基于电子束蒸发沉积的曲面纳米薄膜均匀性研究*

李维源，朱蓓蓓，孙权权，陆 波，袁 航，陈 肖，兰 洁，许剑锋

(1. 华中科技大学 机械科学与工程学院·武汉·430074；2.上海航天控制技术研究所·上海·201109)

0 引 言

半球谐振陀螺由高Q值(品质因数)的熔融石英加工而成，是近年来发展起来的一种具有惯导级性能的高精度陀螺仪，其在导弹预警系列卫星、高分辨率对地观测卫星、深空探测空间飞行器等任务中均面临着迫切需求，半球谐振陀螺利用石英半球壳唇缘的径向驻波进动效应来感测基座的旋转，具有小体积、超高精度、超长寿命、超高可靠性等特点，在航空航天与国防装备领域具备广阔的应用前景[1-3]。半球谐振子是半球谐振陀螺的关键部件，其制造需经过磨削、抛光、镀膜等工艺过程，其中曲面高精度薄膜制备技术是制约石英半球谐振陀螺研制的主要技术瓶颈之一。半球上不均匀的膜层分布会造成半球谐振子的质量沿轴向不对称从而增大频差和损耗。半球谐振子频差的大小直接影响着半球陀螺的系统漂移，从而影响半球谐振陀螺的性能[4]。

X. Q. Meng团队为了制备大面积厚度均匀的高温超导纳米薄膜，根据实际的磁控溅射镀膜情形，从理论上推导出了薄膜厚度的分布公式，得出的结论是基片与靶材之间的距离越远，基片上薄膜的均匀性越好。此理论公式仅适用于平面上薄膜的均匀性，团队对曲面上的薄膜厚度分布尚未作出理论分析[5]；亚利桑那州立大学的James B. Adams等人用蒙特卡洛方法模拟了Cu薄膜在生长初期岛的生长及小平面的形成，其研究结果对研究薄膜生长初期的均匀性有一定的指导意义，但团队未对薄膜生长后期及大面积薄膜成形做出具体讨论[6]。

国内的电子科技大学的于贺等人利用公自转磁控溅射系统研究了公自转速率比对薄膜沉积均匀性的影响，对电子束蒸发系统夹具在公自转运动条件下实现薄膜均匀性具有一定指导意义，但该理论研究都是在基底为平面的条件下[7]；兰州空间技术物理研究所的吴伟等人对利用电子束蒸发在半球上镀膜的膜厚均匀性作出了理论分析，对改善复杂的非平面基片上镀膜膜厚均匀性提供了相关的理论依据，但没有通过实验验证理论的正确性[8]；电子科技大学的杜晓松、李杰等人研究了基片转动中心偏离靶中心的离轴磁控溅射，通过理论计算的方法分析了离轴磁控溅射的膜厚分布，归纳出了薄膜厚度分布的普适公式[9]；中电26所的贺海平等人将光学模拟技术与镀膜工艺相结合，采用光线追踪程序来模拟溅射粒子在谐振子表面膜层的分布状态，分析了半球陀螺金属化膜层的均匀性[10]；中国科学院新疆天文台程敏等人建立了大口径非球面镀膜的膜厚分布模型，给出了非球面修正挡板的设计方法，以提高薄膜均匀性[11]。

在国内外的研究中，大多使用磁控溅射来进行镀膜，并且仅分析了平面上薄膜的均匀性，而对曲面薄膜的均匀性研究较少。本研究采用电子束蒸发在半球形基底上沉积了纳米Au薄膜，并结合光学模拟的方法，对薄膜微观形貌、膜层均匀性等进行了研究。

1 实验方法

1.1 薄膜沉积实验

采用电子束蒸发沉积设备进行薄膜制备实验，薄膜沉积过程如图1所示。

图1 电子束蒸发腔室示意图Fig.1 The chamber of electron beam evaporation

在本文所进行的实验中，先后蒸发沉积Cr和Au两种薄膜。在真空腔室内，利用电子束对材料进行直接加热，使材料气化并向腔室上部运输，最终在半球基底上沉积形成纳米薄膜，得到的Cr薄膜和Au薄膜的厚度分别为20nm和100nm。其中，Cr作为过渡层，介于石英基底和Au薄膜之间，用于增强薄膜与基底之间的附着力。利用腔室内的晶振仪监控薄膜的厚度，腔室气压为8.0×106Pa，沉积速率为0.1nm/s。在薄膜沉积过程中，样品在夹具上同时进行自转和公转运动，以提高沉积薄膜的均匀性。

在实验中，基体样品为半球，在半球上用表面抛光的石英片表征半球上的位点，半球上有3道对称的槽，每道槽放置7片3mm×3mm的石英片，半球夹具如图2所示。在薄膜沉积完成后，测量每块石英片上的膜厚，通过这种方法，可以得出整个半球面上沉积薄膜的厚度分布。本研究共计采用了21块石英玻璃片，保证了均匀性测量的准确性。

图2 内外半球夹具示意图Fig.2 Schematic dirgram of internal and external hemisphere fixture

1.2 半球曲面薄膜均匀性测量方法

在本实验中,采用台阶法测量石英片上薄膜的厚度，薄膜台阶的制作流程如图3所示。用胶布来遮挡石英片部分区域，在完成薄膜沉积试验后揭开遮挡胶布，即可制造出可用于测量薄膜厚度的台阶。分别使用原子力显微镜(Atomic Force Microscope，AFM)及扫描电子显微镜(Scan-ning Electron Microscope，SEM)观察薄膜台阶处形貌，结果如图4中(a)和(b)所示。可以观察到薄膜台阶处有明显的褶皱，翘起的部位大于实际的薄膜厚度，且从翘起的最高点到平整的薄膜区域有一段长度，而这段长度大于AFM的单次扫描范围，故采用AFM难以为实验测得准确的薄膜厚度。因此，在本实验中，采用手动台阶仪测量薄膜厚度。将半球上从球顶到唇沿的7个样品标记为1～7号，利用台阶仪测得的薄膜轮廓线如图5所示。图5是外球面上1号样品(靠近球顶部位)的测量结果，可以明显看出薄膜台阶的位置，且褶皱起伏较大。取台阶仪测量数据两端较为平整的区域，计算出高度差，即可获得沉积薄膜的厚度。

图3 薄膜台阶制作流程Fig.3 The process of film step production

(a)原子力显微镜(a)AFM

(b)扫描电子显微镜(b)SEM图4 薄膜台阶处微观形貌图Fig.4 Microscopic topography at the film step

图5 薄膜台阶处轮廓线(t=120nm)Fig.5 The outline of thin film step(t=120nm)

2 实验结果与讨论

2.1 半球曲面膜厚分布

采用AFM对电子束蒸发沉积所得到的纳米薄膜表面形貌进行观察，其结果如图6所示。AFM的扫描范围为2μm×2μm，基于表面AFM测量分析，得出沉积薄膜表面微观不平整度Rz为10.79nm，这表明电子束蒸发制备的薄膜表面厚度均匀性较好。

图6 半球上薄膜微观形貌Fig.6 Microscopic morphology of the film on the hemisphere

分别对内外两个半球上21个石英片样品上的膜厚进行测量，得到的膜厚分布分别如图7中(a)、(b)所示，其中图7(a)表示外球面上各位点的膜厚，图7(b)表示内球面上各位点的膜厚，三列折线分别表示半球上对称的三列样品的膜厚分布。由厚度测量结果可知，内外球面的三条膜厚曲面都比较接近，说明沉积的薄膜厚度重复性好。外球面上三列卡槽位点1(球顶)处的膜厚平均值为120.1nm，内球面球顶处膜厚平均值为116.7nm，这与由电子束蒸发腔室内晶振片监测到的120nm膜厚比较接近，由此可知此镀膜设备能较准确控制沉积的薄膜厚度。外球面上，薄膜厚度从球顶到唇沿逐渐降低，唇沿处的平均膜厚为19.7nm，半球球顶处的膜厚约为唇沿处的6.10倍；而在内球面，膜厚分布趋势依然是从球顶处到唇沿处逐渐变薄，但是变化趋势与外球面相比较缓，其唇沿处的平均膜厚为35.8nm，半球球顶处的薄膜厚度为半球唇沿处的薄膜厚度的3.26倍。

(a)外球面(a)External sphere

(b)内球面(b) Inner sphere图7 半球表面薄膜厚度分布图Fig.7 The film thickness distribution of hemispherical surface

内外半球上薄膜厚度的分布与半球上各位点到蒸发源的距离和角度有关：半球球顶与蒸发源垂直，沉积得到的薄膜厚度最大，与沉积设备显示的薄膜厚度数值基本一致；从半球球顶到唇沿，其上的位点与蒸发源的角度逐渐变大，致使薄膜厚度逐渐降低。由于内外半球上的位点到蒸发源的距离不一致，并且电子束蒸发出的原子在腔室内并非均匀分布，因此外半球上薄膜厚度分布与内球面上薄膜厚度分布存在一定差异。

2.2 薄膜厚度均匀性光学仿真

在实际的薄膜镀制工艺中，通过改变蒸发源与样品的相对位置和角度，可在球面上得到不同的膜厚分布。但是在实验过程中，改变样品与蒸发源的偏角及膜厚测量流程比较繁琐，故采用光学模拟的方法，对在半球基底上电子束蒸发沉积制备薄膜的过程进行仿真。

在电子束蒸发镀膜过程中，蒸发产生的粒子最终碰撞到半球表面，沉积下来而形成纳米薄膜，腔室内的粒子从蒸发到碰撞的过程类似于光的粒子特性。通过以上分析，可以利用Zemax软件来近似模拟薄膜在球面上的厚度分布，现假设薄膜沉积过程满足以下条件：

1)腔室内蒸发的粒子呈朗伯分布；

2)蒸发出的粒子在运动过程中不受外力影响，其运动轨迹为直线；

3)粒子接触表面后完全沉积，无反弹；

4)靶材粒子间无相互作用；

5)只考虑单位时间内粒子的沉积。

通过以上几点假设，可以将蒸发源近似等同于朗伯体光源，基底表面等同于完全吸收表面，腔室内粒子的直线运动等同于朗伯体光源发射出的光线，沉积的薄膜厚度等同于光线的辐照度。朗伯分布示意图如图8所示，点光源发射出来的光线辐照度由垂直位置到平行位置呈余弦趋势减小。在一定距离下，朗伯体光源在平面上的辐照度Zemax软件仿真结果如图9所示，平面由中心向外依次呈红色到绿色、绿色到蓝色变化，由内到外辐照度逐渐降低。

图8 朗伯分布Fig.8 Lambert distribution

图9 朗伯体光源辐照度分布Fig.9 The irradiance distribution lambertian source

根据电子束沉积过程的基本原理，将金属靶材蒸发源模拟为朗伯体发光源；将半球基底模拟为直径为30mm的半球形探测器，光源与探测器相距300mm；模拟光源发出光线10亿条，光照图如图10所示。图10模拟了光源在外半球上的照射情况，左边为朗伯光源，发射出无数条光线，右边为半球形探测器，其表面接受辐照，模拟结果如图11、图12所示。辐照度由顶部向底部(唇沿)逐渐降低，球面上辐照度最强与最弱之比为5.88，这一比值接近之前电子束蒸发实验所得到的外球面上球顶处与唇沿处膜厚的倍数，且在半球上，膜厚的变化趋势与实验结果基本吻合。由此，通过实验结果与模拟结果的比对，可以确定模拟的准确性，后续的模拟便可作为实验的理论指导。

图10 光照示意图Fig.10 The light schematic diagram

图11 外球面辐照度分布Fig.11 The irradiance distribution of external hemisphere

图12 外球面辐照度变化Fig.12 The irradiance curve of external hemisphere

由以上实验和模拟结果可知，在半球正对蒸发源的情况下，无法实现其上薄膜的均匀性，故在镀膜过程中，可使半球样品偏转一定角度以提高薄膜均匀性。通过光学模拟可以得到摆角为0°、15°、30°、45°、60°、75°时半球上的辐照度分布，分别如图13中(a)～(f)所示。由模拟结果可知，随着半球摆角的增大，半球上辐照度的分布将发生变化，辐照度高的范围逐渐沿球顶到唇沿移动。可分析计算出每个偏角下半球上各环带辐照度的平均值，可将其近似等效于半球在该偏角下自转运动所得到的环带膜厚分布。

图13 摆角由(a)～(f)依次递增15°时的辐照度分布Fig.13 The irradiance distribution when the swing angle is increased by 15°

得出半球在各摆角下由球顶到唇沿处的辐照度分布曲线如图14所示，曲线1～6分别表示半球在图13中(a)～(f)情形下的辐照度分布。

图14 各摆角处辐照度分布曲线Fig.14 The irradiance distribution curve at each swing angle

现假设半球在镀膜过程中，在自转的同时，连续以相同的角度间隔作反复的摆动，当半球在某一摆角下作自转运动时，其表面所沉积的薄膜厚度分布是一个环带分布，在半球表面每个弧度处薄膜厚度是一样的。假设半球在运动过程中所经历的每个摆角处的自转运动时间相同，将各摆角处单独自转镀膜所得到的膜厚分布分别表示为H1(θ)，H2(θ)，…，Hn(θ)，则整个半球外表面的膜厚分布H(θ)就是各环带膜厚分布的叠加，由(1)式给出

H(θ)=H1(θ)+H2(θ)+…+Hn(θ)

(1)

在光学模拟中，由各摆角处辐照度分布叠加而来的结果如图14中曲线7所示。该分布曲线反映了半球探测器以15°摆角间隔运动所得到的辐照度分布，由半球顶到唇沿，辐照度分布均匀性得到了改善。

将式(1)右边乘一个比例因子，则半球上膜厚分布变为

H(θ)=λ1H1(θ)+λ2H2(θ)+…+λnHn(θ)

(2)

调整式(2)中比例因子λ1，λ2，…，λn的大小，即调整半球在不同摆角处的自转时间，便可提高半球膜厚分布H(θ)的均匀性。由以上分析可知，在不同摆角间隔下，可优化出一组最佳比例因子，来实现半球在作摆动和自转运动时所能达到的最佳膜厚均匀性分布。这为后续基于多自由度运动的高均匀性薄膜沉积实验提供了理论依据。

3 结 论

本文利用电子束蒸发对半球样品进行金属化，在公转加自转多自由度运动下，对半球内外表面沉积了Cr/Au薄膜，利用台阶仪测量半球上各位点石英片上的薄膜厚度，得出了半球内外表面的膜厚分布。由实验结果可知，外球面上的膜厚从球顶到唇沿逐渐下降，球顶处的薄膜厚度约为唇沿处的6倍；而内球面上膜厚较外球面上变化稍缓，球顶处的薄膜厚度为唇沿处薄膜厚度的3.26倍。此外，在本文中，利用光学模拟，将半球上接收到的朗伯光源的辐照度等效为半球上的膜厚分布，得到的半球上辐照度分布与实验得到的半球上的膜厚分布具有一致性。通过分析光源与半球呈不同夹角情况下半球上的辐照度分布，可在理论上得出电子束蒸发中不同摆角情况下半球上的膜厚分布，这为后续实现整个球面上薄膜厚度的均匀性提供了理论基础。