基于数值模拟的注射成型聚碳酸酯热/流动残余应力的壁厚特性

陈宇宏，董书源，郎建林，余文劼，张 云，周华民，赵 朋

(1.中国航发北京航空材料研究院 透明件研究所，北京 100095；2.吉林大学 数学学院，吉林 长春 130012；3.华中科技大学 材料成型及模具技术国家重点实验室，湖北 武汉 430074；4.浙江大学 机械工程学院，浙江 杭州 310027）

聚碳酸酯（PC）具有高透光率、高抗冲击性、良好的耐温性和优异的抗蠕变性，依托注射成型技术，可以实现高光学、高精度和复杂形状聚碳酸酯光学产品的制造。在航空领域，美国从20世纪末开始开发了聚碳酸酯座舱透明件注射成型技术[1]；在汽车领域，注射成型聚碳酸酯车窗已呈现取代传统无机硅酸盐玻璃车窗之势[2]；但聚碳酸酯对应力敏感，注射成型过程引入的残余应力对聚碳酸酯透明件的力学和光学性能有不利影响，是导致制件破坏或失效的重要因素之一。不只是聚碳酸酯，残余应力对一般塑料注射成型制品的尺寸精度和质量都会产生影响。因此研究注射成型制品残余应力的分布规律，具有重要的理论意义和实用价值。

对注射成型而言，残余应力是指制品出模后未完全松弛而残留在制品内部的各种应力之和，主要包括流动残余应力和热残余应力[3]。残余应力计算模拟已经成为研究和预测注射成型产品制品残余应力的重要手段。Guevara-Morales等[4]回顾了注射成型中残余应力的各类计算模型，包括热残余应力和流动残余应力模型。Baaijens[5]提出了一种计算热残余应力和流动残余应力的热-黏弹性模型，通过考虑材料的温度历史和型腔的压力可以获得残余应力的分布情况。Isayev 等[6]利用Leonov 黏弹性本构方程研究了熔体充模过程中非等温应力松弛和非等温流动产生的方向应力和剪切应力，并计算出了高聚物熔体在注塑成型冷却过程中的应力松弛。Zoetelief等[7]从聚合物熔体充模开始，采用数值模拟的方法分析了残余应力的演变过程。Zhou[8]根据不同注射成型阶段的特征，提出了复合边界条件和假设，残余应力采用线性黏弹性模型，数值实现采用在时间上有限差分和在厚度方向分层处理的方法。Lee 等[9]基于非线性黏弹性模型计算了中心进胶的聚苯乙烯光盘的双折射和残余应力，发现光盘的芯部以拉应力为主，而表面以压应力为主。

但是国内外针对注射成型残余应力的数值模拟研究主要是针对薄壁制件，薄壁制件一般小于6 mm。而厚壁注射成型制件残余应力的计算模拟与实验研究，目前少有报道。至于不同壁厚对注射成型制品流动残余应力、热残余应力及总残余应力的影响规律，更是鲜有涉及。

本文以线性黏弹性模型和可压缩黏弹本构模型，分别作为热残余应力计算模型和流动残余应力计算模型，并采用相应的有限差分法和有限体积法作为控制方程的离散方法，计算注射成型制品的流动残余应力和热残余应力。分别选取3 mm，7 mm，11 mm，作为薄壁、薄-厚壁过渡和厚壁的注射聚碳酸酯制品厚度，实现了对不同壁厚注射成型聚碳酸酯平板的流动残余应力和热残余应力的数值模拟，结合注射成型实验，分析了薄壁/厚壁制件流动残余应力、热残余应力和总残余应力分布的差异，为注射成型聚碳酸酯制件残余应力的壁厚效应提供理论依据。

1 热残余应力的数值模拟

1.1 热残余应力数学模型

基于Baaijens[10]和Bushko 等[11]提出的线性黏弹性模型计算热残余应力。假设聚碳酸酯在注射过程中，其温度与模量的关系表现为热流变黏弹性，则从玻璃化转变温度(Tg)以上的熔融状态到玻璃态都可以使用该模型描述聚碳酸酯的应力应变关系[12]。

应力可表示为静水压力和应力偏张量之和[13]

式中：Ph—静水压力，即应力球张量的负值；I—单位向量；—应力偏张量，它们可以分别表示为[14]

式中：G1—体积松弛模量函数；G2—剪切松弛模量函数；εth—温度变化引起的热应变；εm—应变球张量是应变偏张量。

式中：c1和c2——材料常数；Tr——参考温度。

1.2 热残余应力数值计算

1.2.1 有限差分法离散：采用有限差分法对线性黏弹性本构方程进行离散，将其转化为递推的形式，根据上一步的分析结果和当前时间步的计算边界条件可以计算出当前时间步的应力值。

静水压力在时间上离散为

式中：∆T和∆ε—分别为温度和应变在时间段∆t=tn+1－tn的变化。

应力偏张量离散为

式中，

进一步得：

式中，

假设，∆ε11=∆ε22=0可以得到

厚向应力可以表示为

式中，σ33*可以表示为式（17）

根据式（16）得到厚向应变的变化量是

1.2.2计算步骤：根据上面推导得到的离散递推公式，由tn时刻的计算结果结合边界条件可以计算tn+1时刻的应力。计算时，采用保压和冷却分析中使用的有限元网格。注射成型聚碳酸酯平板的尺寸为200 mm × 100 mm ×Xmm（X=3，7，11）（含扇形浇口），网格图如Fig.1所示。

Fig.1 Mesh model of injection-molded 3 mm(a),7 mm(b)and 11 mm(c)PC sheets

在每个计算时间步中，逐个单元逐层进行如下的计算步骤：

（1）根据温度场分析结果，确定时间步tn+1的温度差∆T=T(tn+1)－T(tn)；

（4）根据不同成型阶段的边界条件情况确定厚向应力(σ33)；

（5）将当前的法向应力(σ33)代入式(18)，确定这层的厚向应变的变化量(∆ε33)；

（6）使用式（12）～式（15）计算应变偏张量，使用式（6）计算当前时刻的静水压力Ph(tn+1)；

（7）使用式（7）计算应力偏张量τ11，τ22和τ33；

（8）最终通过式（1）计算平面应力σ11和σ22。

2 流动残余应力的数值模拟

2.1 流动残余应力计算模型

基于可压缩Leonov黏弹本构模型[15]计算聚碳酸酯流动残余应力。应力可表示为球应力和偏应力之和，聚合物是黏弹性材料，其偏应力又被人为分解为黏性偏应力和弹性偏应力。黏性应力是由分子链整链运动引起的不可逆形变产生的，弹性应力是由分子链取向引起的可恢复形变产生的。

应力可表示为[16]

求解流动应力最关键的就是求解微分方程（23）,方程（23）可以使用通用的输运方程进行表述

式中：左边分别是瞬态项、对流项和扩散项；右边是源项。

2.2 流动残余应力数值计算

2.2.1 有限体积法离散：本文选取有限体积法作为控制方程的离散方法。有限体积法的基本思想是将计算区域划分为一系列不重复的控制体积，对每个控制体积进行微分方程积分得到离散方程。

通用输运方程（24）可以展开为

瞬态项可离散为

式中：0代表上一时刻。

在控制体积上对方程（25）进行积分

式中：V—控制体积的体积；e,w,n,s,t,b—分别代表控制体积的6个表面。

采用QUICK(Quadratic Upwind Interpolation of Convective Kinematics)格式近似对流占优的本构方程，因此Jnb(nb=e,w,n,s,t,b)的表述为

式中：Aw,Ae,An,As,At和Ab—分别是控制体积的左、右、上、下、前和后面的表面积。

将式（28）代入式（27）得到了通用输运方程的离散格式：

2.2.2 计算步骤：首先由通过实验测得的材料参数获得模型参数，将材料参数及初始条件等代入流动控制方程（连续方程、动量方程和能量方程），对流场控制方程进行求解，得到温度场、速度场和压力场的分布。用速度场和温度场求解弹性形变张量的演化式（23），得到各个时刻的弹性形变张量，将弹性形变张量代入式（20）得到弹性偏应力张量，结合式（19）和式（21）得到各个时刻的流动应力分布。

3 实验部分

3.1 主要原料

聚碳酸酯：牌号为OQ2720，沙特Sabic公司。该材料为双酚A 型聚碳酸酯，其数均分子量和重均分子量分别为2.8455×104和5.9346×104，其他性能见Tab.1。

Tab.1 Properties of polycarbonate

3.2 主要设备及仪器

注射成型机：CX130-750，德国Krauss Maffei 公司；电热鼓风干燥箱：101-3AB，天津市泰斯特仪器有限公司；双折射测定仪：WPA-100-L 型，日本Luceo公司。

3.3 聚碳酸酯平板的注射成型

本文使用带热流道和扇形浇口的注射模具，成型尺寸为200 mm × 100 mm ×Xmm（X=3，7，11）的PC平板。

注射前聚碳酸酯粒料经电热鼓风干燥箱干燥处理，干燥温度为100～115 ℃，时间为4～8 h，然后在注射机上成型。平板注射成型过程的工艺参数如下Tab.2所示。

Tab.2 Injcetion molding parameters of PC sheets

3.4 性能测试

聚碳酸酯平板的残余应力采用日本Luceo 公司生产的WPA-100-L型宽量程2D双折射测定仪测量。

4 结果与讨论

4.1 壁厚对聚碳酸酯平板热残余应力的影响

Fig.2为不同壁厚平板的热残余应力分布的数值模拟结果。可以看出高残余应力区主要围绕平板边缘分布，中心区域的热残余应力明显低于边缘区域。除扇形浇口外，3 mm PC 平板的热残余应力仅分布于距平板边缘5 mm很窄的范围内，但不包括平板末端，平板末端和中心区域的热残余应力均接近0；而7 mm 和11 mm 平板的热残余应力围绕平板边缘（包括平板末端）分布宽度接近15 mm。如果除浇口外平板的最高应力为σmax，应力值0.5σmax的区域定义为高残余应力区，7 mm和11 mm平板的高残余应力区分布面积比3 mm PC 平板至少增加2 倍以上，平板末端的热残余应力最大，中心区域的热残余应力最低。

Fig.2 Thermal-induced residual stress distribution of 3 mm(a),7 mm(b)and 11 mm(c)PC sheets

Fig.3 Thermal-induced residual stress distribution at the center line of PC sheets with different wall thicknesses

Fig.3 为壁厚3 mm，7 mm 和11 mm 的PC 平板在中线位置的热残余应力，中线是指平板在宽度方向的中点连线，以下“中线”所指均相同。可以看出，对于不同壁厚的PC平板，热残余应力的分布规律并不相同。3 mm 薄壁平板的热残余应力在熔体流动方向上的变化并不明显，其近浇口侧热残余应力较高是由于浇口厚度较大导致的。对于7 mm 和11 mm 的厚壁平板，热残余应力表现为边缘高、中心低的分布规律。7 mm 平板近浇口端及末端区域的热残余应力分别为0.8 MPa和1.7 MPa，而中心区域低于0.5 MPa。11 mm 平板浇口及末端区域的热残余应力分别达到了1.75 MP 和2.5 MPa，中心区域则低于0.7 MPa。此外，从Fig.3中还可以看出，平板的热残余应力随壁厚的增加逐渐上升。这是由于高分子材料的热导率较低，在注射成型过程中，接触模具的熔体首先被冷却、凝固，成为冷凝层。冷凝层的存在成为熔体向模具导热的热阻，并随着冷却的进行逐渐向芯部扩展，直至制件完全冷却。因此，随着平板壁厚的增加，熔体的冷却过程明显延长，产生的热残余应力越大。

4.2 壁厚对聚碳酸酯平板流动残余应力的影响

Fig.4为不同壁厚平板流动残余应力的数值模拟结果。不同壁厚平板的高应力区主要集中于浇口附近，并沿熔体流动方向平板尾部呈扇形衰减，但衰减速度不一样。3 mm PC平板的流动残余应力主要分布于靠近浇口的超过60%的平板区域，其中浇口位置的最大流动残余应力达到15 MPa 以上；7 mm PC平板的流动残余应力大约分布在靠近浇口约10%平板区域，其中浇口位置的最大流动残余应力约2.25 MPa；11 mm PC 平板的流动残余应力分布范围特别小，仅仅在靠近浇口约5%平板区域，其中浇口位置的最大流动残余应力不到1.5 MPa。

Fig.4 Flow-induced residual stress distribution of 3 mm(a),7 mm(b)and 11 mm(c)PC sheets

Fig.5为壁厚3 mm，7 mm和11 mm的PC平板在中线位置的流动残余应力。可以看出，对于不同壁厚的PC 平板，流动残余应力的分布规律基本相同，均沿熔体流动方向递减。随着壁厚的增加，流动残余应力也呈现出逐渐降低的趋势。3 mm 平板近浇口区的流动残余应力最大可达到15.25 MPa，在100 mm 位置，其仍达到5 MPa 左右，在平板尾部才衰减至0 MPa。7 mm 平板流动残余应力的衰减发生在0～60 mm的范围内，在超过60 mm的位置，平板的流动残余应力基本降低至0.11 mm，平板流动残余应力的衰减则更加迅速，在30 mm位置，流动残余应力已降低至0。

Fig.5 Flow-induced residual stress distribution at the center line of PC sheets with different wall thicknesses

综合比较Fig.4和Fig.5，流动残余应力的分布均表现为沿熔体流动方向递减的规律，改变平板的壁厚并不能改变流动残余应力的这一分布趋势。但增加壁厚，可以显著降低流动残余应力的水平，减小高应力的分布区域。其原因在于，流动残余应力主要是由于高分子链在流动场作用下发生取向与变形所导致的。壁厚增加，一方面会降低熔体在型腔中流动的阻力，相应地减少了高分子链段的取向，即减少了流动应力的来源。另一方面，厚壁制件经历了较长的冷却周期，取向的分子链段在冷却过程中得以有效的松弛，从而使得流动残余应力进一步下降。

4.3 壁厚对聚碳酸酯平板总残余应力及其构成的影响

Fig.6 为不同壁厚PC 平板在中线位置的流动残余应力、热残余应力和总残余应力的对比。从Fig.6（a）中可以看出，对于壁厚为3 mm 的薄壁PC 平板，流动残余应力曲线完全位于热残余应力曲线之上，流动残余应力在总残余应力的构成中占据了绝对的主导地位。热应力接近于0，因而总残余应力反映的规律就是流动残余应力的分布规律。熔体充填薄壁型腔的过程中存在较大的充填阻力，流动的分子链段沿流动方向取向形成流动应力。由于薄壁制件的冷却过程非常迅速，取向的分子链段来不及松弛即被冻结在制件中，成为流动残余应力。此外，由于薄壁制件冷却过程的热历史较为短暂，分子链段由于冷却而产生的应力并不明显，因此薄壁制件的热残余应力呈现较低的水平。

Fig.6（b）为7 mm PC 平板的残余应力分布规律。对于壁厚7 mm 的PC 平板，流动残余应力值与热残余应力值较为接近，且流动残余应力曲线与热残余应力曲线在近浇口约45 mm 的位置相交，流动残余应力在近浇口的1/4区域较高，并沿流动方向逐渐递减。在远离浇口的3/4区域，流动残余应力降低至0.1 MPa以下，其沿熔体流动方向的分布也比较均匀；热残余应力在近浇口的3/4 区域内分布较为均匀，但在平板尾部，尤其是180～200 mm的区域，热残余应力迅速上升至较高的水平。因此，壁厚7 mm的PC 平板的总残余应力沿熔体流动方向表现为两侧高、中间低的分布规律，其中在近浇口区流动残余应力占主导，而在制件尾部，热残余应力占主导。

Fig.6（c）为11 mm的厚壁PC平板的残余应力分布规律。对于壁厚7 mm 的PC 平板，流动残余应力值与热残余应力值差距比7 mm PC 平板大，流动残余应力曲线完全位于热残余应力曲线之上，表明热残余应力在整个流动长度上均明显高于流动残余应力，中心区域的热残余应力约为1.5 MPa，而该区域的流动残余应力接近0。因此11 mm PC平板总残余应力分布规律与其热残余应力规律类似，总残余应力沿熔体流动方向表现为两侧高、中间低，应力构成中热残余应力占主导地位。

Fig.6 Residual stress distribution of 3 mm(a),7 mm(b)and 11 mm(c)PC sheets

从Fig.6 还可以看出，随着PC 平板壁厚的增加，流动残余应力对总残余应力的贡献逐渐降低，而热残余应力的贡献逐渐增大。对于3 mm 薄壁制件而言，流动残余应力占绝对主导地位，热残余应力基本接近于0；当制件厚度增加至7 mm时，近浇口区流动残余应力仍占主导，但与热残余应力的差距逐渐减小，远浇口区热残余应力则迅速超过流动残余应力，占据主导地位；对于11 mm 厚壁制件而言，热残余应力则在整个制件所有区域的总残余应力构成中均占主导地位。

4.4 不同壁厚聚碳酸酯平板残余应力的数值模拟与实验验证

Fig.7和Fig.8分别为不同壁厚的PC平板残余应力的数值模拟和实验测量结果。Fig.7（a）中数值模拟壁厚3 mm PC平板的残余应力主要分布于靠近浇口的超过1/2 平板区域，且沿着流动方向逐渐递减，这与Fig.8（a）中光弹法实验测得的3 mm平板的残余应力分布规律基本一致。Fig.7（b）数值模拟壁厚7 mm PC平板的残余应力分布与壁厚3 mm平板不同，其高残余应力围绕平板边缘分布，中心区域的残余应力则相对较低。同样，Fig.7（c）数值模拟壁厚11 mm 的PC 平板的残余应力分布与壁厚3 mm 平板不同，但与其7 mm PC平板的残余应力分布类似，呈现出边缘残余应力高、中心残余应力低的规律。Fig.8（b）和Fig.8（c）中实验测量的壁厚7 mm和11 mm PC平板的残余应力分布也基本符合这一规律，但应力值的分布略显复杂。例如比较Fig.8（b）和Fig.7（b）可以看出，平板周围的应力虽然总体比内部高，但与Fig.7（b）相比，周围应力值和内部应力值的分布宽度都很大；比较Fig.8（c）和Fig.7（c），亦是如此。尽管如此，说明数值模拟有效预测了3 种厚度平板的残余应力总体分布规律。

Fig.8 Experimental measurement results of residual stresses of 3 mm(a),7 mm(b)and 11 mm(c)injection molded sheets

Fig.9 为不同厚度PC 平板中线位置残余应力的数值模拟结果与实验测量结果的对比。对于3 mm PC 平板，近浇口端（0 mm）、中心（100 mm）及末端（200 mm）模拟值相对实测值的偏差分别为29%和27%，末端（200 mm）模拟值和实测值都很小；对于7 mm PC 平板，近浇口端、中心及末端的偏差分别为28%，12%和16%，平均偏差为19%。显然7 mm PC平板的模拟结果与实验结果的偏差更小一些，对11 mm厚板而言，模拟值相对实测值的偏差分布范围较宽，其中近浇口端的偏差为69%，但是中心和末端的偏差分别只有18%和2.6%。

Fig.9 Numerical simulation and experimental measurement results of residual stresses at the center line of 3 mm(a),7 mm(b)and 11 mm(c)injection molded sheets

综合Fig.8和Fig.9可知，不同壁厚平板残余应力的计算结果与实验测试结果一致性较好。尽管模拟不同壁厚的残余应力在数值上与实验结果有所差异，但应力分布规律基本相同。分析数值模拟实验测量结果之间的差异，其原因主要有两方面，一方面本文采用的理论模型，无论是线性黏弹性模型，还是可压缩黏弹本构模型，都不可避免存在一定程度的简化处理；另一方面，本文采用光弹法实验测试残余应力，该方法系间接法而非直接法，因此模拟结果与实验结果存在一定的差距。

5 结论

（1）不同壁厚平板的热残余应力区主要围绕平板边缘分布，中心区域的热残余应力明显低于边缘部分。随壁厚的增加，热残余应力逐渐上升，高残余应力分布面积明显增加，当壁厚从3 mm 增到11 mm，分布面积至少增加2倍以上。

（2）不同壁厚平板的流动残余应力均表现为沿熔体流动方向递减的规律。随壁厚的增加，流动残余应力显著降低。当壁厚从3 mm增加到11 mm，最大流动残余应力从15 MPa 降到1.5 MPa，下降幅度达到90%，高流动残余应力的分布面积明显减少。

（3）随着平板壁厚的增加，流动残余应力对平板总残余应力的贡献逐渐降低，热残余应力的贡献则逐渐增大。对于3 mm薄壁制件，流动残余应力占绝对主导地位；当平板厚度增至7 mm 时，近浇口区流动残余应力主导，远浇口区热残余应力主导；对于11 mm厚壁制件，热残余应力占绝对主导地位。

（4）不同壁厚平板的残余应力的数值模拟结果与实验结果吻合度较高，本文的数值模拟方法可以有效预测残余应力。