交换场和非共振光对单层MoS2能带结构的调控*

张新成，廖文虎

(吉首大学物理与机电工程学院，湖南 吉首 416000)

自从石墨烯在2004年底被Andre Geim 和Kostya Novoselov剥离出来，以石墨烯为代表的二维材料引起了物理、材料、信息等领域的广泛关注[1-2].石墨烯因为其优异的物理性质和器件方面的应用前景而一度成为人们关注的焦点，但无带隙的能带结构使得石墨烯在电子器件方面的应用受到很大的限制[3-4].二硫化钼(MoS2)作为工业润滑剂已经投入使用30多年，单层MoS2具有与石墨烯类似的几何结构，从器件设计和应用角度看，其能带结构比石墨烯更加优异，逐渐成为近年来新型半导体材料的研究热点之一[5-9].最近，P Sengupta等[10]从理论上研究了非共振圆偏振光作用下MoS2的自旋霍尔电导，单层MoS2在应力和磁近邻交换场作用下的输运性质也得到相关报道[11].经研究发现，通过外部电场和近邻交换场有效调节单层MoS2价带与导带之间的能隙，可以得到新的半金属性和金属性二维材料.[12-14]笔者将利用紧束缚近似下的低能有效哈密顿模型，研究外部磁近邻交换场和非共振圆偏振光对单层MoS2电子能带结构的调控作用.

1 模型与方法

图1 MoS2纳米场效应管模型Fig. 1 MoS2 Nano Field Effect Transistor Model

构建基于单层MoS2的场效应晶体管模型(图1)，其中单层MoS2置于中心区域并受到磁近邻交换场作用和非共振圆偏振光的辐照.磁近邻交换场和非共振圆偏振光作用下单层MoS2的哈密顿量为[12,15-16]

(1)

其中：晶格常数a=0.319 3 nm；t=1.10 eV，为最近邻原子之间的跃迁能量；τ取1/-1表示K/K′谷；kx，ky分别为波矢在x和y方向的分量；σi(i=x，y，z)为泡利自旋矩阵；Δ=1.66 eV，为价带与导带之间的带隙；2λ是价带顶因自旋轨道耦合而产生的自旋劈裂能，λ=0.075 eV；sz取1/-1代表自旋向上/向下；M表示磁近邻交换能；ΔΩ表示非共振圆偏振光场引起的耦合能.

非共振圆偏振光引起的电磁势可以描述为A(t)=(±AsinΩt,AcosΩt).其中：“+”和“-”分别表示右旋和左旋圆偏振光；A为非共振圆偏振光的振幅；Ω为非共振圆偏振光的频率.电磁势满足时间周期性条件，即A(t+T)=A(t)，周期T=2π/Ω.通过正则变换ħki→ħki-eA(t)，受非共振圆偏振光辐照对体系的影响，含时哈密顿量为

(2)

只要非共振圆偏振光的光子能量远大于最近邻跃迁能(ħΩ≫t)，非共振圆偏振光对体系的影响就可通过Floquet理论简化为有效静态[17](不含时的)哈密顿量ΔHτ.非共振圆偏振光属于高频弱场，不直接激发体系中的电子，而是通过光子吸收和发射过程改变体系的电子能带结构；因此，可以得到非共振圆偏振光在一个周期内对体系电子能带结构的影响.有效哈密顿量为[17-18]

(3)

通过对角化(1)式中的哈密顿量，可以得到色散关系

(4)

2 结果与讨论

基于色散关系(4)，笔者系统地研究了不同磁近邻交换场和非共振右旋圆偏振光作用下，单层MoS2布里渊区K点附近的电子能带结构.因为磁近邻交换场和非共振左旋圆偏振光作用下的结果与以上研究结果只有定量上的区别，所以不在此作介绍.单层MoS2在磁近邻交换场和非共振右旋圆偏振光作用下K点附近的电子能带结构如图2—4所示，其中实线和虚线分别表示自旋向上和自旋向下的能带，点虚线表示费米能级.

图2 M=0 eV时K点附近的电子能带结构Fig. 2 Electronic Band Structure at Valley K (M=0 eV)

图3 M=0.08 eV时K点附近的电子能带结构Fig. 3 Electronic Band Structure at Valley K (M=0.08 eV)

图4 M=0.16 eV时K点附近的电子能带结构Fig. 4 Electronic Band Structure at Valley K (M=0.16 eV)

由图2a可知，单层MoS2在无磁近邻交换场和非共振右旋圆偏振光作用时，自旋向上和向下的价带能带在自旋轨道耦合作用下产生劈裂，导带处于自旋简并状态，自旋向上和向下的价带与导带间的能隙分别为1.585，1.735 eV.由图2b可知，当非共振右旋圆偏振光引起的耦合能增大到0.40 eV时，自旋向上和向下的导带和价带相对于费米能级向高能端移动，自旋向上和向下的价带与导带间的能隙分别增大到2.385，2.535 eV.由图2c可知，当非共振右旋圆偏振光引起的耦合能增大到0.80 eV时，自旋向上和向下的导带和价带相对于费米能级继续向高能端移动；自旋向上和向下的价带与导带间的能隙分别增大到3.185，3.335 eV.由图2d可知，当非共振右旋圆偏振光有效耦合能增大到1.20 eV时，系统自旋向上和向下的价带与导带间的能隙进一步增加，分别增加至3.985，4.135 eV.比较图2a—d不难发现，系统自旋向上和向下的价带与导带间的能隙随着非共振右旋圆偏振光有效耦合能的增大而线性增大.

由图3a可知，在没有非共振右旋圆偏振光作用、磁近邻交换场引起的磁近邻交换能为0.08 eV时，体系自旋简并在磁近邻交换场作用下受到破坏，导带和价带的带内劈裂能分别为0.16，0.31 eV，自旋向上和向下的价带与导带间的能隙分别为1.585，1.735 eV，与没有磁近邻交换作用时相同.由图3b—d可知，当磁近邻交换能为0.08 eV、非共振右旋圆偏振光引起的有效能从0.40 eV线性增大到0.80 eV再到1.20 eV时，导带和价带的带内劈裂能保持不变，自旋向上和向下的导带和价带相对于费米能级向高能端移动，自旋向上和向下的价带与导带间的能隙与图2b—d相同.

由图4a可知，在没有非共振右旋圆偏振光作用、磁近邻交换场引起的磁近邻交换能为0.16 eV时，磁近邻交换场作用引起的导带和价带的带内劈裂能分别增大到0.32，0.47 eV，自旋向上和向下的价带与导带间的能隙仍然与没有磁近邻交换作用时相同.由图4b—d可知，当磁近邻交换能为0.16 eV、非共振右旋圆偏振光引起的有效能从0.40 eV线性增大到0.80 eV再到1.20 eV时，导带和价带的带内劈裂能保持不变，自旋向上和向下的导带和价带相对于费米能级向高能端移动，但相同自旋的价带与导带间的能隙与图2b—d相同.由此可见，磁近邻交换场可有效调控系统能带的简并，非共振圆偏振光是调节系统带隙的有效手段.

非共振右旋圆偏振光和磁近邻交换场作用下，单层MoS2布里渊区K′点附近电子能带结构随波矢的变化关系如图5—7所示，其中实线和虚线分别表示自旋向上和自旋向下的能带，点虚线表示费米能级.

图5 M=0 eV时K′点附近的电子能带结构Fig. 5 Electronic Band Structure at Valley K′ (M=0 eV)

图6 M=0.08 eV时K′点附近的电子能带结构Fig. 6 Electronic Band Structure at Valley K′ (M=0.08 eV)

图7 M=0.16 eV时K′点附近的电子能带结构Fig. 7 Electronic Band Structure at Valley K′ (M=0.16 eV)

由图5a可知，单层MoS2在无外场作用时，价带在自旋轨道耦合作用下产生劈裂，导带处于自旋简并状态，自旋向上和向下的价带与导带间的能隙分别为1.735，1.585 eV.由图5b可知，当非共振右旋圆偏振光引起的耦合能增大到0.40 eV时，自旋向上和向下的导带和价带相对于费米能级向低能端移动，自旋向上和向下的价带与导带间的能隙分别减小到0.935，0.785 eV.由图5c可知，当非共振右旋圆偏振光引起的耦合能增大到0.80 eV时，自旋向上和向下的导带和价带相对于费米能级继续向低能端移动，自旋向上和向下的价带与导带间的能隙分别减小到0.135，0.015 eV.由图5d可知，当非共振右旋圆偏振光有效耦合能进一步增大到1.20 eV时，系统自旋向上和向下价带与导带间的能隙又分别增大到0.665，0.815 eV.

由图6a可知，在没有非共振右旋圆偏振光作用、磁近邻交换场引起的磁近邻交换能为0.08 eV时，体系自旋简并在磁近邻交换场作用下受到破坏，导带和价带的带内劈裂能分别为0.16，0.01 eV，自旋向上和向下的价带与导带间的能隙与没有磁近邻交换作用时相同.由图6b和图6c可知，当磁近邻交换能为0.08 eV、非共振右旋圆偏振光引起的有效耦合能从0.40 eV线性增大到0.80 eV时，导带和价带的带内劈裂能保持不变，自旋向上和向下的导带和价带相对于费米能级向低能端移动.由图6d可知，当非共振右旋圆偏振光引起的有效耦合能进一步增大到1.20 eV时，自旋向上和向下的导带和价带相对于费米能级向高能端移动，自旋向上和向下的价带与导带间的能隙与图5b—d相同.

图8 能隙与非共振右旋圆偏振光有效能的关系Fig. 8 Relationship Between Energy Gap and Effective Energy of Off-Resonant Right-Circularly Polarized Light

由图7a可知，在没有非共振右旋圆偏振光作用、磁近邻交换场引起的磁近邻交换能为0.16 eV时，磁近邻交换场作用引起的导带和价带的带内劈裂能分别增大到0.32，0.17 eV，自旋向上和向下的价带与导带间的能隙仍然与没有磁近邻交换作用时相同.由图7b和图7c可知，当磁近邻交换能为0.16 eV、非共振右旋圆偏振光引起的有效耦合能从0.40 eV线性增大到0.80 eV时，导带和价带的带内劈裂能保持不变，自旋向上和向下的导带和价带相对于费米能级向低能端移动.由图7d可知，当非共振右旋圆偏振光引起的有效耦合能进一步增大到1.20 eV时，自旋向上和向下的导带和价带相对于费米能级向高能端移动，相同自旋的价带与导带间的能隙与图5b—d相同.通过磁近邻交换场和非共振右旋圆偏振光共同调控单层MoS2电子，可以得到半导体性、半金属性和金属性的单层MoS2能带结构.

如图2—7所示，磁近邻交换相互作用不引起单层MoS2带间的能隙的变化.不包含磁近邻交换相互作用时，单层MoS2在K/K′点附近价带与导带间的能隙，随非共振右旋圆偏振光有效能的变化关系如图8所示.由图8可知：布里渊区K点附近自旋向上和向下的导带与价带间的能隙，随着非共振右旋圆偏振光耦合能的增强而增大，布里渊区K′点附近价带与导带间的能隙随着非共振右旋圆偏振光耦合能的增强而减小；当非共振右旋圆偏振光耦合能分别增强到0.86，0.80 eV附近时，自旋向上和向下价带与导带间的能隙减小，趋于0，单层MoS2表现出半金属性；当非共振右旋圆偏振光耦合能继续增强时，布里渊区K′点附近自旋依赖的价带与导带间的能隙又逐渐被打开，单层MoS2表现出半导体性.由此可见，外加非共振电磁场是调控单层MoS2电子能带结构的有效手段，这为基于单层MoS2的器件设计提供了有价值的参考.

3 结论

利用紧束缚近似下的低能有效哈密顿模型，研究了外部磁近邻交换场和非共振圆偏振光对单层MoS2电子能带结构的调控作用.研究结果表明，磁近邻交换场能够破坏导带和价带的自旋简并，使得自旋依赖的导带和价带相对于费米能级整体向上或者向下移动；非共振圆偏振光能有效调控价带与导带间的能隙，从而获得光电特性优异的新带隙材料.本研究为丰富半导体带间跃迁理论和设计新型高速光电子器件提供理论基础.

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