钠冷快堆燃料破损及其探测方法

潘君艳，马　强，王　刚， 张　杭

中国原子能科学研究院反应堆工程技术研究部，北京 102413



钠冷快堆燃料破损及其探测方法

潘君艳，马强，王刚， 张杭

中国原子能科学研究院反应堆工程技术研究部，北京 102413

摘要：结合钠冷快堆一回路冷却剂系统特点，系统阐述了燃料包壳在不同尺寸破口下的裂变产物释放机理. 燃料包壳在小气密性破损阶段会有气态裂变核素Kr和Xe释放到一回路覆盖气体中，当发展到燃料与冷却剂接触性破损阶段，短寿命的缓发中子先驱核会释放到钠冷却剂中. 钠冷快堆燃料破损在线监测系统由燃料破损覆盖气体监测系统和燃料破损缓发中子监测系统组成，分别监测不同性质的燃料破损. 基于国际快堆燃料破损在线监测系统设计方案对比分析，评述了不同的燃料破损探测方法和影响燃料破损探测灵敏度的相关因素.

关键词：原子能技术；钠冷快堆；金属材料；燃料包壳；燃料破损探测；裂变产物释放；缓发中子先驱核；缓发中子探测

钠冷快堆是采用液态金属钠作为冷却剂的快中子增殖反应堆. 钠除了拥有核反应堆导热剂的良好物理特性外，其活泼的化学特性和中子活化特点影响了反应堆系统和回路的结构设置，也直接使钠冷快堆的燃料破损特征及探测方法与压水堆有很大的区别.

燃料包壳主要作用是包容放射性裂变产物，是反应堆除燃料基体以外的第二道安全屏障. 燃料破损指的是燃料元件包壳出现了小裂缝或者较大破口，核裂变产物与(或)燃料泄漏到包壳外的一回路冷却剂系统中. 燃料破损探测即燃料包壳密封完整性的探测. 燃料破损在线监测系统，是在反应堆运行工况下实现堆芯燃料组件包壳密封性在线监测的燃料破损探测系统.

各国快堆在保障核反应堆的放射性安全时，都要求反应堆在正常运行工况下，不允许出现大量的燃料元件密封性破坏或大的燃料元件包壳破损，在燃料元件密封性的破坏超过了允许极限的情况下，一回路冷却剂与覆盖气体可能会被裂变产物较严重污染，并使核燃料落入到一回路中. 另外，由于燃料功率线密度和燃耗的提高，钠冷快堆中燃料和包壳性能始终受到高度关注. 燃料破损探测在快堆安全中占重要位置，燃料破损在线监测系统要求能迅速有效地给出堆芯燃料包壳破损的信息. 国际快堆在不断改进燃料包壳材料和燃料结构设计以降低燃料破损概率，也在不断地发展燃料破损探测方法.

结合钠冷快堆一回路冷却剂系统的特点，本研究系统阐述燃料破损情况下的核裂变产物释放机理，并在对比分析国际快堆燃料破损在线监测系统探测方案的基础上，论述燃料破损探测方法和探测灵敏度影响因素.

1燃料破损下裂变产物的释放机理

钠冷快堆的一回路冷却剂系统处在密闭环境下，冷却剂钠是非透明金属，燃料包壳密封性破损没有直接的探测手段，而是采用对裂变产物监测的非直接手段进行探测. 因此，掌握裂变产物释放特性是燃料破损在线探测方案设计的前提. 此外，一回路冷却剂系统的特点又直接影响裂变气体释放行为与燃料破损探测方案.

1.1钠冷快堆一回路冷却剂系统的特点

钠冷却剂在流过堆芯时被中子活化，经(n,γ)反应产生活化产物24Na，放射性水平高，美国FFTF计算的24Na比活度为4.07×1011Bq/kg，CRBRP的24Na比活度为1.11×1012Bq/kg[1].

为防止24Na等放射性物质对蒸汽发生器产生放射性污染，保护堆芯免受压力冲击；同时避免在蒸汽发生器管道破裂情况下，一次侧的强放射性钠和水发生剧烈的化学反应，目前的钠冷快堆都设有中间钠回路，即钠冷快堆采用的钠-钠-水3个回路的模式. 其中，钠冷快堆一回路冷却剂系统有两种结构形式：池式系统的反应堆钠池和回路式系统的反应堆容器[2-3]. 池式结构的反应堆，整个一回路系统设备都在反应堆容器(reactor vessel, RV)内，堆芯被中子屏蔽包围，池内四周安装有主循环泵和中间热交换器(intermediate heat exchanger, IHX). 回路式结构的反应堆，堆芯放在一个相对要小的容器里，中间热交换器和主循环泵安置在主容器邻近的工艺间，来自堆芯的热冷却剂，经管道进入主容器外的中间热交换器. 所以，一回路冷却剂系统有不同的结构，这直接关系到裂变产物的流动范围，影响燃料破损在线监测方案.

此外，由于冷却剂钠很活泼，容易燃烧，钠冷快堆中的钠液面被惰性气体氩气覆盖，氩气充当保护气体，把钠池和反应堆顶盖隔离开来[3]. 冷却剂钠23Na和杂质41K分别经23Na(n,p)23Ne和41K(n,p)41Ar活化， 以及覆盖气体40Ar经40Ar(n,γ)41Ar活化，其活化产物大部分滞留在覆盖气体中，使覆盖气体具有较强的放射性. 覆盖气体的存在及其特性也直接关系到气态裂变产物的释放行为，影响燃料破损在线探测方案.

1.2燃料包壳破损下裂变产物的释放机理

钠冷快堆运行时，如果反应堆内不存在密封性破坏的燃料元件，一回路覆盖气体和冷却剂的放射性由活化的放射性核素决定. 一回路冷却剂中主要放射性物质是24Na、22Na[23Na(n,2n)22Na]和其他一些腐蚀活化产物，例如54Mn[54Fe(n,p)54Mn]、60Co[59Co(n,γ)60Co]、182Ta[181Ta(n,γ)182Ta]. 覆盖气体中除了饱和钠蒸汽带有的放射性外，主要放射性物质是23Ne 和41Ar. 另外，也要考虑铀钚燃料表面沾污导致的本底放射性.

当燃料元件的包壳密封性破坏后，会释放核裂变产物，包括气体的、挥发性的和不挥发性的. 大量的气体裂变产物(Xe与Kr同位素)会经钠冷却剂逃逸到反应堆的覆盖气体气腔内. 与此相反，挥发性的及不挥发性的放射性核分裂产物(I、Br、Cs、Nb和La等同位素)会有较大部分滞留在钠液内. 所以，钠冷快堆运行工况下至少要建立两个燃料破损在线监测系统，分别监测反应堆覆盖气体和钠冷却剂内的核裂变产物及其放射性活度[4].

燃料元件的燃料段部分在径向上由内到外分为燃料芯块、包壳间隙和燃料包壳．其中，包壳间隙内填充热导率高的氦气. 同时，燃料棒元件设计中还留有气腔空间. 通常，根据包壳破口大小和裂变产物释放情况，将燃料元件芯块段包壳破损发展分为3个主要不同阶段.

1.2.1气密性破损

燃料元件包壳上有微小的缺陷——带很小尺寸的裂缝(或叫针孔，容许气体漏出)，即气密性破损. 因此，从燃料元件内泄漏出气态核裂变产物，即γ射线发射体Xe和Kr放射性同位素，此时燃料与冷却剂钠被燃料包壳间隙阻隔，未发生接触.

泄漏的裂变气体在钠中经过一段延迟时间后，最终会进入到反应堆的覆盖气体中，所以通过对覆盖气体中裂变气体放射性活度的监测以及裂变核素的分析，能够实现堆芯燃料组件包壳破损探测.表1给出了燃料破损覆盖气体监测的主要放射性裂变核素，并罗列了俄罗斯BOR-60上燃料燃耗在7%～12%、线功率密度在520 W/cm情况下稳态释放时各气态裂变核素释放到覆盖气体中的份额[5]，即某气态裂变核素释放到覆盖气体中原子数与核裂变产生该裂变核素原子数的百分比. 燃料气密性破损情况下，裂变气体的释放量随着燃耗加深而增加，国际上拥有的快堆裂变气体释放模型各不相同，但都考虑了燃耗的促进作用. 气密性破损在冷态下会存在燃料棒包壳破口闭合的情况，此类破口往往会小于热室的探测限值.

裂变气体释放分为两种模式：瞬态喷出式释放和随后的稳态持续释放[6]. 瞬态喷出式释放是包壳气密性破损初始阶段的释放，与包壳内外的压差有关，此时原先储存在包壳内的半衰期较长的裂变气体占较大的比例.对此阶段裂变气体进行分析，如半衰期短的裂变核素与半衰期长的裂变核素的比值，可以得到破损燃料组件燃耗.由不同稳态裂变核素的比值，可以得到燃料类型信息. 随后是稳态持续释放，这时半衰期短的核素对放射性活度的影响占主导作用，对此阶段裂变气体的分析，可用于监测包壳破损发展情况.如由气态核素的释放与产生之比，及该比值与核素半衰期的关系，能明确裂变气体从燃料包壳内到一回路中的主要释放机制，进一步反映了燃料破损状况[7-8]. 除半衰期为5.3 d的133Xe外，其他被监测的短半衰期放射性核素在覆盖气体中的活度通常在3 d后达到平衡.

表1　燃料破损下覆盖气体中主要放射性裂变核素[5]

覆盖气体中会有一定比例的钠蒸汽. 同时23Ne和41Ar对裂变气体放射性活度监测影响大，并很可能淹没裂变气体的放射性活度，尤其是半衰期短的23Ne. 所以，为提高系统燃料破损探测的灵敏度，覆盖气体中裂变气体放射性测量时要降低本底放射性核素的影响. 回路式结构的反应堆，其本底放射性要比池式高.

气密性破损情况下，反应堆不用立即停堆，往往能持续安全地运行一段时间[9]，几天甚至几十天. 通常规定允许的气密性破损燃料元件根数在1%以下. 气密性破损发展通常较为缓慢，有时还会出现破口闭合情况，当然，闭合的破口随着反应堆的运行还会重新打开.

1.2.2裂缝尺寸的增大

燃料元件包壳缺陷发展——裂缝尺寸扩大(气密性破损进一步发展). 在此情况下，除了γ射线发射体Xe和Kr同位素外，从燃料元件内跑出长寿命的挥发性同位素(131I、134Cs、137Cs等同位素)，泄漏到冷却剂钠中，且该挥发性裂变产物大部分会滞留在钠液内，少部分挥发到覆盖气体中.

冷却剂中24Na的放射性活度很高，会比挥发性裂变核素的放射性活度高好几个数量级. 因此在对Cs等挥发性裂变核素监测时要加入活性炭吸附装置，富集挥发性裂变核素，提高挥发性裂变产物的百分比，从而降低本底放射性影响. 表2给出了一回路冷却剂钠中γ放射性活度监测核素，同时也罗列了BOR-60上燃料燃耗在7%～12%、线功率密度在520 W/cm情况下各挥发性裂变核素释放到冷却剂钠中的份额[5]，即某挥发性裂变核素释放到冷却剂钠中原子数与核裂变产生该裂变核素原子数的百分比.

表2　燃料破损下挥发性裂变核素及其释放份额[5]

长寿命的挥发性同位素，由于半衰期长，加上冷却剂本身具有强γ放射性，其对燃料包壳密封完整性探测的价值相对要小. 不过，冷却剂Na中长寿命挥发性同位素的监测却能很好地反映出冷却剂被不同放射性裂变产物污染的程度. 通常，137Cs等长寿命裂变产物在冷却剂钠中累积放射性活度之和，最高允许与半衰期为2.06 a的22Na的放射性活度在同一量级上，以免严重污染一回路，从而影响反应堆维修和维护，同时也不会对后续放射性废物的处理与处置有大影响.

1.2.3燃料与冷却剂接触性的包壳破损

燃料与冷却剂接触性的包壳破损——燃料元件包壳上出现大的裂缝或破口，此时，冷却剂钠与裸露的燃料发生接触，也叫燃料裸露性破损. 在此情况下，除了γ射线发射体Xe和Kr，以及长寿命的挥发性同位素外，冷却剂内还进入了不挥发的裂变产物(95Nb、140La及其他放射性同位素)和短寿命的挥发性裂变产物(I、Br和Cs放射性同位素).

短寿命的挥发性裂变产物，随冷却剂钠流动在一回路内扩散，并伴随核衰变，核衰变过程中，除了产生γ光子外，还以一定概率释放缓发中子，所以该部分短寿命裂变产物也称缓发中子先驱核. 表3给出了对燃料破损缓发中子监测有主要贡献的缓发中子先驱核及其裂变产额，以及相应的中子发射概率，该裂变产额是在快中子谱下235U为核裂变燃料的产额值[10].

缓发中子先驱核有两种产生方式：①由燃料直接裂变产生，即独立产额部分；②由裂变产物——缓发中子先驱核的母核衰变产生，如87As(0.30 s)→87Se(5.60 s) →87Br(55.68 s). 两部分产额之和为缓发中子先驱核的累积产额. 如表3，缓发中子先驱核β-n衰变的概率很低，更多的概率是直接β-衰变成为放射性裂变气体.

表3　快堆燃料破损监测起主要作用的缓发中子先驱核[10]

通过监测强γ放射性的冷却剂钠中缓发中子的注量率，能实现燃料与冷却剂接触性的包壳破损探测. 缓发中子先驱核中，半衰期最长的87Br也只有55.68 s，所以为提高燃料破损探测灵敏度，要求缓发中子先驱核从包壳破口处到缓发中子探测位置的传输时间越短越好，以提高监测点的缓发中子注量率. 同时，缓发中子探测位置应该尽量避开高瞬发本底区域，本底中子注量率越小越好. 此外，由于钠冷却剂缓发中子强γ放射性，缓发中子探测站设计和探测器选择时要考虑消减γ光致中子影响.

缓发中子先驱核释放的多少除跟燃料与冷却剂接触的面积相关外，也与很多其他因素相关，如燃料类型、燃料结构、包壳破口形状和燃料燃耗. 另外，碳化物燃料、氮化物燃料以及金属燃料与冷却剂钠有很好的相容性，但氧化物燃料在与钠接触过程中会发生化学反应，生成Na3(UPu)Ox， 其密度约为氧化物燃料的1/2，所以在包壳破损区域会有燃料体积膨胀[11-12]. 通常认为Na3(UPu)Ox能促进缓发中子先驱核的释放，俄罗斯在BR-10上曾给出了Na3(UPu)Ox层厚度与缓发中子先驱核释放增强因子的关系模型. 综上所述，缓发中子释放机制较复杂，包括反冲、击出和扩散等. 目前，国际上通常采用等效反冲面积来表征燃料包壳破口大小，而等效反冲面积可由缓发中子信号强度计算得出.

上面给出了燃料元件燃料段包壳破损由小到大的几个主要不同发展阶段，不同燃料破损阶段下释放到一回路冷却剂系统的主要裂变产物有明显的区别. 但并不是所有包壳破损都是从气密性破损开始发展到燃料与冷却剂接触性破损的. 有时，如在较高燃耗下，一开始包壳破口就较大，燃料与冷却剂直接发生接触，这时裂变气体与缓发中子先驱核一起释放出来[13]. 另外，如果破损发生在燃料元件气腔段，则不会演化为燃料与冷却剂接触性大破损的情况.

2钠冷快堆燃料破损探测方法

从燃料破损情况下裂变产物释放行为分析的结果看，钠冷快堆燃料破损探测包括了覆盖气体中裂变核素监测和钠冷却剂中缓发中子注量率的监测. 钠冷快堆需要建立两套燃料破损在线监测系统，分别是覆盖气体监测系统和缓发中子监测系统. 两系统的结合，实现堆芯内任一燃料组件发生不同性质的燃料破损时都能被有效地监测到. 本节在对比分析国际快堆燃料破损在线监测系统设计方案的基础上，评述了燃料破损探测方法及其影响因素.

2.1燃料破损覆盖气体监测系统的探测方法

燃料破损覆盖气体监测系统，监测反应堆覆盖气体内的核裂变气体的放射性活度并(或)分析气态裂变核素，判断在反应堆堆芯是否出现气密性破损的燃料元件. 根据燃料包壳破损发展过程分析，覆盖气体监测系统往往能在其他燃料破损在线监测系统之前先给出燃料破损信息，提示燃料是否处在包壳裂缝形成的初始阶段.

因为反应堆覆盖气体气腔内环境的限制以及本底放射性水平的影响，覆盖气体监测系统需要将堆内覆盖气体抽出堆外进行监测，随后再将覆盖气体送回到堆内，系统设有覆盖气体监测回路. 系统除了带取样环的一短管段在堆容器内，监测仪表和相关设备都位于堆容器外. 覆盖气体监测系统会设有2条或3条互为备用的气体取样回路，相应的取样环分布在堆气腔不同扇区内.

燃料破损覆盖气体监测系统设计中要实现其燃料包壳气密性破损监测功能，提高燃料破损探测灵敏度，需要消减干扰因素的影响.

1)在监测核裂变气体放射性的过程中必须降低23Ne(半衰期为37.24s)和41Ar(半衰期为1.82h) 的放射性影响.

23Ne放射性水平往往高于被监测的裂变气体. 燃料破损覆盖气体系统，其监测回路设计充分利用了23Ne半衰期短的特点，使取样气体在回路中经过特定的一段时间延迟后才到达放射性活度以及放射性核素分析监测点，大大降低23Ne放射性水平，从而提高系统气密性燃料破损探测的灵敏度. 国际上快中子反应堆的延迟时间一般在5～30 min，5 min延迟能使23Ne放射性活度降低256倍.

41Ar在覆盖气体中放射性水平相对要低很多，一般在主要监测裂变核素的放射性活度以下，所以大多数快堆的覆盖气体监测系统并没有采取措施来降低其影响. 但美国EBR-II在覆盖气体监测回路中设置低温活性炭吸附装置，从堆容器内抽取的覆盖气体在经过5 min延迟后会被回路中3 g活性炭吸附，活性炭富集后，133Xe(81 keV)/41Ar(1 293 keV)可提高3×104倍，133Xe/23Ne提高1×106倍[14]. 回路式堆型中23Ne和41Ar的干扰影响更大，美国FFTF和CRBRP快中子增殖堆也沿用了相同的技术，采用了活性炭低温吸附装置.

2)在覆盖气体监测回路中要避免覆盖气体中的钠蒸汽冷凝堵塞取样管道，并消减钠蒸汽中24Na的放射性影响.

覆盖气体中会有一定饱和度的钠蒸汽，所以在覆盖气体取样过程中，一方面在满足燃料破损监测要求的前提下要限制取样流量；另一方面为避免钠蒸汽冷凝的钠堵塞管道，在覆盖气体监测回路中设置钠蒸汽阱和钠气溶胶过滤器[14].

各国的快堆在燃料破损覆盖气体监测系统的工艺设计和原理上相差不多，主要区别体现在裂变气体放射性活度探测和裂变核素分析的监测装置上. 美国FFTF直接采用γ谱仪进行裂变核素的分析及活度的监测[14]，见图1. 日本MONJU采用了β沉降器和γ射线探测装置[15]，见图2. β沉降器主要监测对象为88Kr衰变的88Rb与138Kr衰变的138Cs, 利用高压装置收集β衰变过程中带电粒，该装置能实现(3×10-5) %燃料棒的气密性破损监测，即一根燃料棒气腔中1%的气体释放时就能实现破损探测，而另外设置的γ射线探测装置能够实现0.02%燃料棒气密性破损探测.

图1　美国FFTF燃料破损覆盖气体监测系统[14]Fig.1　FFTF cover-gas monitoring system[14]

表4罗列了各国快堆燃料破损覆盖气体监测系统采用的裂变气体监测装置[14-18]. 电离室和β沉降计数器是相对廉价的测量仪器，γ谱仪可以提供较详细的放射性核素信息.在γ谱仪放射性同位素定量分析的基础上可以得出破损组件的燃耗、燃料类型以及破损燃料元件的根数等信息. 通过对裂变气体分析获取破损燃料组件信息的能力体现了各国燃料破损探测水平. 美国快堆和日本MONJU将覆盖气体监测系统和标签气体破损燃料组件定位系统相结合[14-15]，共用一些回路设备和监测装置，如Xe-吸附的富集装置. 标签气体同位素采用质谱仪进行定量分析，在确定标签气体同位素含量比值后实现破损燃料组件的定位，也有利于燃料破损覆盖气体监测系统对燃料破损发展情况的监测和控制.

燃料破损覆盖气体监测采用何种测量装置取决于对裂变气体分析(以及燃料破损定位采用的标签气体)的需求，本质上是对破损燃料组件定位的需求以及燃料破损程度分析的要求，燃料破损程度包括堆内破损的燃料元件的根数和包壳破口的大小.

燃料包壳发生气密性破损时，覆盖气体中裂变核素的放射性活度比非破损情况下高出几个量级，因此，覆盖气体监测系统的燃料破损探测灵敏度高. 燃料气密性破损下，裂变气体的释放是从燃料基体到包壳间隙、再到冷却剂里、最后逃逸到覆盖气体气腔中，整个过程需要较长的时间，所以覆盖气体监测系统对燃料破损监测存在一定的时间延迟.

图2　日本MONJU燃料破损覆盖气体监测系统[15]Fig.2　MONJU cover-gas monitoring system[15]

反应堆Ge或Ge(Li)色谱仪电离室质谱仪沉降器闪烁计数管标签气体Xe-吸附Rapsodie-1)√2)√√--√-Phenix√√√√--早期采用-SPX√-√-----KNKⅡ实验实验--实验√-实验SNR300√-------FBTR-√√-----PFBR√-√----√JOYO实验-√-√-实验实验MONJU--√√√-√-DFR-----√部分-PFR√---√-部分-CDFR√---√-部分-EBR-Ⅱ√--√--√√FFTF√√-√--√√CRBRP√√-√--√√BR10√-√-√√--BOR-60√-√-√√--BN-350√-√-√√--BN600√-√-√√--BN800√-√-√√--CEFR√---√√--

1)-表示没有采用； 2)√ 表示采用

2.2燃料破损缓发中子监测系统的探测方法

燃料破损缓发中子监测系统通过监测钠冷却剂中短寿命挥发性核裂变产物——缓发中子先驱核释放的缓发中子的注量率，来判断在反应堆活性区中包壳密封破坏是否已达到燃料与冷却剂发生接触程度的燃料元件.

当反应堆堆芯内任一燃料组件发生燃料与冷却剂接触性包壳破损时，燃料破损缓发中子监测系统要求都能有效地探测出燃料破损的存在. 因此，缓发中子监测系统监测的冷却剂钠要求能表征整个堆芯燃料组件的包壳破损信息，即当堆芯内任何位置的燃料组件发生燃料裸露性破损时，其释放的缓发中子先驱核会流入到系统监测区域内，且流入量越高越好. 由于缓发中子先驱核在一回路系统内的扩散主要受冷却剂钠流的驱动，而冷却剂钠从堆芯带走热量后绝大部分流入了中间热交换器. 因此，一般情况下，缓发中子监测系统会选取监测中间热交换器入口区域的热钠. 由于堆芯燃料组件上流过的钠是分股流向不同扇区的中间热交换器，所以缓发中子是分扇区监测的，监测点的数量与中间热交换器相匹配或是中间热交换器的倍数关系. 根据各个缓发中子监测点测量值的情况，就可以判断在反应堆活性区内哪一扇区存在包壳密封性破坏达到“燃料与冷却剂接触”的燃料组件.

燃料破损缓发中子监测系统，要求具备灵敏地探测燃料破损的能力，即在燃料与冷却剂接触面积较小的情况下就能识别出燃料破损的存在. 因此，系统需要提高缓发中子探测位置的信噪比. 首先，缓发中子监测装置要求位于受堆芯裂变中子影响很低的位置，即本底中子注量率低，一般情况下在反应堆容器外；同时，由于冷却剂钠具有强γ放射性，监测装置的设计需要考虑消减γ光致中子的影响. 再者，为提高燃料破损信号，要求缓发中子先驱核从燃料元件破口传输到系统监测区域的时间越短越好，以保证传输过程中衰变的缓发中子先驱核少，监测区域能释放更多的缓发中子.

燃料破损缓发中子监测系统，其探测方案与钠冷快堆一回路的结构直接相关.

管式结构的钠冷快堆中，来自堆芯的热冷却剂经一回路管道进入中间热交换器，中间热交换器在主容器外邻近的工艺间里. 管式结构的快堆，由于一回路管道在堆容器外，管道区域本底瞬发中子注量率较低，其燃料破损缓发中子监测系统通常采用两种监测方案：

1) 一回路主管道外设置钠取样旁通管道，将冷却剂出口管道中的钠引出到瞬发中子本底极低的区域，监测取样钠中的缓发中子先驱核释放出来的中子注量率.

图3中印度FBTR堆采用的就是此方案[18]. 由于缓发中子探测站在本底中子噪声极低的位置，所以探测站只设置了屏蔽γ的铅层和中子慢化的聚乙烯层，并不需要考虑吸收本底中子. 东西两侧每个缓发中子探测站内装有6个涂硼中子正比计数管.

图3　印度FBTR堆冷却剂管道取样缓发中子探测方案[18]Fig.3　FBTR delayed neutron detection (by-pass pipe)[18]

2)在一回路主管道外围直接安装缓发中子探测站，管道位置在钠冷却剂出口与中间热交换器入口之间，探测站内的中子探测器监测管道中缓发中子先驱核释放出来的中子注量率.

图4中日本MONJU堆采用的就是此方案[15]， 虽然缓发中子探测站位置的本底中子注量率相对较低，与堆容器有一定距离，但在探测站结构设计中还是在最外围一周设置一层较厚的B4C材料，以吸收从堆芯过来的本底中子，进一步消减本底噪声.

池式结构的钠冷快堆，包括中间热交换器等一回路设备都位于反应堆容器内，一回路冷却剂流动也都在反应堆容器内. 池式结构的钠冷快堆，通常有3种燃料破损缓发中子监测方案：

1) 用电磁泵通过特定取样管将热池中的钠抽取到堆容器外测量的缓发中子监测方案.

为避免或减少瞬发中子的干扰，通过电磁泵(electromagnetic pump，EMP)分扇区将热池内中间热交换器入口区域的冷却剂钠引出到堆容器外瞬发中子注量率低的位置，进行钠中缓发中子注量率的监测. 冷却剂钠经过燃料破损监测后返回到反应堆容器内. 该监测方案要求系统在堆内的回路及设备满足抗震设计要求.

图4　日本MONJU堆冷却剂管道外缓发中子探测方案[15]Fig.4　MONJU delayed neutron detection (main pipe)[15]

由于热钠经管道引出到堆外本底较低位置，所以系统缓发中子探测站通常不再设置瞬发中子吸收层. 但需根据自身的设备仪表，考虑通风降温设置.

图5　Phenix潜没式电磁泵热钠取样缓发中子探测方案[8]Fig.5　Phenix delayed neutron detection (specific pipe with EMP in RV)[8]

根据电磁泵所在位置，有两种测量方式：① 潜式电磁泵，电磁泵浸没在反应堆热钠池内，抽取一回路热池中的钠到堆容器外，监测取样钠中缓发中子先驱核释放出的缓发中子. 法国的Phenix采用该探测方案[8]，如图5所示. 潜式电磁泵泡在热池高温高辐射的环境内，其性能是关注的焦点. ② 堆容器外电磁泵，电磁泵安装在反应堆容器外. 堆外电磁泵有强迫冷却装置，电磁泵启动时要确保钠冷却剂充满系统管道. 该测量方式降低了对电磁泵的性能要求，几乎不影响堆容器内结构. 美国EBR-Ⅱ采用该探测方案[14]，如图6所示.

2) 在堆坑内正对中间热交换器入口高度的位置测量的缓发中子监测方案.

缓发中子探测站安装在堆坑内正对中间热交换器入口高度的位置，正好其监测的是流向中间热交换器入口区域冷却剂钠中的缓发中子注量率，缓发中子先驱核随着钠流动分别汇聚在各中间热交换器的入口区域. 另外，该位置在径向和轴向上都与堆芯有一定距离，堆芯过来的裂变中子影响相对较小. 俄罗斯池式快堆BN600与BN800以及中国实验快堆CEFR采用了该方案[19]，如图7所示.

堆坑内缓发中子监测方案结构相对简单，没有取样回路，完全不影响堆内结构，但缓发中子探测站所在位置还是会一定程度上受堆芯裂变中子的干扰，为满足系统的探测灵敏度，有可能会要求进一步增加堆内屏蔽. 另外，当堆外中子注量率测量设置在反应堆容器侧壁附近时，本系统的本底中子注量率也会使中子引出通道的受影响有所升高. 因此，该系统缓发中子探测站的结构设计要复杂很多，是设计的难点，必须考虑消减本底中子的影响[20]，在保证缓发中子探测效率前提下吸收更多本底中子.

3)堆容器内中间热交换器后两侧直接放置缓发中子探测装置测量的缓发中子监测方案.

图6　EBR-Ⅱ堆外电磁泵热池钠取样缓发中子探测方案[14]Fig.6　EBR-Ⅱdelayed neutron n detection (specific pipe with EMP out of RV)[14]

图7　CEFR堆坑内正对IHX入口缓发中子探测方案[19]Fig.7　CEFR delayed neutron detection (in reactor pit)[19]

印度的PFBR将高温裂变室装入一体化的缓发中子探测装置中，该装置通过堆顶直接放置在中间热交换器入口两侧后方[6,21]，如图8所示. 除了支撑框架外，缓发中子探测站由外至内依次是：30 mm厚的B4C，能够吸收堆芯过来能量较低的裂变中子；65 mm厚的石墨，慢化穿透B4C的能量较高的缓发中子；高温裂变室，探测经过石墨慢化的中子. 系统在设计阶段，经过三维详细的理论计算，得出堆芯的裂变中子经过钠冷却剂慢化作用到达探测装置附近时其能量<1 keV，能被探测站外层包裹的B4C充分吸收；而缓发中子探测装置附近600 mm区域钠中缓发中子先驱核释放的缓发中子能量>100 keV，能穿透B4C不被吸收，经石墨慢化后被高温裂变室探测到. 该探测方案的设计初衷是为缩短缓发中子先驱核到达监测点的延迟时间，根据计算结果，在满足信噪比为9的情况下，系统在6～49 s内实现10 cm2等效反冲面积的燃料破损监测.

该探测方案在法国Superphenix进行过部分测试[22]，但真正意义上的工程应用只有印度PFBR. 目前PFBR还没有运行，其系统燃料破损探测的有效性和探测灵敏度尚待实践检验.

表5罗列了各国快堆缓发中子探测方案，包括燃料破损缓发中子监测系统的探测灵敏度、缓发中子先驱核流到探测区域的延迟时间、以及与保护系统的关系[6,16,19]. 除了上述缓发中子探测方法外，国内中国原子能科学研究院与清华大学开展合作，借鉴法国和日本燃料破损堆内采用多道阀法定位在线探测系统[23]，研究了在堆芯出口区域的周边分布一圈取样点进行钠取样测量的方案，并对所有取样点的钠是否能表征整个堆芯燃料破损的情况进行了计算论证. 相对中间热交换器入口区域取样测量方案，该方案具有以下优点：能控制或缩短缓发中子先驱核的传输时间；取样点位置的缓发中子先驱核未经大量冷却剂的稀释，浓度高，即能有效提高破损信号.

图8　PFBR反应堆容器内缓发中子探测方案(单位：mm)[21]Fig.8　PFBR delayed neutron detection (in RV)(unit：mm)[21]

表5　各国快堆燃料破损缓发中子监测系统采用的方案[16]

表5(续)

1)-表示未采用； 2)√ 表示能触发紧急停堆； 3) R表示燃料破损等效反冲面积

结语

本研究结合钠冷快堆一回路冷却剂系统的特点，系统阐述了快堆燃料元件包壳在气密性破损、裂缝尺寸扩大和燃料与冷却剂接触性破损3个阶段下裂变产物的释放行为，并以此为基础，结合国际快堆燃料破损在线监测系统设计方案的对比分析，进一步评述了燃料破损的覆盖气体探测方法、缓发中子探测方法和影响探测灵敏度的相关因素.

燃料破损机理的研究包括包壳破口的演变行为、包壳材料性能的变化、裂变产物与燃料释放行为等方向. 本研究虽然论述了快堆燃料元件不同破口下的裂变产物释放特征和燃料破损探测方法，但目前对包壳破口的演化机理认识并不清晰. 另外，国际上也在不断改善燃料破损探测方法和燃料探测灵敏度，尤其是缓发中子监测系统. 因此，进一步掌握燃料破损机理和改善探测方法，将成为确定燃料安全运行限值和加速快堆商用的关键因素.

引文：潘君艳，马强，王刚，等．钠冷快堆燃料破损及其探测方法[J]. 深圳大学学报理工版，2016，33(4)：331-343.

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【中文责编：坪梓；英文责编：远鹏】

中图分类号：TB 31；TL 38

文献标志码：A

doi：10.3724/SP.J.1249.2016.04331

基金项目：国家高技术研究发展计划资助项目 (2011AA050305)

作者简介：潘君艳(1985—)，女，中国原子能科学研究院工程师．研究方向：燃料破损机理研究和燃料破损探测设计．E-mail：panjunyan@126.com

Fuel failure and failed fuel detection methods for sodium cooled fast reactor

Pan Junyan†, Ma Qiang, Wang Gang, and Zhang Hang

Reactor Engineering Technology Research Division, China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, P.R.China

Abstract：The release mechanism of fission products in deterioration process of fuel failure is summarized according to the characteristics of primary coolant system in sodium cooled fast reactor (SFR). When fuel cladding has pinhole failure, the gaseous fission products Kr and Xe would escape to the cover gas. When fuel cladding is developed to the fuel-coolant contact failure, the delayed neutron precursor with short life would be released to the sodium coolant. The fuel failure online monitoring system in SFR is composed of the failed fuel cover gas monitoring subsystem and the failed fuel delayed neutron detection subsystem. They are designed to monitor failed fuel with different properties. The development of failed fuel detection methods and the factors of detection sensitivity are illustrated in detail on basis of a comparison analysis of the international design for failed fuel online monitoring system in SFR.

Key words：atomic energy technology; sodium cooled fast reactor; metallic material; fuel cladding; failed fuel detection; fission product release; delayed neutron precursor; delayed neutron detection

Received：2016-05-10；Accepted：2016-06-01

Foundation：National High Technology Research and Development Program of China (2011AA050305)

† Corresponding author：Engineer Pan Junyan．E-mail: panjunyan@126.com

Citation：Pan Junyan，Ma Qiang，Wang Gang，et al．Fuel failure and failed fuel detection methods for sodium cooled fast reactor[J]. Journal of Shenzhen University Science and Engineering, 2016, 33(4): 331-343.(in Chinese)

【物理 / Physics】