太赫兹波辐射源的研究进展

王 葛，施明登，韩清华，孟洪兵，曾德斌

(塔里木大学 信息工程学院，新疆 阿拉尔 843300)

0 引 言

太赫兹波指的是一种频率范围在0.1～10.0 THz之间，且波长为30 μm～3 mm的电磁波。它处于电磁波谱中的毫米波段与远红外波段之间的位置，低频区与毫米波相交，高频区与红外波相交，是一种处于电子学与光子学之间的学科前沿技术。太赫兹波拥有许多独特的性质，如该波段光子的低能性、脉冲太赫兹频谱所具备的宽频谱性、能对非极性质料有极强的穿透特征和很好的相干性与瞬态性等，这些优良的特征也使得太赫兹波在情报、通信、医学、安检、军事和天文观察等范畴获得了广泛应用。

在20 世纪末，相关研究人员对电磁波谱中太赫兹波段的研究一直处于瓶颈阶段。与同一时期发展得比较成熟的微波以及光波技术相比，科研工作者对太赫兹波这个频段范围内的性质特征略识无几。因此，科研人员也将该频段的电磁波命名为“太赫兹空白”(THz Gap)[1-3]。从2000年开始，得益于各类产生太赫兹波辐射器件的快速发展，太赫兹波辐射源在功率、效率、稳定性与可靠性等方面的性能都在不同程度上得到了改善。随着社会需求的不断提高，如何产生更高功率和更高效率的太赫兹源也成为了目前从事相关工作科研人员最为核心的研究方向之一。

本文分别以气体、固体和液体作为激发介质，从不同角度总结概括了在不同条件下产生太赫兹波辐射源的研究进展，以及影响太赫兹波产生效率的相关因素。

1 以气体作为太赫兹激发介质

将超短激光与空气介质相互作用产生出太赫兹波的常用方式有3种，分别为单色激光与气体介质相互作用、激光经过晶体倍频之后形成的双色激光与气体介质相互作用和单双色激光在偏置电场作用下与气体介质相互作用。本文将从这3种常用的激光与空气介质相互作用产生出太赫兹波辐射源的方式出发，撰诉不同因素影响下产生太赫兹波辐射的研究进展。

1.1 以空气为激发介质的单双色激光激发等离子体研究进展

1.1.1 单色激光脉冲与空气介质作用

激光激发空气介质电离产生出太赫兹波辐射源的研究最早开始于单色激光，其理论解释模型主要为有质动力模型和切伦科夫模型，下文将对这两个理论模型进行详细的介绍。

1993年，Hamster等人[4]首次实现了从气体等离子体中产生出太赫兹波辐射，并通过有质动力模型来解释太赫兹辐射的产生机制；2004年，Sprangle等[5]研究人员通过实验验证了在激光与气体激发介质相互作用的过程中形成的有质动力会和产生的带电粒子相互碰撞而产生出等离子体电流，等离子体电流会在激光的脉冲包络急速波动的同时，对外辐射出包含有太赫兹波段的电磁波，但这种方法产生的太赫兹辐射较弱,不能满足我们实验以及生产运用的需求；Méchain等人[6-7]利用激光激发空气电离成丝的方法，在切伦科夫模型作用下产生了太赫兹辐射。最近，相关研究小组还结合单色激光与双色激光的共同作用，实现了激光波长对产生太赫兹波辐射的调节，证明了产生的太赫兹能量和太赫兹波偏振会随着激发激光波长的增加而增加[8]。

在等离子体外加偏置电场可提高空气中等离子体产生太赫兹波的效率。从2000年起，Löffler等人[9]便通过对激光激发空气介质形成的等离子体两端施加一偏置电场，极大地提高了等离子体产生的太赫兹波强度，该太赫兹辐射主要源自于泵浦激光场的有质动力作用；2017年，Kang等人[10]采用单色激光聚焦空气形成的等离子体，对由有质动力驱动运动的电子和离子施加偏压，加速了电子和离子的运动速度,有效地增强了太赫兹的辐射功率。由于等离子体的形成需要使用很强的激光，但大多数飞秒激光振荡器仅具有pJ至数十nJ的脉冲能量。为了降低激光激发能量的问题，研究人员引入了单色激光激发空气形成微等离子体的研究。最近，Zhang等人将激光束聚焦在空气环境中，通过高数值孔径(Numerical Aperture，NA)物镜聚焦于气体介质中形成微等离子体，并在有质动力作用下辐射出了太赫兹波[11]。该发现有望成为太赫兹微纳米等离子体技术的关键技术引领，并继续推进众多太赫兹波传感和光谱学的发展。实验装置如图1所示。

图1 微等离子体产生的太赫兹波辐射示意图[11]

1.1.2 双色激光脉冲与空气介质作用

为了进一步提高太赫兹辐射效率，研究人员引入了另一种改良方法，采用双色激光激发空气介质。

为了能更好地对双色激光激发空气等离子体产生太赫兹辐射的微观动力学进行解释，2007年，Kim 等人[17]提出了一种光电流模型主要用来解释微观动力学机制产生出太赫兹波辐射的模型，论文中将双色激光激发的空气等离子体进一步划分为离子和自由电子两部分,并通过模拟和计算证明了通过电离产生的自由电子在电场中运动产生的非对称电流是产生太赫兹波辐射的主要原因；2016年，Xie等人[18]在改进二维光电流模型的基础上进一步研究了双色激光的不同偏振夹角对产生的太赫兹波辐射的影响；最近，Li等人[19]还在瞬态光电流模型的基础上对激光波长对双色激光激发空气介质产生强太赫兹波辐射的影响进行了研究，结果表明，在给定的激光强度和持续时间内，产生的太赫兹振幅将会随着激光波长的增大而增大。

除了上面介绍的单色和双色激光激发空气等离子体的研究以外，Lu等人[20]还进行了3色激光与等离子体相互作用的研究，采用可调谐的3色激光脉冲来调制空气等离子体产生的太赫兹光谱实验，从理论上证明了，通过3色激光脉冲中1个单色激光波长的正负失谐，可以极大地扩展太赫兹光谱范围，尤其是可以产生出高光谱频率的分量。

1.2 以氮气作为产生太赫兹的激发介质

除了激光激发空气等离子体外，氮气作为另一种很好的激发介质也被相关科研工作者进行了探索研究。从激光脉冲相位对产生太赫兹波的影响出发，研究激发脉冲的纯相位脉冲调制对于太赫兹波的产生机制非常有用。2009年，研究人员[21]采用通过飞秒脉冲整形技术调节激发激光的方法来对激光激发氮气介质产生的太赫兹波进行了研究，该研究证明，通过对傅里叶空间使用一系列周期性矩形光学相位变换能够产生出具有可变分离脉冲的太赫兹脉冲串。

1.3 以稀有气体作为产生太赫兹的激发介质

通过激光激发稀有气体形成等离子体中产生的太赫兹波辐射具有比空气更高的能量转换效率。2007年，Chen等人[22]便开展了激光激发惰性气体介质电离形成等离子体的实验，在四波混频模型下对辐射的太赫兹波进行研究，实现了太赫兹波到光脉冲能量的转换效率达到1.5×10-4。研究人员主要通过增加输入光脉冲能量并使用低电离能的气体的方法，以此来提高气体中的太赫兹产生效率。然而，该方法受限于太赫兹能量增长饱和效应[23-26]。

最近，Zhao等人[27]提出了一种有效的由双色飞秒激光在四波混频模型下激发不同等离子体气体介质(氦气、氖气、氩气、氮气、氪气和氙气)产生太赫兹波的波长缩放机制，并在实验中绘出了太赫兹脉冲能量与被测输入脉冲能量、气体种类、气体压力和泵浦波长之间的函数。实验表明，由相对较长波长的激光器引起的较重气体中的等离子体更可能产生更高能量的太赫兹波。

1.4 气体介质辐射出太赫兹波的物理机制

为了更深入地去理解气体介质产生太赫兹辐射的原理，针对两种激光激发气体形成等离子体产生太赫兹波辐射的方法，解释不同机制所蕴含的物理意义以及相应的理论模型，有助于我们更好地开展相关的研究工作，为后续的研究工作提供一个理论基础。

1.4.1 四波混频模型

2000 年，Cook 等人[12]首次实现了通过双色激光激发空气电离产生出太赫兹波辐射，并通过四波混频模型解释了其产生的物理机制；2006年，Zhang等人[14]进一步将四波混频中产生的太赫兹电场幅值公式简化为

(1)

式中：ETHz、Eω和E2ω分别为太赫兹电场强度、基频光幅值和倍频光幅值；i、j、k和l分别为太赫兹波、倍频光、基频光和基频光所对应的偏振态；χ3为三阶非线性张量；θ为基频与倍频光之间的相位差。

1.4.2 有质动力模型

单色激光经过透镜聚焦在空气中会产生光致电离，聚焦点处的空气介质被电离后在形成等离子体的同时会产生有质动力[4]。

有质动力的表达式为

(2)

1.4.3 光电流模型

2007年，Kim等人[18]为了进一步解释等离子体产生太赫兹波辐射的微观动力学模型，提出了瞬态光电流模型，并对瞬态光电流模型中非对称相位组成的双色激光脉冲激发空气介质产生的相干太赫兹波辐射源进行了解释。双色激光组成的激光电场可表示为

(3)

式中：E1和E2分别为基波ω和2次谐波2ω场的幅度；T0为基频光所对应的脉宽。

激光与空气作用会发生光致电离，其电离类型有多种，当激发激光所含能量较高且超过了预定的电离阈值时，则主要为隧道电离与越过垫垒电离。具体为何种电离类型常用克尔参数[28]来判定，表达式为

(4)

式中：γ为克尔系数；Uion为气体分子对应的电离势能；UP为有质动力势。

1.4.4 切伦科夫模型

Amico等人[29]认为，电子会以平行于激光传播的方向以光的传播速度运动，产生出瞬时的切伦科夫辐射，在电子运动过程中辐射出太赫兹波。当激光功率高于一个临界值时，激光会电离气体介质形成等离子体丝，其临界值的计算公式为[30]

(5)

式中：n0和n2分别为在飞秒激光频率下的光克尔常数与气体介质的折射系数；λ为激光的波长。对电磁波对应的能量谱密度进行公式推导可得[22]：

(6)

式中，L、γ、c、ρ0和jz(ω)分别为等离子体的长度、欧拉常数、光速、等离子体的半径和电子电流对应的傅里叶频谱。

1.5 气体介质中存在的问题与挑战

在通过激光与空气介质相互作用产生出太赫兹波的研究中，影响激光激发气体介质产生太赫兹辐射效率的因素有多种。从激光的角度来看，激光所含的脉冲能量、基波二次谐波相位关系、外加偏压的大小、激光入射到气体介质的角度问题、激光的波长以及少周期脉冲激光等都会影响太赫兹波辐射源的产生效率。对激发介质而言，气体介质分子本身的电离能、电子的漂移速度和等离子体产生效率等会影响产生的太赫兹辐射效率。其他外部条件，如气体介质所处的压强、对气体等离子体外加偏压、环境湿度和水分含量等因素都会对太赫兹波的产生效率造成不同程度的影响。如何针对上述影响因素，找到更加合理的研究方法，使得产生的太赫兹波效率进一步得到提高，有待研究工作者的进一步研究探索。最近，在气体激发介质中，通过将激光束聚焦在气体介质中形成微等离子体产生出太赫兹波的方法表现出了更高的转换效率，该方法有望进一步推进众多气体介质产生太赫兹波的发展。

2 以固体作为太赫兹激发介质

2.1 激光激发金属与非金属材料介质辐射太赫兹的研究进展

在激光与固体介质相互作用产生太赫兹辐射的研究中，相关科研工作者也开展了大量的探索实验，并取得了许多突破性的成就。本文将分别就激光激发金属与非金属介质产生的太赫兹辐射这两个模块论述其在太赫兹领域的研究进展。

2.1.1 以无机非金属作为激发介质产生太赫兹

光电导天线作为在产生太赫兹波辐射中被大量使用的一种器件，在实际生产实验中，能产生高功率的太赫兹源。光电导天线产生太赫兹波受多种因素影响，下文将从不同角度介绍光电导产生太赫兹波的方法以及研究进展。

从光电导效应中两天线电极之间的间距出发，光电导天线中两电极间距离的大小对产生的太赫兹波的功率和带宽都有影响。2008年起，Truchin等人便陆续开展了很多关于超强激光与大孔径光电导天线相互作用的研究[31-33]，对激光激发大孔径光电导间隙中产生的非平衡等离子体进行自洽分析，证明了强激光激发条件下会对太赫兹饱和场的非线性吸收效应产生重要影响。

传统超快光电导体的低量子效率限制了光电导太赫兹探测器的响应度和探测灵敏度。为此，Berry等人[34-35]便结合光电导天线与等离子体接触电极结构的方法进行了实验研究，提出了一种基于等离子体接触电极光栅的光电导太赫兹发射器，通过减少光电导体接触电极的光生载流子传输路径，实现了超快和高量子效率转化；最近，Burford等人[36]报道了一种等离子体纳米盘薄膜太赫兹光电导天线的设计和制作，实验采用了低温生长的砷化镓(GaAs)薄膜和位于底部的蝴蝶结天线组合的方式来确保实验装置的可行性，与传统器件相比，用等离子体薄膜器件发射的太赫兹脉冲峰-峰电场值实现了大约5倍的提高，等离子体薄膜器件具有约为5 THz的可测量太赫兹带宽。

对于非金属材料基底介质材料而言，其载流子寿命、载流子运动速度和电阻率等因素都会对产生的太赫兹波辐射有一定影响。铟砷化镓(InGaAs)材料因具有高迁移率、良好的抗辐射特性和高导电性等优点，而成为一种常用的固态光电导天线基低激发介质材料。2012年，Xu等人利用低温生长的InGaAs光电导天线在1.55 μm的脉冲宽度激励下产生了太赫兹波[37]，其光谱范围高达3 THz，功率噪声比为60 dB；Dietz等人[38]采用波长为1 030 nm的激光激发由低温生长的Be掺杂InGaAs材料制成的光导天线，同样获得了带宽高达3 THz的光谱，并进行了差分透射实验，与1 550 nm的激光激发相比，验证了差分传输信号具有更多的载流子捕获时间。GaAs作为光电导效应产生太赫兹辐射的另一种常用的非金属激发介质基底材料，其拥有高频率、高输出功率、高电子迁移率、低噪声以及线性度良好等优良特性；2017年，Ríos 等人报道了采用低温生长制造的GaAs薄膜制成的光电导天线[39-40]，实验结果表明，低温生长的GaAs薄膜光电导天线与传统块状低温生长的GaAs光电导天线相比，其具有更高的太赫兹辐射功率；最近，Gorodetsky等人[41]提出了一种自组装的砷化铟(InAs)/GaAs量子点光电导天线，在波长为1 140 ～1 250 nm范围内，温度为13 ～400 K内对其光电导率进行研究，研究表明，光电导峰的位置和强度仅取决于温度，基态光电导峰值不会受外部电场引起的光谱漂移，且激发激光的峰值会持续存在。

采用不同粗糙结构的非金属介质基底材料作为激发介质能够缩减电荷载流子的寿命，从而避免了不必要的欧姆损耗和焦耳热对产生的太赫兹波辐射的影响。2017年，Collier等人[42]便提出了基于磷化铟材料表面不同粗糙程度的光电导太赫兹发射器；最近，Rahmati等人[43]针对光电导天线产生的太赫兹波存在低有效辐射功率的缺点，提出了一种有缺陷的光子晶体(Defective Photonic Crysta，DPC)基板，通过比较DPC基板上太赫兹天线的辐射性能与传统固体基板的辐射性能，证明了所提技术可以在很宽的频率范围内显著提高太赫兹光电导天线的辐射效率和方向性。

2.1.2 以金属作为激发介质产生太赫兹

金属表面由于电子密度的不连续性，能够引起强烈的非线性效应，在光整流产生的太赫兹波辐射中是一种很理想的激发介质材料。在通过光整流效应产生出太赫兹波辐射的研究中，激发激光所具有的能量和固体激发介质基底的二阶极化率等因素决定了产生出的太赫兹波的能量以及转化效率。本文将从光整流效应中的激光激发金属基底介质出发，论述激光激发金属基底介质对产生的太赫兹波效率的影响与研究进展。2004 年，相关研究人员报道了来自金属表面光学整流的太赫兹辐射[44]，这一发现为研究金属表面的非线性现象打开了一条新的途径；2005年，Kadlec等人[45]进一步通过时域太赫兹光谱系统研究了超强的飞秒激光脉冲聚焦在薄金膜上进行光学整流所产生的太赫兹辐射，实验表明，在金属表面上由光学整流产生的太赫兹场能在表面下方延伸到几百纳米的区域探测到，其所产生的太赫兹场比二次谐波产生的太赫兹场高出一个数量级；2014年，Mironov等人[46]从理论上研究了光整流效应中飞秒激光脉冲倾斜入射在金属表面产生太赫兹辐射的特性；2014年，Dai等人[47]进一步采用同轴相位补偿器合成的非对称光场，对光整流效应中激光激发金属薄膜产生的太赫兹波辐射进行了研究，该实验小组使用双色激光场激发激光，并通过一个同轴相位补偿器[48]进行相位控制，以不对称的方式驱动薄金属中的电子。最近，Kern等人[49]提出了一种用于模拟太赫兹辐射激光与金属相互作用的有限差分时域法中包含的子网格来解决目前难以模拟金属与电磁太赫兹辐射相互作用的困难，该文献中提出了一种独特的子网格方案，可以准确地描述这种交互，同时保持最小的计算成本，开辟了探索激发应用的方式。

2.2 固态介质中两种产生宽带太赫兹的机理

固态介质作为激发介质产生太赫兹波辐射源有多种方法，例如光整流、光泵浦、光电导和光参量等。而光电导与光整流是两种最常见的激光与固态激发介质相互作用产生太赫兹辐射源的方法，本节主要就这两种方法产生的太赫兹波辐射展开讨论。

2.2.1 光电导效应

光电导天线产生太赫兹辐射[50]原理可以大致描述为：在光电导材料的表面铺上金属电极制成偶极天线结构，并通过偶极天线对光电导材料施加一个外置偏压。载流子将会在施加外部偏置电场的作用下加速向正极方向运动，并形成瞬变的光电流，其电流密度可表示为

(7)

式中：Ne和Np分别为光生自由电子和空穴密度；e为电子和空穴的电荷量；μe为电子的迁移率；Eb为偏压电压的场强。忽略空穴的影响，电流密度可简化为

(8)

由麦克斯韦方程可将太赫兹波辐射源的场强ETHz与电流密度J(t)间的关系表示为

(9)

由上式可知，由于两者成正比关系，提高偏压电场强度Eb能够得到更高的太赫兹波功率强度。另外，载流子的密度与激发激光的强度也成正比关系，增大激发激光的能量可以提高载流子的密度，最终达到提高太赫兹波辐射效率的目的。

2.2.2 光整流效应

光整流效应[51]通常指具有高能量的单色激发激光进入到非线性介质材料时，介质内的二阶非线性效应会产生出一个极化的直流场，同时在非线性介质内部形成一种直流电场的现象。在带宽极窄的激发激光中，频率接近的两个成分之间频差接近为零的差频过程被称为光整流过程。激光与二阶非线性介质相互作用时，具有同频率的两个光子差频得到的直流电场可表示为

(10)

式中：P为电极化强度；x(2)为非线性二阶极化率；E()为入射光波的电场强度；E*()为E()的共轭。激光脉冲激发晶体介质时，由极化电场产生的极化电流强度Q(t)与极化电场强度P的偏导成正比例关系：

(11)

2.3 固体介质中存在的问题与挑战

通过激光与固态金属或非金属材料等激发介质相互作用，并在光电导或光整流效应中辐射出太赫兹波的研究中，科研工作者们已取得了很多成果与突破，但仍然存在许多急需解决的问题和挑战。对光电导效应产生的太赫兹辐射而言，所产生的太赫兹波辐射的功率和转化效率仍然偏低，需要我们不断优化各种不同影响的参数来提高其输出功率和效率，或设计出更合理的通过光电导产生太赫兹波的方法。同样，在光整流产生太赫兹的非线性作用过程中，参与光整流作用的各频率成分的电磁波之间的相位匹配是影响光整流效率的重要因素。因此光整流过程的相位匹配条件和晶体的相干长度应被作为重点考虑的因素。

3 以液体作为太赫兹激发介质

水等液体介质对太赫兹波具有很强的吸收性。这也使得大多数科研工作者避开了从水等液体介质中产生太赫兹辐射源的研究。但仍然有极少数的科研工作者对水这类液体激发介质进行了不断的尝试，相关实验小组充分利用液体中极其有效的光谱展宽等优点，通过大量的实验探索，解决了水等液态介质对太赫兹波吸收性的这一必须面临的挑战，为今后我们开展太赫兹波辐射研究提供了一条新的探索思路。本文将从激光与水膜相互作用和激光与液体介质成丝这两个方面对产生的太赫兹辐射进行详细概述。

3.1 以水膜作为激发介质产生太赫兹

最近，Jin等人成功克服了水对太赫兹波的吸收性这一难题，实现了激光激发水膜介质而产生太赫兹辐射的研究[52]。实验中研究小组设计了一种厚度约为200 μm的水膜来克服水对产生的太赫兹波的吸收，并对比了从水这种液体介质中产生的太赫兹波辐射与从空气介质中产生的太赫兹波辐射，发现从水中比从空气介质中产生的太赫兹波辐射强度强1.8 倍。这一重大突破为未来产生太赫兹波辐射的新途径开辟了一条新的探索之路。其实验装置如图2所示。

图2 水膜产生太赫兹波的实验装置示意图[52]

3.2 以液体介质成丝产生太赫兹

采用飞秒激光器与各种目标[53-55]的相互作用来开发紧凑、相干和可调谐的太赫兹波辐射源，可以通过对激光参数的控制输入[56-58]来实现对产生太赫兹波的能量和波长的缩放。其中，研究者们采用气体中的双色激光电离气体介质成丝化产生太赫兹是比较常用的机制[59]。与此同时，科研工作者还把对各种对聚焦介质电离成丝状来辐射出太赫兹的研究扩展到了激光与液体介质相互作用。

最近，Dey等人[60]报道了通过超短激光束激发液体介质成丝化产生的宽带太赫兹波辐射，对乙醇、甲醇、丙酮、二氯乙烷、去离子水和二硫化碳等各种液体介质进行了实验研究。实验采用激光激发空气介质成丝作为对比，对于28 mJ的激光能量，激发丙酮介质获得了约为76 μJ的宽带太赫兹能量，这是从空气介质中激发获得的太赫兹能量的大约20倍，如此高的太赫兹能量将产生MVcm-1量级的电场，这也为今后研究各种非线性太赫兹光谱的应用打开了大门。

3.3 液体介质中存在的问题与挑战

通过水等液体介质产生太赫兹波辐射源是一种十分新颖的方法，水这类新的激发介质拥有比气体介质更高的三阶非线性极化率、更高效的光谱展宽、更高的激光脉冲转化效率以及更低的信噪比等优良特性。目前还没有确切的理论来解释从水中产生太赫兹波的机理，还有待相关科研工作者们不断地探索研究。但鉴于其优异的特性，预计未来从水这种激发介质中产生太赫兹波辐射源的方法将成为一种广泛使用的获取太赫兹波源的方法。

4 结束语

本文分别以固体、液体和气体这3种不同类型的激发介质为出发点，从不同角度综述了所产生的太赫兹波辐射相关的研究进展。在对激光激发气体等离子体产生太赫兹辐射的概述中，详细介绍了气体等离子体中常用的4种物理模型(四波混频、有质动力、光电流和切伦科夫模型)，并以这4种模型为基准分别报道了3种气体激发介质(空气、氮气和稀有气体)产生机理下所产生的太赫兹辐射的研究进展。在固体激发介质中，首先从金属与非金属这两类固态激发介质出发，从不同角度介绍了固态介质中所产生太赫兹辐射的相关研究进展，然后对光电导和光整流这两种常用的产生太赫兹波辐射的物理机制进行了详细介绍，并总结了光电导与光整流效应中面临的问题与挑战。水是目前一种全新的产生太赫兹辐射的途径，但水中产生太赫兹波的研究目前还处于初级阶段，需要进一步地研究才能对许多现象给出合理的解释。不管从液体介质、气体或固体的角度出发，最终都是以研制出更高功率和更高效率等优良特性的太赫兹辐射源为追求的目标。随着太赫兹辐射功率的不断提高，太赫兹技术将会更广泛地投入到实际的生产和生活中去。