弛豫铁电0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶声表面波性能研究

李秀明，吴广涛，张 锐

(1.大庆师范学院机电工程学院，大庆 163712；2.哈尔滨工业大学物理系，哈尔滨 150080)

0 引 言

以声表面波(SAW)和声体波为基础的声电子设备广泛应用于远程通信系统中，使信息处理和数据实时传输成为可能[1-4]。其中以压电材料为基底的声表面波器件，被广泛地应用于射频滤波器、谐振器延迟线和许多新型传感器中。随着通信产业的飞速发展，对压电基底材料性能的要求也进一步提高。为有效拓宽工作带宽、减小器件尺寸和插入损耗，材料需具有较高的声表面波机电转换效率、较小的声速和声波能量衍射。寻找性能更为优异的压电基底材料，成为提高声表面波器件性能的关键。为此研究者对III-氮化物、锆钛酸铅和氧化锌薄膜等压电材料的性能进行了研究。然而目前声表面波设备上常用的压电材料都存在一些不足，如声表面波机电耦合系数(k)较低，能流角(φ)较大或温度稳定性不好等[5-8]。

近年来，钙钛矿弛豫铁电体由于其独特的介电、铁电和电致伸缩性能成为许多技术应用的候选材料[9-11]。三元系xPb(In1/2Nb1/2)O3-yPb(Mg1/3Nb2/3)O3-(1-x-y)PbTiO3(PIN-PMN-PT) 铁电单晶表现出良好的压电、光学、介电性能(准同型相界附近d33>2 500 pC/N，k33>90%)[12-13]。同时与二元系PMN-PT单晶相比，PIN-PMN-PT单晶具有更高的矫顽场和更宽的工作温度范围，如PIN-0.43PMN-0.33PT晶体，其居里温度TC为208 ℃，三方四方铁电相变温度TRT为120 ℃[14]。兼顾优异性能和稳定性的PIN-PMN-PT晶体，在医学超声换能器、大位移压电驱动器等机电设备及声表面波器件中极具应用前景[15-17]。本文对[001]c和[011]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶的声表面波性能进行系统地对比分析，在以PIN-PMN-PT晶体为基底材料的声表面波器件的优化设计中具有重要的应用参考价值。

1 研究方法

利用分波解法求解0.24PIN-0.47PMN-0.29PT压电单晶的半无限耦合波方程，得出晶体的声表面波传播特性。利用本方法计算得出的多组分PMN-PT晶体的声表面波相速度均与实验结果基本一致[19-20]。

在压电介质中，由质点的运动方程和压电方程可得耦合波方程为：

(1)

(2)

式中:εik为介电常数。结合半无限压电介质的边界条件，设耦合波方程的解为：

ui=u0iexp{-j[ωt-K(l1x1+l2x2+l3x3]}
Φ=u04exp{-j[ωt-K(l1x1+l2x2+l3x3]}

(3)

式中：l1，l2，l3为波的传播方向的方向余弦；ω为角频率；K为波数；u0i为波的质点位移的振幅。

将上式带入耦合波方程中，得到Christoffel方程，方程存在非零解的条件为：

(4)

设满足边界条件下方程的解为：

(5)

式中，Cn为加权因子。

将上式带入边界条件得：

(6)

式中：

联立求解方程(4)和(6)解得在压电介质中传播的声表面波自由表面相速度vs和金属表面的相速度vm。机电耦合系数k与相速度的关系为：

k2=2(vs-vm)/vs

(7)

能流角为：

(8)

式中：v是相速度；θ是传播角度。

2 结果与讨论

图1为三元系xPIN-yPMN-(1-x-y)PT晶体的在准同型相界(MPB)附近的相图[21]。准同型相界位于0.30<1-x-y<0.35附近，0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶处于准同型相界左侧。

图1 准同型相界附近三元PIN-PMN-PT单晶系统的相图[21]Fig.1 Phase diagram for the ternary PIN-PMN-PT single crystal system near the MPB[21]

室温下，0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶的自发极化沿[111]c方向，宏观对称性为3mm结构(见图2(a))[18]。在沿[001]c方向极化后有单晶呈现多畴赝四方相，宏观对称性为4mm结构，工程畴组态如图2(b)所示。在沿[011]c方向极化后有两个剩余极化方向，如图2(c)所示，这两个剩余极化是平权的，晶体的宏观对称性为多畴正交mm2结构。

图3为沿[001]c和[011]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶的声表面波相速度随传播角度的变化关系曲线。如图所示，[001]c和[011]c极化晶体的SAW相速度值均低于2 200 m/s。其中[011]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶的SAW相速度在绝大部分方向上，略高于[001]c极化晶体。[001]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶的SAW相速度的范围为974～1 782 m/s，最小值出现在55°、125°。[011]c极化单晶的SAW相速度的范围为1 516～2 170 m/s，最小值出现在45°、135°。结果可见，相对于mm2对称结构，4mm结构更有利于SAW相速度的减小，对于器件的小型化需求，[001]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶更为适合。

图2 0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶极化取向分布示意图Fig.2 Schematic drawing of the possible polarization states in 0.24PIN-0.47PMN-0.29PT single crystal

表1 沿[001]c和[011]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶宏观机电性能参数[18]Table 1 Material parameters of 0.24PIN-0.47PMN-0.29PT single crystal poled along [001]c and [011]c [18]

图3 沿[001]c和[011]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶的声表面波相速度Fig.3 SAW phase velocity of 0.24PIN-0.47PMN-0.29PT crystals poled along [001]c and [011]c

与二元系[001]c极化PMN-0.29PT单晶的声表面波速度对比发现，沿[001]c极化PMN-0.29PT单晶的声表面波相速度最小值860 m/s略低于沿[001]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶。实验测得在15°方向上PMN-0.29PT单晶的声表面波相速度为1 563 m/s，同样略低于0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶在该方向的相速度1 776 m/s。可见相对于二元系晶体，三元系单晶在提高相变温度的同时，略增加了相速度[20]。

沿[001]c和[011]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶的声表面波机电耦合系数特性曲线如图4所示。由图可以看到，[011]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶在52°和128°方向上的k2值可高达16.83%。并且高k2值的范围比较宽。这明显高于[001]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶k2的最大值8.68%。且这个k2值同二元系PMN-0.29PT晶体(5%)及传统压电材料相比都是非常引人注目的[20]。这个结论与Sun等关于[001]c和[011]c极化PIN-PMN-PT单晶压电性能的研究是相符的[22]。[011]c极化晶体的机电耦合系数显著高于[001]c极化晶体这一特点，与二元系PZN-PT晶体也是相似的[23]。

图5给出了沿[001]c和[011]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶的声表面波能流角特性。[001]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶能流角明显大于[011]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶。[001]c极化和[011]c极化两种情况下，晶体均存在多个能流角为零的方向，能流角的最大值分别为2.09°和0.77°。其中[011]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶的52°和128°传播方向，在具有较大SAW机电耦合系数的同时，能流角仅为0.21°，是声表面波器件设计的优选切型。

图4 沿[001] c和[011] c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶的声表面波机电耦合系数Fig.4 SAW electromechanical coupling coefficient of 0.24PIN-0.47PMN-0.29PT crystals poled along [001]c and [011]c

图5 沿[001] c和[011] c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶的声表面波能流角Fig.5 SAW power flow angles of 0.24PIN-0.47PMN-0.29PT single crystals poled along [001]c and [011]c

3 结 论

综合沿[001]c和[011]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶的声表面波性能可以发现，组分相同时，沿不同方向极化的晶体的SAW性能存在差异。沿[011]c方向极化具有mm2宏观对称性的单晶SAW性能要优于沿[001]c极化的单晶。[011]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶的SAW机电耦合系数显著高于沿[001]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶。同时沿[011]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶的SAW能流角的最大值也明显小于[001]c极化单晶。这使得以[011]c极化0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶为基底的声表面波设备将具有小尺寸、宽带宽、低损耗的优点。沿[011]c方向极化的0.24PIN-0.47PMN-0.29PT单晶具有优异的声表面波性质及温度稳定性，更适合于实际应用。