放射性检测仪表在高压法三聚氰胺后反应器中的应用

唐斌，王君斌

(天华化工机械及自动化研究设计院有限公司，甘肃 兰州 730060)

0 引言

高压法三聚氰胺生产技术是将浓度99.8%的熔融尿液与汽氨混合送入380 ℃、8.0 MPa的反应器内发生缩聚反应的一个过程。整个生产流程中，后反应器将主反应器中未完全反应的物料二次反应，从而实现高压尾气的循环回收，获得更加纯净的三聚氰胺产品。三聚氰胺后反应器工作温度高、压力大，反应过程中介质结晶点高、易沉淀固化，产生的副产品中含有强腐蚀性物质。面对如此严苛的工艺状况，非接触测量的放射性检测仪表便体现了其无可替代的优势。

1 放射性检测仪表工作原理

放射性检测仪表依据γ射线穿过物质时的衰减原理，对密闭容器(或开放场所)里工业介质的物位、密度、流量、厚度、界面等参数进行在线测量。

当γ射线经由放射源发出，穿过设备器壁及被测介质时，其射线强度随吸收物质的厚度(或密度)呈指数规律的变化，如式(1)所示：

式中：I0为未经被测介质衰减时测到的射线强度；I为经过被测介质衰减以后测到的射线强度；μ为被测介质对射线的质量吸收系数；ρ为被测介质的密度；d为射线穿过被测物料的距离。

对于确定的测量对象，I0和μ为不变的常量。用作物位测量时，介质密度ρ不变，通过测量I，可以得到射线穿过被测介质的距离d；用作密度测量时，射线穿过介质的距离d不变，通过测量I，可以得到射线穿过被测介质的密度ρ[1]。

图1 放射性检测仪表测量原理

放射源发生α或β衰变，伴随着产生γ射线，γ射线穿过被测设备射入放射性检测仪表中的闪烁晶体(NaI或PVT)，使得闪烁晶体中的原子电离和激发，之后受激粒子退激放出波长接近于可见光的闪烁光子，闪烁光子经光导射入光电倍增管的光阴极后发生光电效应产生光电子，光电子在光电倍增管被倍增，直到最终到达阳极并在输出回路产生信号，后由信号处理终端转化为可视电脉冲信号[2]。

2 测量方案设计

放射性检测仪表在选用放射源时，一般选用Cs137或Co60。Cs137放射源半衰期为30.17年，发生β衰变有89.98%机率会产生一束0.661 65 MeV的γ射线；Co60放射源半衰期为5.271年，发生β衰变有100%机率会产生一束1.173 2 MeV和一束1.332 5 MeV的γ射线[3]。相比较于Co60放射源，Cs137放射源半衰期长、使用寿命久、射线能量较低、利于防护。因此，放射性检测仪表在选型时一般会优先考虑Cs137放射源，只有在设备内径、壁厚、压力、测量范围等较大，Cs137放射源由于射线能量较低，无法满足测量需求时，方才考虑Co60放射源。

在安装形式上，放射源安装一般分为放射源外置和内置两种安装方式。放射源防护罐外壳材质为不锈钢或碳钢，内铸铅，中心设有不锈钢管，放射源封装于不锈钢管中。外置放射源防护罐一侧设有扇形或锥形开口，开口处有铅封作为放射源防护罐开关，放射源防护罐安装时将开口方向朝向设备，设备正对面安装探测器。外置放射源防护罐根据测量需求，预制一定方向和角度的射线窗口，防护较为方便。

内置放射源防护罐通过法兰固定在设备外部，使用时，通过钢丝绳或延伸杆将封装有放射源的不锈钢管送入设备盲管；在设备检修时，再通过钢丝绳或延伸杆将封装有放射源的不锈钢管收回至放射源防护罐中。在实际测量过程中，放射源在设备盲管中几乎处于裸露状态，射线朝2π方向发射，在设备非工作状态下，周围会呈现出较大的辐射剂量，不利于辐射防护，对工作人员的活动带来一定的安全隐患。

如图2所示，某高压法三聚氰胺后反应器采用立式夹套容器[4]，设备基材选用14Cr1Mo，总高11 570 mm,内径1 206 mm，壁厚80+12 mm，工作温度380 ℃，工作压力8.0 MPa，设备外部夹套安装2处膨胀节，不进行液位测量，连续液位测量分三段4 048～8 100 mm，2 054～3 354 mm和255～1 350 mm。

图2 三聚氰胺后反应器料位测量示意图

三聚氰胺后反应器设备上2处膨胀节将整个测量量程分割成了上、中、下三段，上段下部又有刚性环，因此，根据2处膨胀节及刚性环，将整个测量范围划分为上上段、上下段、中段和下段四个部分，根据四个部分不同的测量范围及设备壁厚，针对不同种类的放射源及安装形式，对放射源活度及数量进行分别计算。计算结果如表1所示。

表1 三聚氰胺后反应器放射源选型表

根据放射源计算结果从以下几个方面分析：

(1)从放射源安装方式上分析：采用放射源外装，Cs137上下段无法满足测量需求，只能选用Co60；采用放射源内装，Cs137和Co60均可满足测量需求。

(2)从测量曲线线性优劣性上分析：Co60内装=Cs137内装＞Co60外装

(3)从放射源使用寿命上分析：Cs137内装＞Co60内装=Co60外装

(4)从采购成本经济性上分析：Cs137内装＞Co60内装＞Co60外装

因此，最终选用Cs137放射源内装方案，上上段配置3枚100mCi放射源，源与源间距577 mm，上下段配置5枚200mCi放射源，源与源间距436 mm，中段配置3枚100mCi放射源，源与源间距537 mm，下段配置2枚100mCi放射源，源与源间距675 mm。

3 技术创新设计

3.1 长晶体级联技术

《常用危险化学品的分类及标志》将放射性物品列为第七类危险化学品，近年来，为规范放射性物品管理，国家相继出台及完善了《放射性同位素与射线装置安全和防护条例》《放射性物品运输安全管理条例》《放射性同位素与射线装置安全许可管理办法》《放射性同位素与射线装置安全和防护管理办法》和《放射性物品运输安全许可管理办法》等，对核技术利用单位实行许可制度，对放射性同位素生产、进出口、销售、使用、贮存、回收处置等多个环节实行动态跟踪管理。

传统的大量程料位测量多采用线状源或多点源、点式探测器的测量方式(如图3所示)。受国家政策要求，这种测量方式对于核技术利用单位的采购成本、安全管理及维护保养都带来不小的挑战。

图3 多点源、点探测器测量示意图

传统的点式探测器多采用碘化钠(铊)晶体，它是一种无机闪烁体，以NaI为基材，掺杂适量浓度的Tl生长而成，与光电倍增管的光阴极匹配度佳，有极高的发光效率，对γ射线均有良好的分辨能力。但受碘化钠(铊)晶体本身物理化学性质影响，最大只能做到200 mm,很难满足大量程的连续料位测量，针对以上情况，开发了单点源或多点源、长探测器的测量方式(如图4所示)，相比传统的点式探测器，长探测器中选用塑料闪烁体，它由基质闪烁物质及移波剂组成，性能稳定，发光效率高，而且可以根据需要制备成为各种规格，加大放射性检测仪表的线性接收范围，大幅降低放射源使用数目，满足工业现场大量程料位测量的需求，且测量线性更好。在本项目中，根据实际测量需求，采用四根长探测器级联，通过信号的多通道处理，实现了整个后反应器料位的连续精准测量[5]。

图4 单点源、长探测器测量示意图

3.2 多通道内置式防护罐

放射源防护罐作为放射源运输和使用过程中的防护体，既起到了安全防护的作用，也满足了放射性检测仪表的测量要求，在放射性检测仪表的安全使用过程中，发挥着着举足轻重的作用。目前，国内外放射性仪表源容器周围辐射剂量普遍遵循GBZ 125—2009《含密封源仪表的放射卫生防护要求》[6]以下两种防护要求。

传统的三聚氰胺后反应器或其他类似装置，放射源防护罐仅作为运输及检修存储容器，放射性检测仪表投用前，需将封装放射源的不锈钢管从防护罐中取出，利用钢丝绳或延伸杆人工投入至设备盲管。涉及放射源安装、检维修、拆除的技术人员必须熟悉掌握放射源的分布情况及放射源防护罐内外部结构，掌握一定的辐射防护知识，取得辐射从业人员资格证书，并得到操作许可。尽管如此，操作过程仍存在放射源脱落、人员受照剂量超过限值等诸多安全隐患。

表2 不同使用场所对检测仪表外围辐射的剂量控制要求

针对以上情况，设计了一种多通道内装式放射源防护罐，对放射源防护罐结构上进行调整，将放射源防护罐通过法兰与设备连接，不仅满足了放射源的运输和检修防护要求，而且方便了放射源的安装使用及检修维护[7]。

该装置定制的放射源防护罐如图5所示，将13枚放射源分别封装于13根不锈钢管中，放置于13个通道中，根据限位法兰上的通道位置标识设计放射源投放位置，分别将封装有放射源的不锈钢管用固定长度的钢丝绳连接，在钢丝绳上设计投放标高，本项目中，11枚放射源由上及下钢丝绳设计高度分别为3 025 mm、3 602 mm、4 179 mm、4 685 mm、5 121 mm、5 557 mm、5 993 mm、6 429 mm、6 916 mm、7 453 mm、7 990 mm、8 596 mm、9 271 mm，正常使用时，用钢丝绳将13枚放射源分别投放至预定位置。检修时分别将相应的钢丝绳提升至放射源防护罐限位位置，然后固定放射源不锈钢管，拆下连接的钢丝绳即可。

3.3 射线束方向定向调节装置

相比较于外置放射源，内置放射源位于设备盲管中间，测量时，穿过的物料路径及设备壁厚近乎于外置放射源的1/2，极大的降低了满足测量所需的放射源活度。但内置放射源在设备中央，几乎呈裸露状态，射线朝2π方向发射，在反应器非工作状态下，周围呈现出较大的辐射剂量，而实际使用过程当中，只有正对探测器一侧的射线为有效射线。因此，常规的内置放射源装置不利于辐射防护，对人员活动安全具有一定的隐患。

图5 多通道内置式放射源防护罐结构示意图

为有效规避无效射线，减少设备周围无效剂量，计划设计一套射线定向装置。根据计算，在设备料空且无压的状态下，设备周围最大剂量当量率约为5 µSv/h，按照GBZ 125—2009 《含密封源仪表的放射卫生防护要求》，只有5 cm处剂量当量率小于2.5 µSv/h时，人员活动方才不受限值。因此，此射线定向调节装置需将设备周围无效辐射剂量降低为2.5 µSv/h。

依据放射源衰减规律I=I0e-μρd，密度越大的物质，γ射线穿过时衰减效果越明显，正常情况下，一般会选用钢(密度约为7.86 g/cm3)、铅(密度约为11.343 7 g/cm3)或钨合金(密度约为17.75 g/cm3)作为γ射线屏蔽材料。

根据表3不难看出，纯铅或钨合金的防护效果最佳，仅需几毫米即可，但是铅熔点仅为327.46 ℃，三聚氰胺后反应器工作温度为380 ℃，若使用铅作为防护屏蔽层，在正常工作时铅很容易融化，存在很大的安全隐患。钨合金熔点高达3 390～3 430 ℃，完全可以承受三聚氰胺后反应器高温高压的工作环境，但钨合金采购成本很高，单位体积采购成本约为不锈钢的30～50倍。因此，经综合考量，最终选用屏蔽效果较好，经济实惠的不锈钢作为防护屏蔽层。

表3 设备周围剂量当量率由5 µSv/h衰减为2.5 µSv/h所需的不同屏蔽层厚度

如图6所示，定制的不锈钢射线束方向定向调节装置中心设有放射源通道，一侧设有扇形辐射孔，其余方向封闭。正常使用时，通过定位钢丝绳将封装有放射源的不锈钢管送入至不锈钢射线束定向调节装置中央，γ射线经由预留的扇形辐射孔射向放射性检测仪表，其他方向的射线则被定向调节装置屏蔽，不仅满足了测量需求，也对设备周围起到了良好的辐射防护效果。

图6 射线束方向定向调节装置结构示意图

4 结语

放射性检测仪表是一种非接触式测量仪表，对于密闭容器中高温、高压、高黏度、强腐蚀、沸腾、有毒物料等工艺状况下的物位测量有着良好的应用，三聚氰胺后反应器测量方案设计不但实现了大量程液位的连续性测量，而且解决了困扰已久的辐射防护难题，对三聚氰胺后反应器及其他类似装置测量设计具有一定的指导意义。