切尔诺贝利和福岛核事故后放射性土壤修复研究进展

张　琼　王　博　王　亮　邢　丹　张春明　乔亚华

(环境保护部核与辐射安全中心，北京　100082)



切尔诺贝利和福岛核事故后放射性土壤修复研究进展

张琼王博王亮邢丹张春明乔亚华

(环境保护部核与辐射安全中心，北京100082)

土壤被放射性物质污染之后，有多种去污修复方法。切尔诺贝利和福岛事故发生后，大面积的土壤被污染，相关方面分别采取了多种去污修复方法。本文在介绍切尔诺贝利和福岛事故放射性污染的特点的基础上，结合放射性土壤去污修复方法的优缺点，介绍了两个核事故后放射性土壤主要采用的去污方法及修复情况，最后分析了其对我国核电发展的启示。

土壤放射性污染；土壤去污修复；切尔诺贝利事故；福岛事故

1　概　述

切尔诺贝利(Chernobyl)核电站是前苏联最大的核电站，共有4台机组。1986年，切尔诺贝利核电站发生爆炸，事故对周边环境和人员造成了持续影响和严峻后果，这次事故被国际原子能机构(IAEA)评定为7级核事故[1-2]。切尔诺贝利核电站的堆型为石墨反应堆，体积比较庞大，没有加设安全壳，由于设计缺陷和人为事故导致事故发生。事故发生后，大量放射性物质在爆炸冲击力的作用下直接释放到大气中，对周边国家和地区的造成大范围的空气和土壤污染。切尔诺贝利事故之后，据文献报道[3-4]，多年来，有关方面采取了多种方法来对被污染的土壤进行了修复，取得了一定的效果。

2011年3月由地震和海啸引发的日本福岛(Fukushima)核事故是继切尔诺贝利核事故之后又一次历史性的核事故，这次事故最终亦被IAEA评定为7级核事故。由地震和海啸引发了福岛第一核电站所有交流电源丧失，余热难以排出，锆水反应产生的氢气等多因素导致福岛第一核电站先后4台机组发生爆炸，多个堆型融化，大量放射性物质释放到空气中，造成核电厂周边土壤大面积污染，多种动植物中被检测出放射性物质超标[5-7]。日本政府和东京电力公司针对不同的土壤污染类型，开展了不同的土壤修复方法，取得了初步的效果。

土壤中的放射性物质主要来源于核事故所释放的大量气态放射性物质，这些物质经过大气的干、湿沉降，最终降落地面，并通过雨水等渠道下渗入土壤，造成了土壤和地下水以及动植物的污染。图1列出了切尔诺贝利和福岛事故中气态放射性物质的释放量[8]，表1为切尔诺贝利和福岛事故大气释放量的对比值。由图1和表1可知，切尔诺贝利从气态途径释放的放射性物质要远高于福岛事故，这也就预示着切尔诺贝利事故所造成的土壤较福岛事故更为严重。

图1　切尔诺贝利和福岛事故中气态放射性释放物对比图

RadionuclideChernobyl(PBq)Fukushima(PBq)85Kr3344133Xe650014000132Te1150180131I1760150134Cs4711.8137Cs851289+90Sr1250.22合计5300520

我国在重金属及石油污染土壤方面做了大量研究[9-13]，在放射性土壤修复的方面的研究相对较少。本文简要介绍几种放射性污染土壤修复的方法及特点，并就切尔诺贝利事故和福岛事故后所采取的土壤污染范围和修复方法做了初步介绍。

2　放射性土壤修复方法

关于土壤放射性污染修复方法相关文献中有介绍[14-18]，本文结合切尔诺贝利和福岛事故后所采用的方法，针对土壤污染集中且浓度高的热点土壤，简要介绍几种放射性污染土壤去污修复方法的特点，去污流程和去污方法如图2所示。

图2　放射性污染土壤去污方法及流程图

2.1表层土切削去污修复法

表层土去污是针对污染面积较小、污染严重、放射性污染物周期长、易扩散和难分解的土壤。此法的优点是土壤中核素清除彻底、修复后的土壤性能稳定；此方法的缺点是劳动强度大、费用高、破坏了土壤结构，导致土壤肥力下降，铲除的土壤存在占地、渗漏等，容易造成二次污染，对生态系统破坏大等，使其应用受到限制。在去污操作前，应对被去除土壤量进行预估算，设置确保好临时处置场后再开始去污工作。

2.2表土覆盖法

表土覆盖法，就是在被放射性核素铯污染的土壤表层用不含放射性核素铯的无污染土壤进行覆盖，从而将放射性物质进行屏蔽，降低了辐射照射的水平，同时也抑制了放射性核素铯的扩散。由于表土覆盖法不铲除表土，因此具有无放射性污土产生的优点。用客土覆盖时，覆盖厚度无需过厚，关键是选取合适的覆盖厚度，将放射性物质进行屏蔽即可。

2.3深翻客土法

深翻客土法是将含有放射性核素铯的上层土壤，与不含放射性核素的下层土壤进行置换，从而将下层未污染的土壤覆盖在表层的方法。采用深翻客土法，覆盖的未污染土壤可将放射性污染物进行遮挡，从而大大降低放射性物质的含量，同时也可抑制放射性核素铯的扩散。该法的优点是产生的土量较小，劳动强度小，费用低，适用于土层深厚的土壤且污染较轻的情况，可防止核素进入食物链对人体造成伤害；缺点是在土壤严重污染的地区不宜采用，会导致地下水污染，从而造成二次污染。

2.4土壤搅拌淋洗法

土壤搅拌淋洗法是用含淋洗液的清水或含有能提高放射性物质可溶性试剂的溶液来淋洗污染土壤，把土壤固相中的放射性物质转移到土壤溶液中，再用含有一定配位体的化合物或阴离子与放射性核素形成较稳定的络合物或生产沉淀，以防止污染地下水。该法的优点是适用于土壤中含水量大或土壤被水淹的情况，适宜于多空隙、易渗透的放射性核素污染土壤；缺点是淋洗液需二次处理，周期长，费用高。

2.5其它修复方法

由核事故所造成的土壤污染去污和修复，针对热点土壤，主要采用上述几种方法。除此之外，放射性土壤修复法还有生物修复法、植物修复法等。生物修复法的优点是处理费用低、对环境的影响小、效率高；缺点是受放射性核素种类、环境因子和生物种类的影响大，后续微生物的处理棘手等而受到限制使用。植物修复的优点是投入及运行成本低，操作简便，可永久性解决土壤中放射性核素问题；缺点是植物修复受土壤类型、温度、湿度及营养等环境条件的限制，修复速度慢，吸附放射性核素的植物后处理难度大等。

3　切尔诺贝利核事故后放射性土壤污染修复方法

切尔诺贝利事故后，从核电厂释放到空气中的放射性核素的沉淀是相当的复杂的，切尔诺贝利事故后的对周边国家放射性核素沉降浓度如图3和图4所示[19]。由图3可知，其影响范围广，存在土壤污染物浓度高，修复时间长，花费大等特点。虽然切尔诺贝利核事故只有一座核电站发生爆炸，但其放射性核素释放量达到5300PBq，远大于福岛核电站四台机组爆炸的总量520PBq[8]，因此其对周边环境的影响和危害要远大于福岛核事故。由图4可知，切尔诺贝利事故后，铯浓度较高的污染区遍可达周边300km，影响严重的三个国家分别为俄罗斯、乌克兰和白俄罗斯，北欧各国亦受到不同程度的污染。

图3　距离切尔诺贝利核电厂50km的需迁移的热点[19]

核事故中所释放的大量核素都以短半衰期为主，包含少量长半衰期的核素。短半衰期核素在事故后会很快进行衰变，如核素碘；长半衰期核素释放范围有限，常为关注的是铯和锶。本文以核素137铯为例进行阐述。事故后释放到欧洲上方的核素铯的量为64TBq，沉降到白俄罗斯核素量为总量的23%，俄罗斯的为30%，乌克兰的为18%，除此之外，受湿沉降的影响，澳大利亚、芬兰、德国、挪威、罗马尼亚及瑞士等都受到了不同程度核素137铯的影响[4]。切尔诺贝利事故后受核素137铯沉降污染浓度高于0.6MBq m-2(15Ci km-2)的土地高达10300km2，其中白俄罗斯污染面积最大，为6400km2，其次俄罗斯为2400km2，乌克兰大约为1500km2[4]。表2列出了放射性核素污染土壤核素浓度高于3.7×1010Bq的国家[20]，在俄罗斯、乌克兰和白俄罗斯，有超过500万的人口在大于3.7×1010Bq/km2的土地上生活。

图4　切尔诺贝利事故后137铯浓度分布图

国家面积(km2)国家面积(km2)俄罗斯57900白俄罗斯46500乌克兰41900瑞士12000芬兰11500澳大利亚8600挪威5200保加利亚4800瑞士1300希腊1200

切尔诺贝利事故后，通过释放到空气中的放射性核素，主要造成了城市、农田、水源和森林的污染。关于切尔诺贝利核事故后放射性核素土壤污染修复的文献较多[21-23]，如IAEA出版发行的TECDOC-1280[21]，以切尔诺贝利为例，讨论了土壤放射性污染修复的系列问题，如污染范围、方法、影响及后果等。切尔诺贝利20周年环境影响报告[4]介绍了切尔诺贝利事故后周边国家的环境污染和相关土壤治理情况。俄罗斯计划通过几期ETHOS计划，采取多种措施，实现农村地区年照射量小于3.7×1010Bq/km2(小于37kBq/m2)的目标[22]。乌克兰受污染的耕地面积大，在1991至1995年期间，高达5×105m2，经过多年的治理，如对所污染的土地实施分类管理，根据土地污染的类型和放射性核素的浓度，分别采用注水抽取净化法、铲土去污法、添加石灰法、生物法、植物法等多种修复方式，到2003年，污染的土地总量已减少到不足1×105m2，详见图5所示[24]。白俄罗斯和北欧各国，也分别采取了多种修复方式对土壤放射性污染进行修复，取得良好效果[22]。

图5　俄罗斯、乌克兰和白俄罗斯受污染耕地面积变化图

4　福岛核事故后放射性土壤污染范围修复方法

与切尔诺贝利核事故相比，福岛核事故时，几台机组的安全壳均基本保持完整，释放到空气中的放射性物质较切尔诺贝利事故的小。福岛事故中放射性核素主要为131碘和137铯，这两种物质的分子量远高于空气中的平均分子量(29)，因此，其在空气中的传播距离有限，加以核事故后雨水较多，会很快沉降到地面，从气态污染物扩散的角度考虑，其影响应低于切尔诺贝利核事故。福岛事故后放射性铯的分布如图6所示[19]。

土壤放射性核素污染修复是一项长期艰巨的工作，切尔诺贝利事故后经过20多年的工作，取得了一定的成果。福岛事故后，日本政府借鉴切尔诺贝利核事故修复土壤的方法和经验，亦取得了初步的效果。福岛核事故发生后，放射性土壤治理方面，日本政府于2011年8月发布了《2011年3月发生的东日本大地震引发的东京电力的福岛第一核电厂事故产生的放射性物质废物的修复和治理等法律》[25]，简称《放射性物质污染对策特别措施法》(2011年8月30日，法律110号)，介绍了修复的总则、方针、监测、土壤修复及废物的处理及资金等方面的问题。日本环境省于2011年12月14日发布了《2011年3月发生的东日本大地震引发的东京电力的福岛第一核电厂事故产生的放射性物质废物的修复和治理等法律实施规则》(环境省令第33号)[26]，详细给出了土壤污染治理的相关措施和建议。

福岛事故受海啸影响，尤其是岩手县、宫城县和福岛县的大片耕地及农业设施受到了损害。因此，排水机等主要农用设施，须等到应急排水机修复完成后才可开展修复。正式的修复需根据各地的修复计划进行，预计在5年内完成所有的修复。排水设施修复、胶状污泥去除及除盐等与农田修复相关的工作，大概需要3年时间完成。具体修复方案和进展如下：如仅需除盐即可投入生产的土地，2011年度已完成1290平方公顷；胶状污泥少且由部分沉积的农用地，在除盐完成的基础上，如果确保排水设施正常，2012年会有6400平方公顷的土地可投入生产；胶状污泥多或堆积物多，田畔受到损害的农地，在除盐完成的基础上，2013年会有5610平方公顷投入生产；胶状污泥多，排除设施损害的地域，2014年有4990平方公顷投入生产。宫城县由于堤防被毁，地基下沉，海水入侵，估计有110平方公顷将需要计划改作它用。

福岛事故后，许多试点试验在事故发生后的当年即已开展。其中日本原子力开发研究机构(JAEA)在疏散地区选取了两个室外点开展了小型试验，用以评估不用去污方法对表面去除放射性的优劣。土壤修复工作主要依据日本环境省颁布的《去污相关导则》，针对不同场所所采取的不同去污方法。《去污相关导则》[27]依据《放射性物质污染对策特别措施法》(2011年8月发布)，具体说明了土壤去污措施基准和去除土壤的处理基准等，属于环境省令，于2013年5月发布，2014年12月进行了修订。

图6　福岛事故后137铯分布图

《去污相关导则》一共分四个部分，第一部分为污染状况重点调查地区调查测定方法导则；第二部分为去污措施导则；第三部分为去除土壤收集、搬运导则；第四部分为去除土壤保管导则等。其中第二部分去污措施重点针对《放射性物质污染对策特别措施法》中第40条第一项中规定的关于土壤等去污措施的相关标准(环境省令)，并进行案例说明。根据不同的场所，具体介绍了建筑物等工作场所的去污措施、道路去污措施、土壤去污措施、草木去污措施和河流、湖泊等的去污措施。法令要求去污单位针对各个市镇村的区域实际情况，根据去污实行的可能性和优先顺序，制定去污实施计划。各去污实施计划，按照导则记载的去污方法，从中筛选适当的方法进行去污。

福岛事故后受风向和降雨等条件的影响，放射性核素主要集中在西北方向50km范围内。由于污染面积较小，日本政府、东京电力集团和各个研究团体采取了多种不同的方式对土壤反射性污染修复进行了实验[27-31]。本文也以137铯为例进行阐述。依据《去污相关导则》，土壤放射性核素浓度大于5000 Bq/kg时，所采取的去污方法主要为铲土去污，浓度小于5000Bq/kg时，修复方法比较灵活，如采用深翻土壤法和植物修复、微生物修复等。日本在福岛事故后，根据土壤污染的情况，分别采取了上述不同的方法进行修复[28，29]，取得了一定的修复效果。对于铲土去污法由于放射性核素集中在表层，去污效果明显，但存在所铲除的土壤的存放等后续问题；对于植物修复法，由于受生产周期的限制，效果不佳，还有待后续研究和关注。

5　对我国核电发展的启示

由切尔诺贝利和福岛事故后放射性土壤修复介绍可知，鉴于土壤修复的复杂性，单一的修复方法很难满足要求，依据土地类型的不同，实行区域管理，加强立法，指定标准，同时应发展多种修复联用的方式，以达到高效修复土壤的目的。

对于高浓度的土壤污染的修复，应积极采用铲土修复法和深翻客土法，但应加强二次污染和地下水的监控与研究。对于植物修复法、微生物和化学添加法等，则应加强基础研究，探寻高效的吸附物和添加剂。

切尔诺贝利和福岛事故发生后，最初进行事故后的恢复规划与行动，难免有仓促和考虑不周之处，我们应该引以为戒，进行事故前的规划，事故发生后再此基础上进行改进完善。因此事故前需要制定关于事故后恢复的国家战略和措施，以便万一发生，即可有效全面地实施回复计划。因此，我们需要提前制定相关的法律和监管框架，制定一般性治理战略和辐射污染程度的标准等。具体为：

(1)与事故后环境恢复相关的法律，确定事故后恢复的相关方针、战略，具体规定各参与机构的责任和任务、具体的修复顺序等。

(2)与残留辐射剂量和污染程度的一般性治理策略和标准。

(3)与事故后环境去污的法律导则，具体细化为去污的总则、方针、监测、去污具体顺序及注意事项，去污的资金及来源、放射性废物处理处置等。

(4)与环境修复相关的人员防护的相关法律法规，如所处工作环境的剂量、个人辐射防护、后续跟踪等，建立完善的系统，以便监测和记录相关工作人员所受的剂量。

未来我国能源需求将持续增长，切尔诺贝利和福岛事故并不会阻碍中国发展核电的决心。因此我们应借鉴这两次事故，在加强土壤放射性核素污染法律法规的研究基础上，加强土壤放射性核素污染修复的基础研究，防患于未然，提供我国核事故的应急和处置能力，保障人民的安危。

[1]A.F. Nisbet，J. Brown. Generic handbook for assisting in the management of contaminated inhabited areas in Europe following a radiological emergency (Version 2)[R]. Health Protection Agency (HPA) ，England，London，2010.

[2]IAEA. Radiation legacy of the 20th century：Environmental restoration [R]. Vienna，Austria，2002.

[3]Georg Steinhauser，Comparison of the Chernobyl and Fukushima nuclear accidents：A review of the environmental impacts[J]，Science of the Total Environment，2014：800-817.

[4]IAEA. Environmental Consequences of the Chernobyl Accident and Their Remediation：Twenty Years of Experience，Report of the UN Chernobyl Forum Expert Group “Environment” (EGE) [R]. Vienna，Austria，2005.

[5]IAEA Mission Report，IAEA International Fact Finding Expert Mission of the Fukushima Dai-ichi NPP Accident Following the Great East Japan Earthquake and Tsunami[R]. Vienna，Austria ，2011.

[6]原子力安全?保安院. 地震被害情報(40-258报)[Z]，东京，原子力安全?保安院，2011.

[7]農林水産省. 農地土壌の放射性物質除去技術(除染技術)について[別添4]各技術についての解説[J/OL]. 農林水産省，2011：1-20，[2012-06-12]. http：//www.s.affrc.go.jp/docs/press/110914.htm.

[8]Georg Steinhauser，Alexander Brandl，Comparison of the Chernobyl and Fukushima nuclear accidents：A review of the environmental impacts [J]，Science of the Total Environment，2014，470：800-817.

[9]王燕，李贤庆，宋志宏，土壤重金属污染及生物修复研究进展[J].安全与环境学报，2009，9 (3)：60-65.

[10]黄益宗，郝晓伟，雷鸣，重金属污染土壤修复技术及其修复实践[J].农业环境科学学报，2013，32(3)：409-417.

[11]黄静，高良敏，冯娜娜，煤矿复垦区土壤重金属分布特征与质量评价[J].环境污染与防治，34(2)，2012：68-71.

[12]詹研，中国土壤石油污染的危害及治理对策[J].环境污染与防治，30(3)，2008：91-96.

[13]陈寻峰，李小明，陈灿，砷污染土壤复合淋洗修复技术研究[J].环境科学，2016，37(3)：1147-1156.

[14]刘忠义，杨川，放射性污染土壤危害及其防治对策的探讨[J].环境与可持续发展，2010，6：33-37.

[15]田军华，曾敞，扬勇等，放射性核素污染土壤的植物修复[J].四川环境，2007，26(5)：93-95.

[16]范婷，张晓文，吕俊文，放射性污染土壤生物修复的研究进展[J].安全与环境学报，2011，11(6)：65-68.

[17]郑洁敏，李红艳，牛天新等，盆栽条件下三种植物对污染土壤中放射性铯的吸收试验[J]. 核农学报，2009，23(1)：123-127.

[18]ZHENG Mingjie，LI Hongyan，NIU Tianxin atl. Uptake of radiocesium by three plants grown in 134Cs contaminated soil under pot experiment condition [J].Journal of Nuclear Agricultural Sciences，2009，23(1)：123-127.

[19]张琼，陈金融，张春明，土壤放射性核素铯污染修复研究进展[J].核农学报2014，28(10)：1924-1931.

ZHANG Qiong，CHEN Jingrong，ZHANG Chunming.Research Progress of Remediation Contaminated Soil by Radioactive Cs[J].Journal of Nuclear Agricultural Sciences，2014，28(10)：1924-1931.

[20]IAEA，EPR-NPP PUBLIC PROTECTIVE ACTIONS，Actions to Protect the Public in an Emergency due to Severe Conditions at a Light Water Reactor[R].Vienna，Austria，2013.[21]INTERNATIONAL ATOMIC ENERGY AGENCY，Environmental Consequences of the Chernobyl Accident and their Remediation：Twenty Years of Experience Report of the UN Chernobyl Forum Expert Group “Environment”，Radiological Assessment Reports，IAEA，Vienna ，2006.

[22]IAEA-TECDOC-1280，SESSION 5 REHABILITATION OF AREAS CONTAMINATED WITH MAN-MADE RADIONUCLIDES[R].Vienna，Austria，2002.

[23]IAEA，Chernobyl looking back to go forward，proceedings of an international conference[R].Vienna，Austria，2005.

[24]IAEA-TECDOC-1240，Present and future environmental impact of the Chernobyl accident [R].Vienna，Austria，2001.

[25]文部科学省.福島県の放射線量と土壌汚染地図[J/OL].文部科学省，2012：1-2，[2012-05-05].http：//savechild.sub.jp/archives/17.html.

[26]平成二十三年三月十一日に発生した東北地方太平洋沖地震に伴う原子力発電所の事故により放出された放射性物質による環境の汚染への対処に関する特別措置法(平成二十三年八月三十日 法律第百十号)http：//law.e-gov.go.jp/htmldata/H23/H23HO110.html.

[27]平成二十三年三月十一日に発生した東北地方太平洋沖地震に伴う原子力発電所の事故にり放出された放射性物質による環境の汚染への対処に関する特別措置法施行規則(平成二十三年十二月十四日，環境省令第三十三号)http：//www.env.go.jp/jishin/rmp/attach/mo_h23-33a.pdf.

[28]日本環境省.除染関係ガイドライン 第2 編除染等の措置に係わるガイドライン[Z].东京，2011.

[29]IAEA.Final Report of the international mission on remediation of large contaminated areas off-site the Fukushima Dai-ichi NPP[R].Vienna，Austria，2011.

[30]保高徹生.放射性物質の土壌中での挙動及び農作物への影響 [J].農業と経済，2012，78(1)：101-112.

[31]長縄弘親，熊沢紀之，斉藤浩.ポリイオンコンプレックスを固定化剤として用いる土壌表層の放射性セシウムの除去[J].日本原子力学会和文論文誌，2012，Advance Publication by Jstage：1-7.

[32]Yamaguchi K.Investigations on Radioactive Substances Released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant [J].Fukushima Journal of Medical Science，2011，57( 2)：75-81.

Study on remediation of contaminated soil after the accident of Chernobyl and Fukushima

ZHANG QiongWANG BoWANG LiangXING DanZHANG ChunmingQIAO Yahua

(Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China)

There were several remediation methods for soil contaminated by radioactive materials. This paper made a primary study on the remediation methods of large area radioactive contaminated soil after Chernobyl and Fukushima nuclear accident. It mainly introduced several remediation methods on the characterization. Then，it described the remediation methods were applied after Chernobyl and Fukushima accident on the contaminated soil by radioactive materials. At last，some suggestions on China’s remediation methods about radioactive contaminated soil were proposed.

Soil contaminated by radioactive material；Soil remediation；the Chernobyl accident；the Fukushima accident

张琼，工学博士，高级工程师，主要从事辐射防护与环境修复、环境影响评价工作

乔亚华，工学博士，高级工程师，主要从事辐射防护、环境影响评价工作

X21

A

1673-288X(2016)05-0117-05

项目资助：大型先进压水堆及高温气冷堆核电站国家科技重大专项《CAP1400安全审评关键技术研究》(编号：2013ZX06002001)

引用文献格式：张琼等.切尔诺贝利和福岛核事故后放射性土壤修复研究进展[J].环境与可持续发展，2016，41(5)：117-121.