温度对Pt/Au薄膜生长影响的计算机模拟

李 杰

(九江学院教务处 江西九江 332005)

分子动力学是一门结合了多项学科的综合技术，它包括了物理学，数学和化学的很多内容。同时分子动力学是一套利用分子模拟来解决微观问题的方法，该方法的理论体系来自与牛顿经典力学，如果把大量分子构成的一个整体视为一个体系，在这个体系中存在许多不同状态，然后在体系不同的状态中来抽取样本，从而计算得到整个体系的情况来进行积分研究，并以研究的结果作为基础，再来计算把体系作为一个整体的相关物理量和其他宏观性质，而现在分子动力学模拟正在越来越多的领域发挥作用，关于它的介绍的文献也有很多，并建立了很多的标准模型和程序。

本文主要以金和铂为对象来进行异质外延生长，其中金为衬底材料，铂为薄膜材料，利用EAM势函数，模拟研究在Pt/Au薄膜生长的过程当中，由于薄膜原子与衬底原子的物理性质的不同，在接触界面将产生一定的应变，进而影响薄膜的物理性能。主要包括以下内容：随着沉积温度的升高，Pt/Au薄膜表面的形貌将会发生怎样的变化。

1模拟体系的建立

1.1 Pt /Au外延体系的模拟胞

本文的模拟过程中笔者采用的分子动力学模型如图1所示[1]。

图1 分子动力学的物理模型图

1.2模拟过程

用计算机来模拟薄膜生长的过程实际上是非常困难的，薄膜生长的过程是一个非平衡态动力学过程。从分子动力学的角度看，薄膜生长的过程中所产生的原子数量是十分庞大的，分子动力学无法对其完全实现，而且薄膜生长的过程，时间量度极小，也是仅靠分子动力学是无法解决的。要实现模拟出薄膜生长的过程，必须要选择合适的物理模型，才能得以实现。

以下两种近似在本文的模拟过程中被采用：

(1)衬底厚度近似：分子动力学模拟选用的衬底的厚度是有限的，其中所包含的原子数目是有限的，基本是不可能达到mm量级。为此，笔者作了近似处理，假定作为衬底的基本计算单胞内的最下面3个原子层里的原子是保持不动的，不受任何外界因素的影响，包括沉积原子的沉积过程。

(2)等温生长近似：沉积原子以一定的速度接近衬底表面，在这一过程中，它将会与衬底表面的原子发生作用，在作用过程中，它所携带的能量(包括动能和原子的结合能)将予以释放，这一部分能量，部分将会以热量的形式表现出来，因此它将使得与沉积原子附近衬底的温度上升。由于过程是非常缓慢的，而且沉积原子所携带的能量也是有限的，因此因为此种原因导致沉积温度升高的程度是非常微小的，因此笔者可以忽略掉这一部分温度的提升，认为在薄膜生长的过程是一个等温过程。所以，笔者在选择等温方案能更好的符合薄膜生长的实际过程。

在模拟过程中，采用SC-EAM函数势来作为原子间相互作用势，求解体系动力方程时需要运用四阶Predict-Correct算法，时间步长为 s。Pt原子逐个从衬底表面上方随机位置垂直入射，入射速率为1 000m/s[1]。

2 沉积温度对薄膜外延生长的影响[1-2]

笔者选取300K、500K、700K 3个温度下对Pt/Au薄膜在的生长情况进行研究，下面分别选取不同的时间步长的情况，对其生长过程作一个具体的研究。

笔者选取了300K温度下，分析下Pt/Au薄膜外延生长过程(如图2所示)。图2(a)是模拟计算100 ps时薄膜的原子结构图[1]。从图中可以看出在薄膜生长的初始阶段沉积原子是随机的入射到衬底表面的，经过一系列原子过程后部分原子沉积到在衬底表面，部分原子由扩散到了衬底层，同时衬底原子经扩散进入到了薄膜层。图2(b)是模拟计算进行到200ps时薄膜的结构图。从图中可以看出，Pt原子继续不断的沉积在薄膜表面处，形成少数凝聚核心。图2(c)是模拟计算进行到400ps时薄膜的结构图。从图中可以看出，沉积下来的Pt原子不断的沉积在薄膜表面处。完整的薄膜层已经基本形成，薄膜表面处只看到几个衬底原子。图2(d)所示为计算模拟进行到900ps时薄膜的结构图。如图所示，随着沉积原子的增多，薄膜逐渐增厚。但是薄膜表面有层状结构存在，但台阶很明显。

(a)100 ps (b)200 ps (c)400 ps (d)900 ps

总体上讲，在薄膜生长的初始，沉积原子在衬底表面发生相互作用，一部分沉积原子进入到了衬底层，其他的沉积原子在表面形成凝聚的核心。随着沉积原子数量的增加，凝聚核心逐渐长大，形成薄膜层，同时界面互扩散延伸到更多的原子层。当薄膜长到一定厚度时，界面互扩散停止，从而形成稳定的薄膜层。上述生长过程具有层状生长模式的特征，因此Pt/Au薄膜在300K时的初期生长是层状生长。

笔者选取温度为500K时，分析Pt/Au薄膜外延生长的过程如图3所示。

(a)100 ps (b)200 ps (c)400 ps (d)900 ps

图3(a)是模拟计算100ps时薄膜的原子结构图。从图中可以看出在薄膜生长初始阶段沉积原子是随机的入射的，部分原子由扩散到了衬底层。图3(b)是模拟计算进行到200ps时薄膜的结构图。从图中可以明显的看出，随着沉积原子的沉积，界面处的扩散也进一步延伸，更多的衬底原子进入到薄膜层。图3(c)是模拟计算进行到400ps时Pt/Au薄膜的结构图。从图中可以看出，继续沉积下来的Pt原子不断的沉积在薄膜表面处，完整的薄膜层已经形成，薄膜表面处仍可以看到少量Au原子因扩散而露出表面。图3(d)所示为计算模拟进行到900ps时薄膜的结构图。从图中可以看出，随着沉积原子的增多，薄膜逐渐增厚。薄膜表面基本还是层状结构。

总体上讲，在薄膜生长的初始，沉积原子在衬底表面发生相互作用，一部分沉积原子进入到了衬底层，大部分原子在衬底表面。随着沉积原子的增加，生成薄膜层，同时界面互扩散延伸到更多的原子层。当薄膜长到一定厚度时，界面互扩散停止，从而形成稳定的薄膜层。上述生长过程仍然属于层状生长模式的特征，因此Pt/Au薄膜在500K时的生长是层状生长。

笔者进一步选取了700K温度下Pt/Au薄膜外延生长过程进行分析，见图4。

(a)100 ps (b)200 ps (c)400 ps (d)900 ps

图4 700k时不同时刻对应的外延Pt薄膜

图4(a)是模拟计算100 ps时薄膜的原子结构图。从图中可以看出在薄膜生长的初始阶段沉积原子是随机的入射到衬底表面的，大部分原子扩散到了衬底层，说明在沉积温度升高时，沉积原子具有较强的能量。图4(b)是模拟计算进行到200ps时薄膜的结构图。从图中可以看出，随着沉积原子的沉积，但并没有形成片状的薄膜，同时界面处的扩散也进一步延伸。图4(c)是模拟计算进行到400 ps时Pt/Au薄膜的结构图。从图中可以看出，继续沉积下来的Pt原子不断的沉积在薄膜表面处，但还没有完整的薄膜层形成。图4(d)所示为计算模拟进行到900 ps时薄膜的结构图。从图中可以看出，随着沉积原子的增多，薄膜逐渐增厚。但是还有少量的衬底原子扩散到薄膜表面。

总体上讲，在薄膜生长的初始，沉积原子在衬底表面发生相互作用，一部分沉积原子进入到了衬底层。随着沉积原子的增加，凝聚核心逐渐长大，生成薄膜层，同时界面互扩散延伸到更多的原子层。当薄膜长到一定厚度时，界面互扩散停止，从而形成稳定的薄膜层。3个沉积温度下，Pt/Au外延生长初期均表现为层状生长模式，但对比图2(d)～图4(d)也不难发现，随着温度的降低和300K下生长时间的增长，薄膜表面越来越粗糙，有呈小岛的趋势，估计在更低的温度或300K更长的沉积生长时间条件下，生长模式会转变为岛状生长。同时由图2(d)～图4(d)可以看出，在其他条件不变的情况时，温度对Pt/Au薄膜的生长过程有显著作用，随着温度的升高，沉积原子Pt和衬底之间的互扩散现象就越明显。

参考文献：

[1]刘志强.温度对Cu-Ni异质外延生长影响的分子动力学模拟研究[D].南昌：南昌大学，2011.21.

[2]孟旸. Au/Cu、Ag/Cu及Cu/Au体系异质外延生长的分子动力学研究[D].大连：大连理工大学，2005.16.