析出相粒子组态对Al-0.67Mg-1.35Si-0.64Cu-0.61Mn板材n值的影响

刘玉杰,冯 震,宋伟豪,王文泽,田 妮,赵 刚

(1.东北大学 材料科学与工程学院,辽宁 沈阳 110819;2.东北大学 材料各向异性与织构教育部重点实验室,辽宁 沈阳 110819)

6xxx铝合金具有比强度高、耐蚀性能好、易加工成形且可烘烤硬化等特点,因而被广泛应用于制造汽车零部件,包括车身和底板等[1-5]。对于汽车车身用板材,表征金属板材应变强化能力的n值(应变强化指数)是评价其成形性能的重要指标[6-7]。一般而言,n值越大,冷变形时的应变强化效果越显著,金属板材的成形性能越好[8-10]。合金板材的微观组织结构包括再结晶程度、晶粒尺寸和取向、第二相粒子组态等对金属板材的n值有显著影响。钟叶清[11]研究发现Al-5.12Mg合金冷轧带材经300℃×1 h退火处理发生静态回复,板材的n值从冷轧态的0.06提高至0.27,当退火温度升高至350℃且分别保温2 h和3 h,带材发生再结晶获得细小均匀的再结晶晶粒,有利于带材整体塑性变形,板材的n值分别提高至0.34和0.35。张立生[12]研究发现5182铝合金冷轧板经退火处理后,其应变硬化指数n值随退火温度升高先增大后基本保持不变。退火温度由240℃提高至300℃,板材的n值由0.17提高至0.23;退火温度升高至330℃,合金板材的n值显著提高至0.41;退火温度继续升高到390℃,板材的n值无明显变化。范鑫[13]研究发现退火态3104铝合金板材的再结晶晶粒尺寸由13.80 μm增大至19.46 μm时,铝板的连续应变强化指数nc值缓慢增大;当晶粒尺寸增大至31.63 μm,铝板的nc值显著增大。孟令娟[14]研究发现退火态Al-Mg-Si合金板材的n值随合金板材中Mg2Si粒子数量的增加呈现出逐渐减小的趋势。莫德锋[15]针对A319、A356和A357铸造铝合金研究发现铸造Al-Si合金的n值对合金中微米级共晶Si颗粒尺寸的依赖性很强,共晶Si颗粒尺寸越大,合金的n值越小。综上可知,微观组织结构对铝合金的n值具有重要影响,然而有关合金相粒子尺寸与弥散度对6xxx铝板n值的影响规律亟待系统研究。

本文针对实验室制备的厚度为1.2 mm的车身用Al-0.67Mg-1.35Si-0.64Cu-0.61Mn冷轧薄板,通过合适的热处理调控合金板材的强度大致相当,而析出相粒子的尺寸、数量和弥散度存在明显差异,且运动位错只能以绕过机制通过析出相粒子的基础上,研究析出相粒子的数量、尺寸和弥散度对合金板材应变强化指数n的影响规律,以揭示析出相粒子组态对汽车车身用铝板n值的影响规律和作用机制,为客观评价铝合金车身板材的深冲性能提供实验数据。

1 实验材料与方法

实验材料为实验室DC(Direct Chilling)铸造制备的55 mm厚的铝合金铸锭,其化学成分为(质量分数/%,下同):0.67Mg、1.35Si、0.64Cu、0.61Mn、0.11Fe,余量为Al。铸锭经540℃×24 h均匀化处理后进行440℃热轧至5 mm,随后进行420 ℃中间退火处理,最终冷轧成1.2 mm厚的薄板。从冷轧板材上沿轧制方向切取试样,再机械加工成图1所示的拉伸试样。将拉伸样品在550℃盐浴炉内保温30 min后水淬(固溶处理),室温停放2天后再进行300℃×1 h的退火处理,然后再将样品分别在400℃、450℃、500℃和550℃保温1 h后炉冷退火。拉伸实验在SHIMADZU AG-X100KN电子万能试验机上进行,试样标距为50 mm,拉伸速率为0.08 min-1,拉伸加载方向平行于板材轧制方向。采用JEOL JEM-2100F透射电镜(Transmission Electron Microscope, TEM)进行显微组织观察,透射样品制备先用砂纸减薄至65～70 μm,随后进行电解双喷减薄,双喷液是体积比为1∶3的硝酸甲醇溶液,电压为10～15 mV,电流为50～60 mA,温度控制在-30～-25℃。

图1 拉伸试样尺寸

认为铝合金板材的真应力-真应变满足Hollomon公式Rm=K·εn或者lnRm=lnK+n·lnε(式中Rm为真应力,K为应变强化系数,ε为真应变,n为应变强化指数)。n值的计算是以均匀塑性变形范围内的两点分别为计算起点应变和计算终点应变,根据最小二乘法原理利用式(1)计算合金板材对应于不同计算起点应变和计算终点应变之间的应变强化指数n。

(1)

式中:N——计算应变范围内选取的计算应变点个数(本文计算应变点N的数量均为15个);

εi——计算应变点所对应的瞬时真应变;

Rmi——计算应变点所对应的瞬时真应力,MPa。

本文将从非比例延伸率0.2%开始至任意非比例延伸率之间的加工硬化指数定义为连续加工硬化指数,记为nc,如n1和n5分别指0.2%<ε<1%和0.2%<ε<5%之间的加工硬化指数。将任意非比例延伸率之间的加工硬化指数定义为阶段加工硬化指数,记为ns,如n1%～3%和n10%～15%分别指1%<ε<3%和10%<ε<15%之间的加工硬化指数。

2 实验结果与讨论分析

由于Al-0.67Mg-1.35Si-0.64Cu-0.61Mn冷轧板先进行了550℃×30 min固溶水淬处理,合金板材均发生再结晶,合金板材中过剩结晶相粒子组态及晶粒组态大致相同[16],而且固溶水淬后的合金板材均在室温停放2天后再进行300℃×1 h的退火处理,合金板材中析出相粒子数量也一致,然后样品再分别经400℃、450℃、500℃和550℃保温1 h后炉冷退火处理。在不同温度炉冷处理过程中,析出相粒子发生了不同程度的熟化长大。图2为经不同温度退火处理后Al-0.67Mg-1.35Si-0.64Cu-0.61Mn铝板中析出相粒子TEM照片。可见,分别经400℃、450℃、500℃和550℃二次退火处理后的铝板基体中均存在大量尺寸超过1 μm的析出相粒子,退火温度升高,析出相粒子尺寸逐渐增大、数量逐渐减少,粒子分布更离散,参见图2b～图2e。

透射电镜能谱及电子衍射分析证明这类棒状析出相是Al1.9CuMg4.1Si3.3(图2b中I点所指),其电子衍射花样如图2b中右上角所示,这与刘宏[17]的研究结果相同。合金板材在550℃盐浴炉内保温30 min水淬后,Mg、Si、Cu强化合金元素固溶于板材基体中形成过饱和固溶体,合金板材经300℃×1 h的退火处理后,合金元素以较粗大的平衡相Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子形式从基体脱溶析出(图1a),随后铝板经高温二次退火处理(超过300℃)时,原来在300℃退火(一次退火)时析出的Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子发生熟化长大,小尺寸Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子溶解成原子,聚集到大尺寸Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子处继续长大。二次退火温度越高,Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子数量越少但尺寸越大,同时粒子的弥散度降低,其在合金板材基体中分布越离散。Al1.9CuMg4.1Si3.3析出相粒子熟化长大是图2中所观察到的随二次退火温度升高,合金板材中第二相粒子尺寸逐渐增大而弥散度逐渐减小的根本原因。

图2 不同温度退火后Al-0.67Mg-1.35Si-0.64Cu-0.61Mn板材的TEM照片

图3为经不同温度二次退火处理后的Al-0.67Mg-1.35Si-0.64Cu-0.61Mn板材的应力应变曲线。可见,经4种温度二次退火处理后的铝板的拉伸应力应变曲线均出现不同程度的锯齿现象,这是由于合金板材中微米级Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子与运动位错交互作用导致的Portevin-Le Chatelier(PLC)效应,这与LI X P[18]的研究结果一致。由板材的真应力-真应变双对数曲线形状大致相似(图3b)可知,不同温度二次退火处理的铝板在拉伸变形过程中的流变应力随流变应变增加的变化规律大致相同,即应变强化规律类似。图4为经不同温度二次退火处理后的铝板的强度,可见经400～550℃二次退火处理后的铝板的强度均很低,其屈服强度Rp0.2均低于60 MPa,抗拉强度Rm不超过160 MPa,而且铝板的强度随退火温度升高而逐渐降低,但强度差别较小(ΔRp0.2<16 MPa,ΔRm<13 MPa)。因为铝板经400℃以上的高温二次退火处理后,强化合金元素Mg、Si和Cu均以粗大的平衡相粒子析出,粗大的析出相粒子对铝板的强化作用很弱,因此经不同温度二次退火处理后的铝板的强度都很低且强度差别很小。同时退火温度越高,合金板材中析出的Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子尺寸越粗大、数量越少、分布越离散(图2),粗大的析出相粒子对铝板的强化作用越弱,这是铝板的抗拉强度和屈服强度均随退火温度升高而逐渐降低的根本原因。

图3 不同温度二次退火处理后铝板的应力应变曲线

图4 不同温度二次退火处理后铝板的强度

图5为经不同温度二次退火处理后铝板的连续应变强化指数nc值。由图5a可见,当计算起点应变均为0.2%时,随计算终点应变量增大,铝板的连续应变强化指数nc值均呈现出先增大后减小的趋势,在变形初期阶段(0.2%<ε<1.0%),铝板的nc值最大。由图5b可见,二次退火温度升高,铝板对应于不同计算终点应变的nc值均呈现出逐渐增大的趋势,二次退火温度从400℃升高至550℃,不同计算终点应变的nc值的增量均超过0.038,尤其是二次退火温度低于500℃时,nc值增大较快,而当二次退火温度超过500℃后,nc值增大速度减缓。根据课题组前期研究结果可知,铝板的强度变化对其nc值会产生影响,并建立了铝板强度与其nc的关系式。由图4可知铝板的强度随二次退火温度升高而逐渐降低,由此造成的铝板的连续应变强化指数nc值增量可由式(2)估算[19]。二次退火温度由400℃升高至550℃,铝板的屈服强度Rp0.2降低了16 MPa,由此导致的nc值的增量不超过0.022。然而,实际板材对应于不同计算终点应变的nc值的增量均超过0.038。说明退火温度升高,除了铝板强度降低使其nc值增大外,铝板基体中第二相粒子尺寸增大、数量及弥散度减小也是导致其nc值增大的重要原因。

(2)[18]

式中:nc——连续加工硬化指数;

ε——真应变;

Rp0.2——屈服强度,MPa。

图6所示为不同温度二次退火处理后的铝板的阶段应变强化指数ns值。可见,经不同温度退火处理后的铝板在拉伸变形初期(0.5%<ε<1.0%或1.0%<ε<3.0%)的ns值最大(图6a),其值超过0.398,即铝板在拉伸变形初期的应变强化效应最显著,且各应变阶段硬化指数ns值随退火温度升高的变化规律基本相同。退火温度低于500℃时,铝板的ns值随退火温度升高均呈现出逐渐增大的趋势(图6b)。由于当二次退火温度低于500℃时,铝板拉伸变形断裂前的最大应变量未超过15%,故不宜对n15%～18%的变化规律进行讨论。

图6 不同温度二次退火处理后铝板的阶段应变强化指数ns

当铝板经300℃×1 h+400℃～550℃×1 h双级退火处理后,Mg、Si和Cu强化合金元素以尺寸超过1 μm的Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子析出(图2),其对位错运动具有一定的阻碍作用。但是由于Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子离散度过大,运动位错可以在离散分布的大尺寸Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子之间进行滑移,因此大尺寸且非常离散的Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子对铝基体的强化作用很小,且退火温度越高,析出相粒子尺寸越大、分布间距越大,对铝基体的强化效果越弱。这与BISWAS P[20]已经证明的Mg2Si粒子会对位错运动起到承载强化和限制作用的研究结果一致。

合金板材经300℃以上退火处理后,从基体脱溶析出的Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子尺寸均超过1 μm,运动位错只能以Orowan机制绕过或爬过这类大尺寸析出相粒子,即不同温度退火处理后合金板材中运动位错通过析出相粒子的机制都相同。然而,当运动位错以Orowan机制绕过或爬过Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子的同时,会在粒子周围留下位错环。位错环的存在,使Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子的有效间距变小。图7为经不同温度二次退火处理后的铝板中运动位错通过Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子后，在粒子周围留下位错环的示意图。分析认为,一方面,二次退火温度越高,铝板中的Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子尺寸越大且粒子间距越大,对铝基体的强化作用越弱,因此铝板的强度越低,室温拉伸变形时位错开始滑移的流变应力越小,相对而言运动位错更容易被阻碍,若位错继续滑移则需要施加更大的外加切应力,因此铝板的流变应力随流变应变增加而迅速提高;另一方面,二次退火温度越高,铝板中析出相粒子尺寸增大的同时间距也增大,运动位错绕过大尺寸Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子后在其周围留下位错环,粒子间距越大，粒子周围留下的位错环越多,使得后续位错通过粒子更加困难,为使铝板继续拉伸变形,则需要施加更大的外加切应力使位错继续滑移,这也使得合金板材的流变应力迅速提高。两方面综合作用使得二次退火温度越高、析出相粒子分布越离散的铝板的应变强化效应越显著。这是铝板的nc值及ns值均随退火温度升高而逐渐增大的根本原因。

另外,对于析出相粒子组态相同的铝板,其在拉伸变形初期,位错运动的受阻程度主要取决于析出相粒子组态。根据图7所示的模型,由于粒子周围的位错环缩小了粒子有效间距,使得粒子对运动位错的阻碍程度逐渐增大,因此拉伸变形初期铝板的应变强化效应随流变应变增大而迅速增大。当塑性变形量超过1%～3%后,阻碍位错运动的障碍物除了大尺寸Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子外,还有晶界以及位错滑移交割形成的林位错、扩展位错或割阶等,使位错滑移运动更困难。此外,螺型位错的交滑移,一定程度增加了位错的可动性,降低了铝板的应变强化效应。因此,铝板的nc值及ns值随流变应力增大呈现出逐渐降低的趋势。

图7 不同温度二次退火处理后铝板中第二相粒子与位错交互作用的示意图

3 结 论

(1)二次退火温度从400℃升高至550℃,Al-0.67Mg-1.35Si-0.64Cu-0.61Mn板材基体中Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子的尺寸逐渐增大而其弥散度逐渐降低,对铝板的析出强化作用越弱,因此铝板强度随二次退火温度升高而逐渐降低。

(2)运动位错只能以绕过方式通过微米级Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子,并同时在粒子周围留下位错环,从而逐渐缩小粒子的有效间距,使后续位错通过更困难,因此铝板在拉伸变形初期表现出明显的应变强化效应,当拉伸变形量为1%左右时,铝板的连续应变强化指数nc值及阶段应变强化指数ns值均最大。

(3)铝板的nc值及ns值均随微米级Al1.9CuMg4.1Si3.3粒子尺寸增大及弥散度降低而逐渐增大。