苏长寿村189×10-2369×10-2377×10-3517×10-3109×10-4292×10-4对照区208×10-2406×10-2414×10-3570×10-3120×10-4320×10-4Ni拉依苏长寿村144×10-3282×10-3213×10-5292×10-5769×10-8206×10-7对照区153×10-3298×10-3225×10-5309×10-5813×10-8218×10-7As拉依苏长寿村353×10-2690×10-2344×10-4471×10-4473×10-6127×10-5对照区416×10-2812×10-2405×10-4554×10-4557×10-6149×10-5Cd拉依苏长寿村156×10-4304×10-4621×10-5851×10-5855×10-9229×10-8对照区160×10-4313×10-4640×10-5877×10-5880×10-9236×10-8

图3 拉依苏长寿村(a区)与对照区(b区)土壤重金属总非致癌风险HQall

3 讨 论

研究对于田县拉依苏长寿村与对照区农田土壤重金属含量进行了对比分析与污染状况评价，同时对当地居民健康产生的风险进行了评价。拉依苏长寿村农田表层土壤未出现重金属含量超标现象，土壤重金属环境相对较好；对照区土壤个别点Ni、As含量超出人体所能承受的安全限值，但不具普遍性，对当地居民健康存在潜在威胁。两对照组土壤中Cd及对照区土壤中的Cr含量因受人为活动影响高于新疆土壤背景值，但土壤中各重金属元素总体处于无污染水平(Igeo<0)；各重金属元素Igeo均表现为：拉依苏长寿村<对照区，说明拉依苏长寿村农田土壤重金属污染程度总体受人为活动影响相对对照区更小。研究提供的拉依苏长寿村与对照区农田土壤重金属含量特征有助于了解整个于田县土壤重金属含量状态，有助于进一步对当地土壤环境状况进行判断。两对照组土壤中As、Cd对儿童的致癌风险均高于成人，这与杨敏等[13]的研究结果相符，可能与儿童对环境自身免疫能力相对成人较弱有关。Cr对成人的致癌风险均高于儿童，这可能是由于Cr的致癌效应以呼吸效应为主，成人相对儿童的吸入量较大，对成人的贡献比率相对儿童较高。因此，从土壤重金属对居民健康风险的角度分析，拉依苏长寿村相对对照区更有利于当地居民健康，为拉依苏长寿村居民长寿提供了基础条件。

4 结 论

4.1 拉依苏长寿村农田表层土壤中Cr、Hg、Ni、Pb、As、Cu、Zn、Cd含量均值低于邻近对照区；拉依苏长寿村土壤中未出现重金属含量超标现象，对照区个别土壤样点Ni、As含量超出我国《土壤环境质量标准》(GB15618-1995)二级标准限值。拉依苏长寿村土壤重金属总体环境优于对照区。

4.2 由Muller地质累积指数法得出两对照组土壤处于无污染水平，但拉依苏长寿村农田土壤重金属污染程度受人为活动影响相对对照区更小。土壤健康风险评价结果显示，两对照组土壤重金属引起的总致癌风险(Riskall)与总非致癌风险(HQall)均表现为：对照区>拉依苏长寿村；儿童>成人。土壤中的Cr、Cd对两对照组居民不会产生致癌风险(Riskall<10-6)；土壤中的As对两对照组居民产生可接受致癌风险(10-6

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