新型重水慢化熔盐堆堆芯优化设计

伍建辉 余呈刚 邹春燕 马玉雯 贾国斌 蔡翔舟,3 陈金根,3

1（中国科学院上海应用物理研究所 上海201800）

2（中国科学院先进核能创新研究院 上海201800）

3（中国科学院大学 北京100049）

熔盐堆采用液态形式燃料，可进行在线加料及燃料后处理等操作，实现裂变产物在线去除、所增殖的易裂变核素在线提取以及锕系核素的及时分离与回堆焚烧［1-2］，进而达到核燃料的有效利用与增殖以及锕系核素的有效嬗变。截止目前，熔盐堆经历约70年的发展，涌现了一系列堆芯设计［3-9］。这些设计都采用石墨作为慢化剂，其高熔点可确保堆芯高温稳定运行。但2005年Nuttin对大型增殖堆MSBR（Molten Salt Breeding Reactor）进行重新评估后发现，当堆芯内石墨慢化剂温度升高后，由于其中子能谱向233U裂变有利的一方移动，导致大型增殖熔盐堆温度反应性系数可能为正［10］。此外，由于堆芯石墨经受高中子通量辐照，会造成石墨结构损伤，需要对其进行定期更换［10］。

直接去除堆芯石墨是解决上述问题的有效途径之一，这也是欧盟提出熔盐快堆（Molten Salt Fast Reactor，MSFR）的主要原因［11-12］。由于无石墨慢化，熔盐快堆可实现深的负温度反馈。但同时也造成堆芯中子能谱硬化，致使初始易裂变核素装载量显著增加。对于缺乏天然易裂变核素233U的熔盐堆钍铀循环而言，将严重影响其早期部署。因此，采用其他慢化剂替换石墨成为解决堆芯石墨问题的另一种潜在方案。重水的中子慢化-吸收截面比高达2 100，远高于其他慢化剂，是石墨的12倍，可充分慢化堆芯中子能谱，获得高中子经济性［13-14］。此外，重水作为一种液态流体，可在线纯化回收，无需停堆更换。基于上述考虑，2018年我们提出了新型重水慢化熔盐堆（Heavy Water moderated Molten Salt Reactor，HWMSR）系统（已获国家专利授权）［15-16］。由于重水的高中子经济性，其钍铀增殖性能远高于石墨慢化熔盐堆，倍增时间从31年降至12年［17-18］。

HWMSR堆芯采用相同尺寸熔盐通道布局，对于这种布置方式，由于堆芯外围中子泄漏，导致径向功率分布不均匀，堆芯中心高功率可能加快对管道的辐照损伤。与此同时，堆芯外围低功率分布导致相应燃料熔盐通道出口温度显著低于堆芯中心区域燃料熔盐通道出口温度，温差高达100℃以上。这种大温差的出口燃料熔盐在堆芯上部混合时，可能会出现温度波动，造成堆芯上部管道构件的热疲劳，影响反应堆的运行安全。如何在保证中子学性能变化不大的情况下，尽可能降低径向功率峰，进而减小出口温差是本研究的目标。

1 数值模型

1.1 计算模型

重水慢化熔盐堆系统如图1所示［19］。第一回路系统旨在安全高效移除堆芯核热。中间冷却回路（第二回路）工作介质为冷却熔盐，其功能除了有效转移第一回路系统产生的热量给核电转换系统之外，还可降低第一回路系统中放射性源项氚向外界泄漏的风险。核电转化系统采用闭式超临界CO2/He布雷顿循环，确保工作介质中的热焓尽可能转化为电能，并最终将剩余的热焓以可接受的方式排入外环境中。在线后处理系统将在线去除裂变产物以及回收有用重金属以改进中子经济性以及资源利用率。

其基准设计堆芯横、纵截面如图2所示，熔盐管道半径为7.5 cm。燃料熔盐管道壁采用热导系数极低的由Y2O3和ZrO2混合组成的隔热材料YSZ（Yttria Stabilized Zirconia），可有效阻止高温燃料熔盐与重水之间的传热。同时，为了防止燃料熔盐以及重水对隔热材料的腐蚀，在隔热层内外表面加上SiC层（如图1所示）。表1给出了基准设计堆芯的主要参数，其燃料熔盐采用类似于MSBR燃料熔盐核素组分，71.7 mol%LiF-16 mol%BeF2-12.3 mol%（Th+233U）F4，其中7Li富集度为99.995%。

表1 HW-MSR堆芯主要参数值Table 1 Main parameters of HW-MSR core

图1 HWMSR系统示意图Fig.1 An overview diagram of HWMSR system

图2 重水慢化熔盐堆堆芯截面图Fig.2 Cross section of HWMSR core

1.2 计算方法

1.2.1 中子学-热工水力耦合计算

为了深入分析HWMSR的热工水力特性，采用我们前期发展的并联多通道热工水力与中子学耦合程序［17］对初始堆芯进行分析。该计算模型中子学采用确定论DRAGON与CITATION进行计算，热工模块基于式（1）~（3）所示的燃料熔盐质量守恒、动量守恒以及能量守恒所开发，采用一维径向传热模型模拟燃料熔盐通过通道管道壁向重水传热的过程。上述并联多通道热工水力与中子学耦合程序将用于后续§2.2“堆芯功率与温度分布”分析。

式中：下标i表示第i节点下的变量；ρ、μ、h、p、A分别表示燃料熔盐密度、熔盐流速、热焓、压强以及熔盐流动面积；f表示摩擦系数；分别表示熔盐裂变释放的能量、沉积在重水中的γ能量（取3%堆芯裂变能，类似于轻水堆）以及熔盐传给重水的热量。其中qh_hwi通过式（4）计算：

式中：Tf与Tm分别表示燃料熔盐与重水慢化剂温度分别表示燃料熔盐及重水与管道壁换热系数；kSiC与kins分别表示SiC与隔热材料导热系数；tSiC与tins分别表示SiC及隔热层材料厚度；Dc与Dm分别表示熔盐通道及重水通道热工水力直径。通过对式（1）~（4）进行离散处理，并在轴向每一通道燃料熔盐控制体内进行求解。计算过程中，基于式（2）求解每一通道内的压降，并对比每一通道内的压降与平均压降的差别，然后通过调整每一通道内燃料熔盐的流速，循环迭代计算直至每一通道内的压降与平均压降的差小于设定误差以模拟所有通道在堆芯上部汇合所导致的各通道并联效应。

耦合计算具体流程如图3所示，首先采用确定论程序DRAGON进行栅元输运计算准备宏观截面，并提供给中子学扩散程序CITATION进行堆芯扩散计算。然后基于堆芯扩散计算所给出的三维堆芯功率分布，采用并联多通道热工水力模型计算出各通道的温度分布，并反馈给堆芯扩散计算。如此反复直至堆芯的压降、温度以及功率分布达到收敛。

图3 中子学与热工水力耦合计算流程Fig.3 Flow chart of neutronic-hydraulic coupled calculation

1.2.2 堆芯临界搜索

对于钍铀燃料循环，由于缺乏天然易裂变核素233U，降低堆芯初始易裂变核素233U装载量是钍铀循环追求的主要目标之一。围绕该目标，基于橡树岭实验室所开发的SCALE 6.1（Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation，version 6.1）软件，发展了重水慢化熔盐堆临界搜索程序CSCC（Critical Search Calculation Code），并将用于后续§2.3“堆芯初始中子学性能”分析。SCALE 6.1主要用于临界安全与反应堆物理分析，是一个功能强大的计算软件，由多个计算功能模块组成。其中的CSAS6（Criticality Safety Analysis Sequence）模块耦合了截面处理模块及三维蒙特卡罗输运计算模块，可用于临界计算，并可精确给出每一核素的反应率。CSCC程序计算流程如图4所示，基于堆芯几何参数、燃料熔盐成分及核素摩尔比等数据，进行临界计算，得到堆芯有效中子增殖因数keff。根据所得到的keff值，采用牛顿分割法修改重金属核素浓度，再次进行临界计算。如此反复，直至（keff-1）<0.000 5。最后输出重金属核素（如232Th、233U等）反应率及燃料熔盐各核素摩尔比，基于此，最终计算出堆芯初始重金属装载量及堆芯增殖比（Breeding Ratio，BR）。在临界计算过程中，选用ENDF/B-VII库的238群作为中子学计算核数据库。

图4 堆芯临界搜索计算流程Fig.4 Flow chart of core critical search calculation

2 结果与讨论

2.1 堆芯优化方案

基于基准设计堆芯（熔盐通道半径为7.5 cm）功率分布，以平均功率为界，将堆芯划分为内-外两个燃料区（内、外区熔盐通道采用相同燃料熔盐）。同时，为了维持堆芯平均出口温度不变，优化过程中，维持堆芯熔盐体积、堆芯功率、堆芯高度以及燃料熔盐通道数不变。改变堆芯内区与外区熔盐通道半径。所选取的不同堆芯尺寸几何参数如表2所示，外区熔盐通道半径从6.00 cm增大至9.50 cm。由于维持堆芯燃料熔盐体积不变，相应地内区燃料熔盐通道半径从9.06 cm减小至3.58 cm，其目的在于覆盖潜在的热中子能谱区。为了更清晰阐述堆芯通道布置，图5给出了堆芯-1及堆芯-8熔盐通道布置。其中堆芯外区熔盐通道总个数为124，内区熔盐通道总个数为97。

表2 具有不同内、外区燃料熔盐通道半径的两区堆芯Table 2 Two-zone cores with different molten salt channel radiuses in inner and outer zones

图5 堆芯燃料熔盐通道布置 (a)堆芯-1，(b)堆芯-8Fig.5 Layout of fuel channels in the core(a)Core-1,(b)Core-8

2.2 堆芯功率与温度分布

图6 给出了堆芯-1、堆芯-4及堆芯-8的熔盐通道功率与熔盐功率密度分布。由于其他堆芯功率分布介于这三种堆芯之间，因此未给出具体分布图。对于堆芯-1，如图6（a）所示，由于堆芯外区燃料熔盐通道半径小于内区熔盐通道半径以及堆芯外区中子泄漏等原因，堆芯熔盐通道功率分布由堆芯内区沿堆芯外围逐渐降低，最大功率位于堆芯中心通道，为27.3 MW。其堆芯燃料熔盐功率密度呈现相同的分布趋势，其峰值位于中心熔盐通道，熔盐功率密度达到206.8 MW·m-3。随着堆芯外区熔盐通道半径的增大，相应地内区熔盐通道半径减小，堆芯内区熔盐通道功率逐渐降低，外区熔盐通道功率逐渐增加。图6（b）给出了堆芯内区与外区熔盐通道半径相等时的堆芯功率分布，其中心熔盐通道功率降至23.7 MW，但最高燃料熔盐功率密度增至262.4 MW·m-3。这主要是由于内区熔盐通道直径减小所造成的相应通道燃料体积份额减小以及相应通道功率减小所致。对于某一通道的功率密度而言，提高其功率或减小其燃料熔盐体积均将升高功率密度，反之亦然。因此，内区通道功率降低与其燃料体积份额降低将对相应通道功率密度变化带来相互竞争效应。但燃料体积份额降低对功率密度的影响更明显，主要是因为熔盐体积份额减小，相应慢化剂体积份额升高，会增加中子慢化能力，进而增加单位熔盐体积内热中子数，引发更多裂变反应。随着内区熔盐通道半径进一步减小，外区熔盐通道进一步增大，最大功率熔盐通道逐渐向外转移，但燃料熔盐功率密度峰值仍位于堆芯中心熔盐通道，且升至609.4 MW·m-3，如图6（c）堆芯-8所示。

图6 不同堆芯功率与功率密度分布 (a)堆芯-1，(b)堆芯-4，(c)堆芯-8Fig.6 Power and power density distribution of core (a)Core-1,(b)Core-4,(c)Core-8

图7给出了燃料熔盐功率密度峰值随堆芯内、外区熔盐通道半径变化。总体而言，燃料熔盐功率密度峰值（位于堆芯中心通道）随内区熔盐通道半径减小而显著增加，其主要原因如上所述。对于堆芯-2（内、外区熔盐通道半径分别为8.61 cm及6.50 cm），其熔盐功率密度峰值略低于堆芯-1，主要是由于内区熔盐通道半径减小造成的相应通道功率份额减小效应占主要贡献。

图7 熔盐功率密度峰随燃料通道半径变化Fig.7 Variation of molten salt power density peak with fuel channel radius

相应地，堆芯熔盐通道出口温度如图8所示。最高堆芯熔盐出口温度位于堆芯中心熔盐通道，且随着堆芯内区熔盐通道半径的减小而逐渐增大，其堆芯-8的最高出口温度达到851°C。这主要是由于燃料熔盐功率密度及摩擦压损随内区熔盐通道半径减小而增大所导致。其中：压损计算为ΔPf=fW22DρA2，f为摩擦系数；W为质量流量；D为热工水力直径；ρ为熔盐密度；A为通道面积。摩擦压损增大将导致燃料熔盐质量流量降低，叠加燃料熔盐功率密度升高效应，最终导致最高出口温度随内区熔盐通道半径降低而显著增加。

图8 不同熔盐通道半径下堆芯的出口温度分布 (a)堆芯-1，(b)堆芯-4，(c)堆芯-8，(d)最高出口温度随通道半径变化Fig.8 Outlet temperature distribution of cores under different molten salt channel radius(a)Core-1,(b)Core-4,(c)Core-8,(d)Change of maximum outlet temperature with channel radius

2.3 堆芯初始中子学性能

堆芯内、外区熔盐通道半径的改变将直接改变对应区域的中子能谱。如图9所示，随着内区熔盐通道半径逐渐减小，熔盐体积份额降低，慢化能力增强，其中子能谱逐渐软化。相应地，堆芯外区中子能谱随外区熔盐通道半径减小，能谱逐渐软化。

图9 不同堆芯归一化中子能谱 (a)堆芯内区，(b)堆芯外区Fig.9 Normalized neutron spectra of different cores (a)The core inner zone,(b)The core outer zone

图10给出了整个堆芯中子能谱及中子泄漏随熔盐通道尺寸的变化趋势。其中EALF（Energy of Average Lethargy of Fission）表示平均勒长裂变能量，由中子通量与裂变截面加权得到，反映发生裂变反应的平均能量，可用来度量堆芯能谱的软硬程度。其值越小，说明堆芯能谱越软，反之亦然。从图10中可看出，堆芯能谱随外区熔盐通道半径增大，也即内区熔盐通道半径降低，呈现出先软化后硬化的趋势。这主要是堆芯内、外区能谱变化相互竞争的结果。堆芯能谱软硬程度的变化趋势导致堆芯中子泄漏率也呈现出先降低后升高的趋势。堆芯能谱与中子泄漏率随燃料熔盐通道尺寸的变化，最终导致堆芯初始易裂变核素233U初始装载量先减小后增大，其最小初始易裂变核素233U装载量堆芯为堆芯-5（图11）。

图10 不同熔盐通道尺寸堆芯平均裂变能量与中子泄漏率Fig.10 EALF and neutron leakage of cores with different molten salt channel sizes

图11 初始233U随燃料通道尺寸变化Fig.11 Initial 233U loading changes with fuel channel's size

图12给出了堆芯内、外区及堆芯初始BR随熔盐通道尺寸的变化趋势。对于钍铀循环，由于初始堆芯仅装载232Th与233U两种重金属，其初始BR定义为232Th俘获率与233U吸收率的比值。一般而言，能谱硬化会造成232Th俘获吸收截面与233U吸收截面同时降低，但232Th俘获截面随中子能量的下降速率要低于233U吸收截面，从而将提高钍铀增殖BR。如图12所示，随着堆芯内区熔盐通道半径的减小，其中子能谱逐渐软化，导致内区BR逐步降低。同时，由于堆芯外区熔盐通道半径逐步增大，外区能谱硬化，外区BR逐渐增大。但与此同时，堆芯外区能谱硬化也会造成中子泄漏增加。由于快中子更容易泄漏出堆芯，导致快中子比例下降。232Th的共振俘获截面能量约为22 eV，明显高于233U的共振吸收截面能量（约2 eV），对快中子泄漏敏感性更高，从而降低增殖性能。上述两种由于堆芯外区熔盐通道半径增大而导致外区BR增大及降低的效应相互竞争，导致当堆芯外区熔盐通道半径从8.5 cm继续增大时，外区BR降低。堆芯内区及外区BR随熔盐通道半径的变化最终形成堆芯总BR随熔盐通道尺寸的变化。总体而言，增大堆芯外区熔盐通道半径对堆芯BR的改进极其有限（堆芯-1至堆芯-6，堆芯BR具有微小升高），且当外区熔盐通道继续增大时，由于堆芯内、外区BR均降低，导致堆芯BR显著降低。

图12 BR随燃料通道尺寸变化Fig.12 Variation of BR with fuel channel radius

2.4 堆芯选择

综上所述，当堆芯内区熔盐通道半径逐渐减小，也即堆芯外区熔盐通道半径逐渐增大的情况下，堆芯最高熔盐功率密度及最高出口温度逐步增加。当内区熔盐通道半径减小至6.81 cm，也即堆芯外区熔盐通道半径增加至8.0 cm，时，堆芯最高出口温度将超过700°C，超出堆芯设计限值。与此同时，堆芯233U初始装载量随堆芯内区熔盐通道半径减小，也即堆芯外区熔盐通道半径增大，呈现先减小后增大的趋势，在其内区熔盐通道半径为6.81 cm，外区熔盐通道半径为8.0 cm的情况下，其初始易裂变核素233U装载量需求最少，为757 kg。当堆芯内区熔盐通道半径从9.06 cm降至6.81 cm，也即堆芯外区熔盐通道半径从6.0 cm增大至8.5 cm时，其堆芯初始BR具有微小增大，但当熔盐通道半径继续增大时，堆芯初始BR由于中子泄漏明显增加而降低。综合堆芯最大熔盐功率密度、最高出口温度、初始233U装载量以及初始BR值，潜在的可采用的堆芯如表3所示。如希望尽可能降低堆芯最高出口温度，可选择堆芯-2，其最高熔盐功率密度较基准堆芯（堆芯-4）降低23%，最高出口温度降低25℃，但233U初始装载量将增加7 kg。如希望提高钍铀增殖性能，可选择堆芯-5，可降低233U初始装载量3 kg，但最高出口温度将增大21℃，熔盐功率密度将增大14.6%。

表3 中子学及热工性能较优的堆芯Table 3 Optimum cores with relatively high neutronic and thermal-hydraulic performance

3 结语

本文针对我们前期提出的新型重水慢化熔盐堆堆芯设计进行了优化。基于所发展的中子学-热工耦合分析工具以及堆芯临界搜索程序，分析了具有不同熔盐通道尺寸堆芯的功率分布、出口温度分布、初始233U装载量及初始BR。随着堆芯内区熔盐通道半径的减小（对应堆芯外区熔盐通道半径增加），堆芯燃料熔盐功率密度峰值增加。与此同时，堆芯内区通道半径的减小，导致摩损压降增加，降低了堆芯内区的质量流量，进一步增大了堆芯最大出口温度。当堆芯内区熔盐通道半径降低至6.81 cm以下时，其最高出口温度超过700℃，超出了设计限值。

堆芯初始233U装载量随堆芯内区熔盐通道半径减小（对应堆芯外区熔盐通道半径增加）呈现先降低后增加的趋势，其主要是由于堆芯平均裂变中子能量（反映堆芯软硬程度）及堆芯中子泄漏率呈现先降低后增加变化趋势所导致。其初始钍铀增殖比BR随堆芯内区熔盐通道半径在5.98~9.06 cm内减小时具有微小增加。这主要为堆芯内、外区BR随熔盐通道尺寸变化相互竞争所导致。当堆芯内区熔盐通道半径小于5.98 cm时，堆芯BR转而降低，其主要为中子泄漏显著增加所导致。

综合堆芯最高熔盐密度、最高出口温度、初始233U装载量以及初始钍铀增殖比BR性能，如希望尽可能降低堆芯最高出口温度以及熔盐功率密度，可适当降低堆芯外区通道半径及适当增加内区熔盐通道半径。当堆芯外区熔盐通道半径为6.50 cm及内区熔盐通道半径为8.61 cm时，熔盐功率密度可降低23%，最高出口温度可降低约25°C，但233U初始装载量将增大7 kg。当希望提高增殖性能及降低初始233U装载量时，应适当增大堆芯外区熔盐通道半径，同时减小内区熔盐通道半径。当堆芯内、外区熔盐通道半径分别为6.81 cm及8.00 cm时，233U初始装载量将降低3 kg，BR由1.076增大至1.077，但熔盐功率密度峰将增大14.6%，最高出口温度将升高21℃。